基于反應基元的非線性系統灰箱建模方法

曹柳林，孫婭蘋，吳海燕

(北京化工大學 自動化研究所，北京，100029)

基于反應基元的非線性系統灰箱建模方法

曹柳林，孫婭蘋，吳海燕

(北京化工大學 自動化研究所，北京，100029)

提出一種基于反應基元的建立復雜非線性系統模型的灰箱建模方法。首先根據先驗知識及系統特性分析引入過程的初始反應基元，并以此為出發點建立結構逼近神經網絡模型，實現基元之間的關聯，賦予網絡節點實際的物理意義；然后，通過提出的最小化預測誤差，結合逐步回歸分析方法選擇最優反應基元，優化網絡結構，建立起表示系統變量關系的灰箱模型。以實際橡膠硫化促進劑制備的間歇反應過程作為實驗對象，建立以生成物濃度為輸出的數學模型，達到較高的輸出預測精度。

灰箱建模；非線性系統；系統辨識；間歇反應；結構逼近神經網絡

在對復雜間歇化工過程建模時，由于系統的非線性、非穩態、過程變量的約束以及有限的在線測量信息等因素的限制，很難對系統進行“白箱”描述，因此，建立純粹的機理模型難度很大；而黑箱建模方法單純利用系統輸入輸出數據的擬合，沒有充分利用先驗知識，泛化精度往往難以達到實際的生產要求。因此，融合2種建模方法、充分利用系統的先驗知識的灰箱建模方法是系統建模發展的趨勢和研究熱點[1?6]。近年來，針對復雜的化工過程，常常使用機理模型[1?14]與神經網絡方法相結合的混合建模方法。根據機理模型與神經網絡的相對位置，主要采用以下2種方式：在串聯型模型[9?11,14]中，利用機理模型構成整體模型的框架，神經網絡則擬合那些不易確定的反應動力學參數；在并聯模型[4?6]中，神經網絡針對機理模型的誤差對模型進行補償。在此，本文作者提出一種基于反應基元(Fundamental genes)的灰箱建模方法，它是基于以下事實：大多數反應過程遵循的基本規律是大致知曉的，但先驗知識不足以具體描述出系統模型的結構。本文作者通過分析這些先驗知識，從中挑選出最能反映系統特性的函數單元(稱作反應基元)，并通過結構逼近神經網絡建立各反應基元之間的關聯關系，以此建立系統的數學模型。

1 橡膠硫化促進劑制備的間歇縮合反應

在實驗裝置內進行的橡膠硫化促進劑的制備是一個間歇縮合反應，其原理圖如圖1所示。反應包括原料計量和縮合工序2個階段。此間歇縮合反應是由原料鄰硝基氯苯(C6H4CINO2)、硫化鈉(Na2S)及二硫化碳(CS2)在反應釜中經夾套蒸汽加入適度的熱量后，發生復雜的化學反應，產生橡膠硫化促進劑的鈉鹽及其副產物。用 A，B和 C分別代表原料鄰硝基氯苯(C6H4CINO2)、硫化鈉(Na2S)及二硫化碳(CS2)，D和E分別代表橡膠硫化促進劑及其副產物。在每次操作中，原料經計量后，一次投料，在反應釜中發生縮合反應，反應包括加熱升溫、冷卻控制和保溫等階段，反應完成后，進行出料和清釜等操作[15]。圖1中各變量定義如下：cA，cB，cC和cC分別表示A，B，C和D的濃度；T為反應溫度；Tx為夾套溫度；k1和k2分別為主、副反應速率常數；R1和R2為主、副反應速率；F為夾套冷卻水入口流量。反應器中發生如下反應：

圖1 橡膠硫化促進劑制備過程Fig.1 Producing accelerant for sulfuring rubber

在此縮合反應中，化學反應復雜，除了原料A，B和C發生的主反應外，還有原料A和B發生的副反應，且縮合反應收率與副反應有密切的關系。當主反應的活化能高于副反應的活化能時，提高反應溫度有利于主反應的進行。但此間歇反應是一個放熱反應，升溫過快、過高，容易爆炸而產生危險。

2 建立基于反應基元的間歇反應器的灰箱模型

反應基元是描述系統各部分特性的系統變量的函數單元。通過反應基元的引入，將系統各部分特性函數化，使建模過程灰箱化。

建模過程分三部分進行：首先根據系統先驗知識和特性分析提取系統的簡單函數項(如：反應速率采用exp(x;c)，系統的阻尼振蕩特性采用 sin(x;c)，其中x是系統的狀態變量，c是對應參數[5])，利用簡單函數項及組合函數構建候選的反應基元池；其次，從候選池中選擇最基本和最重要的變量和函數作為初始的反應基元，以此構成神經網絡的節點，確立神經網絡模型結構；隨后，使用逐步回歸分析方法，依次從候選基元池中挑選基元加入網絡，以最小化預測模型誤差為性能指標，優化網絡結構，提取最優反應基元，最終建立系統輸入輸出關系的模型。這種灰箱建模方法賦予網絡節點實際的物理意義，使系統的先驗知識被分布描述于網絡中，因此，被稱為結構逼近神經網絡(Structure approaching neural network, SANN)。提取系統的反應基元和選擇合適的參數估計方法實現反應基元間的關聯是灰箱建模方法的關鍵和難點。

