不同反應(yīng)機(jī)理及模型對燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室數(shù)值模擬結(jié)果的影響

鄭韞哲, 姚兆普, 朱 民

(清華大學(xué)熱能工程系,熱科學(xué)與動力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗室,北京 100084)

隨著社會經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展,人們對控制燃燒排放以減少環(huán)境污染的需求日益迫切.對于燃?xì)廨啓C(jī)動力系統(tǒng),可通過干式貧燃預(yù)混燃燒降低火焰溫度,進(jìn)而降低熱NOx的排放.為了在不影響效率及其穩(wěn)定性的前提下盡量降低污染物的排放,亟需更好地掌握在高壓高溫環(huán)境下燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室中NOx的形成機(jī)理[1],為燃燒技術(shù)的改進(jìn)和低排放燃燒方法的發(fā)展提供參考.目前主要通過試驗測量、理論分析和數(shù)值模擬相結(jié)合的方法來研究燃燒過程中污染物的生成機(jī)理及其控制方法.近年來,隨著計算機(jī)技術(shù)的飛速發(fā)展,數(shù)值計算在燃燒污染的生成預(yù)測領(lǐng)域已有重要應(yīng)用[2].燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室內(nèi)的燃燒是高雷諾數(shù)湍流流動和化學(xué)反應(yīng)相互耦合的復(fù)雜過程,其空間和時間特征尺度分布在很寬的范圍及不同數(shù)量級上,而反應(yīng)機(jī)理以甲烷為例涉及幾十種組分和上百個基元反應(yīng).從目前來看,計算機(jī)還不能直接求解這類問題,因此常用的方法是對湍流燃燒過程進(jìn)行模擬,進(jìn)而簡化化學(xué)反應(yīng)機(jī)理,以期既能夠模擬燃燒和排放過程的主要特征,又能大大提高計算效率.許多研究者已在相關(guān)方面進(jìn)行了大量研究,結(jié)果表明該方法具有很好的應(yīng)用前景[3].

燃燒模型和化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的簡化與燃燒的條件密切相關(guān),盡管文獻(xiàn)中已有多種模型和簡化機(jī)理,但仍有必要評估這些結(jié)果對模擬燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室NOx排放的準(zhǔn)確性.筆者將通過分析化學(xué)反應(yīng)機(jī)理并結(jié)合數(shù)值模擬的方法來研究化學(xué)反應(yīng)機(jī)理、湍流模型和燃燒模型對預(yù)測NOx的影響；同時,通過與已有試驗結(jié)果的比較,評估所選模型的準(zhǔn)確性,以探索可方便、準(zhǔn)確模擬燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室在實(shí)際工況下NOx排放的方法.

1 化學(xué)反應(yīng)機(jī)理及分析

選取甲烷燃燒過程中NOx生成的5種典型反應(yīng)機(jī)理用于模擬,反應(yīng)機(jī)理詳見表1.

表1 5種典型反應(yīng)機(jī)理Tab.1 Five typical reaction mechanisms

M1是詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理Gri-mech,包含53種組分、325個反應(yīng)[3],研究者多以該反應(yīng)機(jī)理為基準(zhǔn),在其基礎(chǔ)上進(jìn)行簡化.常用的簡化方法包括敏感性分析法、穩(wěn)態(tài)假設(shè)法以及經(jīng)驗擬合法等.其中,穩(wěn)態(tài)假設(shè)法是假設(shè)燃燒過程中反應(yīng)率很小的中間物質(zhì)的濃度不隨時間變化,即準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)(QSS),然后利用奇異攝動理論、低維流形技術(shù)和自適應(yīng)列表法等數(shù)學(xué)方法進(jìn)行簡化[7].由于該方法具有較明確的物理意義,已被廣泛接受和采用,如Parkinson和Chen等人發(fā)展的計算機(jī)輔助簡化機(jī)理程序(CARM,computer assisted reduction method)[8],就是一個典型的利用穩(wěn)態(tài)假設(shè)方法自簡化反應(yīng)機(jī)理的系統(tǒng)方法.本文利用 CARM 得到的 5步、13步及15步簡化機(jī)理進(jìn)行分析,其信息見表1中的機(jī)理M2、M3和M4,其中M2僅考慮了燃料型NOx的生成機(jī)理,M3和M4增加了氰化氫和氨對NOx貢獻(xiàn)的影響,但由于源自不同的研究小組,參數(shù)并不一樣.經(jīng)驗擬合法則是結(jié)合試驗結(jié)果和經(jīng)驗知識對機(jī)理進(jìn)行簡化,該簡化方法的通用性較差,但針對特定問題往往非常有效,本文也選取了典型的經(jīng)驗簡化機(jī)理進(jìn)行分析,其信息見表1中的機(jī)理M5.

為了比較表1中的反應(yīng)機(jī)理在燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室工作條件下的適用性,首先通過對一維層流預(yù)混自由傳播火焰的計算進(jìn)行分析,所用軟件為COSILAB.計算入口溫度為678 K,壓力范圍為1×105～15×105Pa,對應(yīng)于本文所研究的燃燒室的實(shí)際工況.圖1和圖2給出壓力為5×105Pa時不同當(dāng)量比下通過5種機(jī)理預(yù)測的出口溫度及出口NO的生成規(guī)律.由圖1可見,對于出口溫度的預(yù)測,各種簡化機(jī)理得到的結(jié)果均與詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理一致.從圖2可以看出,各反應(yīng)機(jī)理隨化學(xué)當(dāng)量比的變化趨勢一致,但M3和M5的預(yù)測結(jié)果與M1的偏差最小,因此下面將重點(diǎn)討論這2種簡化機(jī)理與詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理M1對NO排放數(shù)值模擬結(jié)果的影響.

圖1 壓力為5×105Pa時火焰溫度隨當(dāng)量比的變化Fig.1 Variation of flame temperature with equivalent ratio at 5×105Pa

穩(wěn)態(tài)假設(shè)得到的簡化機(jī)理(M2、M3和M4)都是以詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理為依據(jù)的,而經(jīng)驗擬合的機(jī)理M5由于有人為因素而可能引入不確定性,因此有必要通過敏感性和反應(yīng)路徑分析對M5進(jìn)行深入研究.M5的具體反應(yīng)機(jī)理示于表2.

圖2 壓力為5×105Pa時出口NO隨當(dāng)量比的變化Fig.2 Variation of NO emission with equivalent ratio at 5×105Pa

表2 M5反應(yīng)機(jī)理Tab.2 Reaction mechanismM5

鑒于篇幅的限制,這里僅給出壓力為5×105Pa、當(dāng)量比為0.5的分析結(jié)果.圖3和圖4分別是沿程溫度和NO的敏感性分析.由圖3可知,對于溫度的預(yù)測,8步反應(yīng)中的第1步和第2步敏感性系數(shù)最大,起關(guān)鍵作用,這是因為與溫度直接相關(guān)的放熱率是與氧化反應(yīng)密切聯(lián)系的,第1步和第2步正是甲烷和一氧化碳的氧化反應(yīng).從圖4可以看出,除了第1步和第2步通過溫度影響NO的生成外,反應(yīng)的第4和第5步是NO生成的主要路徑,即熱力型NOx和快速型NOx對污染物的組成貢獻(xiàn)最大.這一點(diǎn)也可以從圖5反應(yīng)路徑分析中得到進(jìn)一步證明.分析表明,NO生成最劇烈的溫度為1700 K左右,反應(yīng)的第4步對NO生成的貢獻(xiàn)最大,是控制NO生成的關(guān)鍵反應(yīng).