2.1 建立候選反應基元池

從對化工過程的機理分析中可以獲取系統的某些先驗知識，但這些先驗知識常常無法適合系統建模的具體表達(如反應速率和系統阻尼振蕩特性等)。這里通過機理分析和經驗公式提取對系統特性描述相關的反應基元，并將反應基元以基本的函數形式表示。

通過對間歇反應過程的分析，可知先驗知識包括：此反應為放熱反應，k1和k2滿足阿累尼烏斯方程，即它們 是1/T的指數函數形式；反應物和生成物濃度隨時間的變化速率由反應速率R1和R2的函數關系表達，而R1和R2是k1，k2及cA，cB和cC的函數；對此間歇反應過程，反應溫度T是影響cD的最主要因素，可通過控制夾套溫度Tx確保反應溫度在所需的范圍內。在本實驗對象中，利用調節冷卻水流量F從夾套內移出熱量來控制Tx。因此，考慮到控制目標，要建立的模型是以控制量F為輸入，以被控目標cD為輸出。

根據上述機理分析，可進行簡單函數項的提?。?/p>

(3) 考慮系統的動態特性，k時刻的系統輸出cD(k)與其歷史狀態cD(k?i)有關，本文中最大時延項i取5；

(4) 考慮到間歇反應的復雜性及外界干擾的影響，反應溫度會具有一定程度的阻尼振蕩，因此，增加簡單函數項sinT；

(5) 由方程(1)得知，組分A和B的濃度具有相同的變化速率，反應速率R與它們的乘積有關，因此，增加項而不再考慮cB；

(6) 考慮反應溫度T與輸出cD的非線性關系，將T2作為一簡單函數項。

由于各變量及簡單項之間可能存在著交叉、耦合關系，為避免疏漏，逐次將任意2個簡單項相乘生成組合函數項。

在上述選擇反應基元的過程中，生成簡單函數和組合函數總計78項放入候選反應基元池中，并從中優選出T，F，cA，cAF以及cD(k?1)作為初始反應基元。

2.2 建立結構逼近神經網絡(SANN)

反應基元可被分為2類：一是基本的自主變量T，F和cA；二是由基本變量構成的函數，分別稱為基本變量基元和基本函數基元。

將基本變量基元作為神經網絡第一隱含層的節點，建立基本變量層FVL，將基本函數基元作為網絡第二隱含層的節點，建立基本函數層FFL，每層輸出都作為網絡輸出層的輸入，模型前幾個時刻的輸出回饋作為系統的內部輸入，d表示輸出延遲的步長，w0表示網絡輸出層的閾值，網絡整體結構如圖2所示。由于神經網絡節點由反應基元構成，從而使系統的先驗知識被分布描述于網絡中，因此，該網絡被稱為結構逼近神經網絡。為描述方便，以下以y表示對象輸出，ym表示模型輸出(輸出變量cD)，u表示輸入變量(F)。

2.3 優化網絡結構建立間歇反應器的灰箱模型

結構逼近神經網絡結構見圖 2。其中，輸出變量ym(k)可被下式近似表示：

式中：wi為網絡隱含層與輸出層之間的權值；xi(k)表示各最優反應基元(所選定的輸出y的各歷史狀態y(k?j)也作為最優變量基元，采用xi(k)表示，j=1, 2, …,d)；p為最優變量基元個數；q?p為函數基元個數(q≥p)，q為總反應基元個數。

圖2 結構逼近神經網絡結構圖Fig.2 Architecture of SANN

式中：Wq為具有q項最優反應基元的神經網絡的隱含層與輸出層之間的權值；q=p，p+1，…。

采用逐步回歸分析方法選擇最優反應基元：

(1) 初始化。在圖 2所示的神經網絡中，選擇如上所述的5項初始反應基元放入最優反應基元池中，即q=5，以最優反應基元作為網絡的隱含層節點，建立圖2所示的神經網絡，利用遞推最小二乘算法進行網絡訓練，并計算初始Jq。將這些初始基元從候選的反應基元池中剔除，更新候選反應基元為78?q=7 373項。為候選反應基元進入最優反應基元池設定需要滿足的最小損失性能指標δJ。