圖3 溫度的敏感性分析Fig.3 Sensitivity analysis of temperature

圖4 NO的敏感性分析Fig.4 Sensitivity analysis of NO

圖5 NO生成路徑分析Fig.5 Pathway analysis of NO production

通過對比甲烷燃燒的5種典型機(jī)理,對其中的經(jīng)驗擬合機(jī)理進(jìn)行了敏感性分析及反應(yīng)路徑分析,為數(shù)值計算中模型參數(shù)的調(diào)整提供了依據(jù).在CFD計算中,將選擇M1、M3和M5這3種反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行模擬.

2 CFD計算及討論

筆者對文獻(xiàn)[9-10]中的試驗進(jìn)行了數(shù)值模擬,試驗裝置示于圖6.該試驗研究了燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室在不同壓力下的預(yù)混燃燒過程,并測量了相關(guān)入口邊界條件、出口溫度和NO濃度.計算采用Fluent軟件,計算域是從上游的湍流柵至燃燒室的末端.

圖6 試驗裝置示意圖Fig.6 Schematic diagram of the experimental setup

為了驗證化學(xué)反應(yīng)機(jī)理、湍流模型和燃燒模型在燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室工作條件下的計算適用性,首先通過對比冷態(tài)計算結(jié)果和冷態(tài)試驗結(jié)果,對標(biāo)準(zhǔn)kε、可實(shí)現(xiàn)k-ε和RNG k-ε 3種湍流模型進(jìn)行了比較.圖7和圖8分別為燃燒室上游和下游的徑向速度脈動對比結(jié)果.由圖7和圖8可知,對于本文所研究的有湍流柵結(jié)構(gòu)的燃燒室來說,無論是上游還是下游,標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型對速度脈動的預(yù)測與試驗結(jié)果均是最吻合的；對于其他結(jié)構(gòu)的燃燒室,則需要對湍流模型進(jìn)行重新評估.選取湍流與化學(xué)反應(yīng)相互耦合的燃燒模型是準(zhǔn)確模擬NOx排放的關(guān)鍵.本文對比了基于假設(shè)概率密度函數(shù)的部分預(yù)混燃燒模型、渦耗散模型、渦耗散概念模型和有限速率渦耗散模型.對于后3個模型,選取最具代表性的有限速率渦耗散模型進(jìn)行討論.

圖7 不同湍流模型預(yù)測上游速度脈動的結(jié)果Fig.7 Upstream velocity profiles obtained with different turbulent models

圖8 不同湍流模型預(yù)測下游速度脈動的結(jié)果Fig.8 Downstream velocity profiles obtained with different turbulent models

對于假設(shè)概率密度函數(shù)模型,首先對詳細(xì)機(jī)理M1(Gri-mech)進(jìn)行預(yù)處理,得到溫度場、組分場等混合分?jǐn)?shù)空間下的子火焰數(shù)據(jù)庫,再通過插值的方法將這些數(shù)據(jù)用于預(yù)混燃燒的模擬.圖9是溫度場的模擬結(jié)果.與試驗結(jié)果對比可知,該方法對溫度場可以進(jìn)行較準(zhǔn)確的預(yù)測,但由于NO的生成為準(zhǔn)平衡反應(yīng),該方法對NO的預(yù)測誤差較大.

對于有限速率渦耗散模型,選取機(jī)理M3和M5進(jìn)行模擬.由前所述,M3是基于對中間非敏感反應(yīng)的準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)而進(jìn)行簡化的,因此在模擬計算中,每一步都需要對中間反應(yīng)物的濃度變化進(jìn)行迭代計算.在計算中,通過用戶自定義函數(shù)(UDF)的方法,將M3與Fluent軟件結(jié)合起來,得到溫度場的模擬結(jié)果(圖10).由圖10可知,該方法對溫度場的模擬并不準(zhǔn)確,必然會影響NO的預(yù)測.此外,發(fā)現(xiàn)有限速率渦耗散模型中的參數(shù)-混合速率[11]對預(yù)測結(jié)果的準(zhǔn)確性有一定影響,隨壓力變化適當(dāng)調(diào)整混合速率系數(shù),可以實(shí)現(xiàn)對NO的預(yù)測,但是,該方法計算量大,不適于燃燒室的模擬.