(2) 設q=q+1，訓練網絡并計算ΔJqj(j=1，2，…，78?q)。從候選反應基元池中依次選出每個反應基元，分別與最優反應基元池中的基元共同作為網絡的隱含層節點，分別建立圖2所示的神經網絡，利用遞推最小二乘算法進行網絡訓練，并計算相應的ΔJqj。

(3) 最優反應基元的選擇。在得到的上述ΔJqj中，選擇最小值，記作minΔJq，且當ΔJqj≤δJ時，對應的xq+1即為第q+1項最優反應基元；否則結束選擇。

(4) 更新。將xq+1增加到最優反應基元池，并將其從候選反應基元池中刪除，轉到(2)，直至結束。

通過上述選擇過程，找到了反映系統特性的最優反應基元，確定了神經網絡結構和隱含層節點數目，同時避免了系統變量的冗余，達到優化網絡結構、實現反應基元關聯的目標。

在對圖1所示的實驗裝置建模時，以5 s為采樣時間，連續采樣 250 min，在不同的操作條件下多次采樣，作為訓練數據。其中，最小損失性能指標 δE設定為0.05。

經過訓練，找到反映系統特性的最優反應基元共12項，即在建立的神經網絡模型中，2個隱含層共包含12個節點，分別為

3 模型驗證

以5 s為采樣時間，對圖1所示的實驗裝置連續采樣250 min，作為泛化數據，進行模型驗證。

定義模型預測性能指標：

式中：e(i)是模型輸出ym與系統輸出y在第i時刻的絕對誤差。驗證分為2種情況進行。

第1種情況：ym(k)=f(y(k?i)，u(k))，利用系統輸出的歷史數據y(k?i)自反饋作為模型的輸入。

第2種情況：ym(k)=f(ym(k?i)，u(k))，利用模型輸出的歷史數據ym(k?i)自反饋作為模型的輸入，它對應許多產品濃度的測量存在嚴重滯后或不可在線測量的情況。

在第1種情況下得到的泛化曲線和泛化誤差曲線分別見圖 3和圖 4，采用式(7)得到的泛化指標為0.058%。第2種情況下的泛化曲線和泛化誤差分別見圖5和圖6，泛化指標為2.36%。

為更好地進行模型驗證，本文建立了以F和cA作為輸入變量，cD和T作為輸出變量的B樣條神經網絡和對角遞歸神經網絡構成的并聯神經網絡模型。仿真結果見表1。

由泛化結果知：采用反應基元的灰箱建模方法，間歇反應器的輸出預測精度較高。

圖3 情況1的泛化曲線Fig.3 Test result in the 1st case

圖4 情況1的泛化誤差Fig.4 Test error in the 1st case

圖5 情況2的泛化曲線Fig.5 Test result in the 2nd case

圖6 情況2的泛化誤差Fig.6 Test error in the 2nd case

表1 2種方法仿真結果對比Table 1 Results of two methods

4 結論

(1) 提出基于反應基元的灰箱建模方法。該方法能夠在先驗知識不足、不能明確描述系統模型結構的情況下建立系統模型，并達到較高精度。

(2) 引入描述系統各部分特性的反應基元，充分挖掘和利用了有限的系統先驗知識。

(3) 采用反應基元作為節點建立結構逼近神經網絡，使網絡節點具有物理意義，可實現網絡結構的合理化。

(4) 采用逐步回歸分析方法選擇最優反應基元，優化網絡結構，避免冗余，提高模型預測精度。

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(編輯 楊幼平)

Grey-box modeling based on fundamental genes for nonlinear system

CAO Liu-lin, SUN Ya-ping, WU Hai-yan

(Institute of Automation, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China)

An approach of grey-box modeling based on fundamental genes was developed for modeling dynamic processes with non-linear characteristics. By combination the prior knowledge and systematic behaviors, structure approaching neural network (SANN) was established based on fundamental genes, and the nodes of SANN were given actual significance. Then the optimal fundamental genes were chosen through minimizing the proposed predicted error with stepwise regression analysis (SRA) to optimize the structure of SANN, so as to get the grey-box model. Detailed process of modeling was described in modeling of batch condensation reaction of producing promoter for vulcanizing rubber. The simulation result proves that the approach is effective.

grey-box modeling; nonlinear system; system identification; batch reaction; structure approaching neural network

TQ 316.37

A

1672?7207(2011)02?0414?05

2010?02?02；

2010?04?25

國家自然科學基金資助項目(60704011, 60974031)

曹柳林(1951?)，女，山西臨汾人，教授，博士生導師，從事聚合反應過程的微觀建模與控制、神經網絡建模與控制、自適應控制與先進控制等方向的研究；電話：010-64434930；E-mail：caoll@mail.buct.edu.cn