圖9 機(jī)理M1的溫度場模擬結(jié)果Fig.9 Simulation result of temperature field with mechanism M1

圖10 機(jī)理M3的溫度場模擬結(jié)果Fig.10 Simulation result of temperature field with mechanism M3

機(jī)理M5是經(jīng)驗擬合的簡化機(jī)理,由于各步反應(yīng)系數(shù)是確定的,與M3相比,計算量很小,適于大規(guī)模計算.圖11和12分別給出了壓力為5×105Pa時溫度場和NO濃度場的模擬結(jié)果.從圖中可以看出,高溫區(qū)與高NO濃度區(qū)一致,體現(xiàn)了溫度對污染物生成的重要影響.由于試驗結(jié)果只給出了火焰前鋒(用反應(yīng)進(jìn)程變量表示)及速度場,因此,將這兩個試驗結(jié)果與模擬結(jié)果進(jìn)行對比(圖13和圖14),發(fā)現(xiàn)預(yù)測結(jié)果與試驗結(jié)果較吻合.其中,需要說明的是圖13(a)為試驗火焰前鋒的照片,圖13(b)中計算火焰前鋒由未燃區(qū)和已燃區(qū)的過渡區(qū)表示.

圖11 機(jī)理M5的溫度場模擬結(jié)果Fig.11 Simulation result of temperature field with mechanism M5

圖12 機(jī)理M5的NO濃度模擬結(jié)果Fig.12 Simulation result of NO emission with mechanism M5

圖13 火焰前鋒試驗結(jié)果與模擬結(jié)果的比較Fig.13 Comparison between experimental and simulation results for flame front

圖14 速度場試驗結(jié)果與模擬結(jié)果的比較Fig.14 Comparison between ex perimental and simulation results for velocity field

此外,還研究了壓力變化對溫度和NO濃度場分布的影響,結(jié)果示于圖15和圖16.通過比較不同壓力下的結(jié)果發(fā)現(xiàn),在低于5×105Pa的工況下,壓力的變化使得高溫核心區(qū)及NO濃度最大的區(qū)域移動；而在高于5×105Pa的條件下,溫度場和NO濃度場沒有實(shí)質(zhì)的改變.這種現(xiàn)象是因為各步反應(yīng)的反應(yīng)速率在較低壓力下對壓力變化較敏感.通過對比不同壓力下出口溫度及出口NO濃度的變化(圖17和圖18),發(fā)現(xiàn)對比結(jié)果與根據(jù)圖15和圖16得到的結(jié)論一致,在整個研究的壓力范圍內(nèi),計算結(jié)果與試驗結(jié)果均較符合.

圖15 不同壓力下的溫度分布Fig.15 Temperature distribution at different pressures

圖16 不同壓力下的NO濃度分布Fig.16 NO concentration distribution at different pressures

圖17 不同壓力下出口溫度的變化Fig.17 Outlet temperature variation at different pressures

圖18 不同壓力下出口NO濃度的變化Fig.18 NO concentration variation at different pressures

3 結(jié) 論

對甲烷燃燒NOx排放的5種典型反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行分析比較,對比了詳細(xì)機(jī)理、穩(wěn)態(tài)假設(shè)簡化機(jī)理和經(jīng)驗擬合機(jī)理在數(shù)值模擬中的特點(diǎn),并運(yùn)用這些機(jī)理計算了與燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室工況相似的湍流燃燒過程；通過已有試驗結(jié)果對模型進(jìn)行了校驗,討論了模型參數(shù)、壓力等對NOx排放的影響.結(jié)果表明:對于燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室工況,通過合理選擇化學(xué)反應(yīng)模型、湍流模型和燃燒模型,可以兼顧計算效率和結(jié)果的準(zhǔn)確性,更好地為低污染排放燃燒室的設(shè)計和改進(jìn)提供指導(dǎo).

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