海洋核污染的應急監測與評估技術展望

陳立奇，何建華，3，林武輝，4，余 雯，門 武

(1．國家海洋局海洋—大氣化學與全球變化重點實驗室，福建廈門 361005;2．國家海洋局第三海洋研究所，福建廈門 361005;3．廈門大學海洋與環境學院，福建廈門 361005;4．清華大學工程物理系，北京 100084)

1 前言

核技術是把雙刃劍，它是一種被大力提倡的新清潔能源，其安全運行有利于社會、經濟發展，是一種低碳工程技術，然而一旦出現問題又會釀成巨大的災難。前蘇聯切爾諾貝利重大核事故、美國三里島事件以及最近的日本福島核事故都對海洋環境造成了嚴重的污染，這為我國海洋核安全的監督和管理提出了更嚴格的要求。核電站在正常運行和事故條件下，都會不同程度地向環境釋放含有放射性物質的氣體或液體，并對周邊環境安全造成影響。因此，監測核電站周圍環境中的放射性核素濃度變化是評估核污染的關鍵問題之一［1～3］。

目前，我國正積極優化能源結構、推進核電發展［4］，海洋核安全所面臨的壓力也持續加大，與此密切相關的海洋放射監測預警技術研究及放射生態學的研究也更顯迫切。但是，目前我國核電站周圍放射性監測以陸地監測為主，對海洋放射性的監測則關注不夠。我國在放射性核素對海洋環境的影響方面的研究相對薄弱，所采用的海洋放射性檢測方法還是20世紀90年代的方法［3］，技術標準相對滯后，與目前的技術發展趨勢和應急情況的需求不適應。

文章綜述了海洋核污染監測中關鍵核素的分析方法和現場監測技術，探討了有關海洋核污染的監測技術發展趨勢以及海洋核污染的評估方法。

2 海洋放射性核素檢測技術

2．1 海洋中的放射性核素

海洋中的放射性核素包括天然放射性核素和人工放射性核素兩大類。天然放射性核素主要包括鈾系、錒－鈾系和釷系3個天然放射系核素、宇宙射線及由其產生的宇生放射性核素和與地球同時形成并保存至今的長壽命獨立放射性核素。這些核素散布在地球環境中，其半衰期的變化幅度很大，從幾秒鐘到幾十億年不等。

海洋中的人工放射性核素是指由于人類利用核能，如核反應堆、核武器和核動力艦艇等而進入海洋的放射性核素。海洋中的人工放射性核素主要有裂變產 物 (89Sr、90Sr、95Zr、106Ru、131I、137Cs、141Ce、144Ce、147Pm 等)和活化產物(3H、14C、51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、110mAg、124Sb、134Cs、239Pu、240Pu、241Pu等)。

2．2 核電站正常運行及事故狀態下釋放的放射性核素種類

核電站正常運行的情況下，會向環境排放人工放射性核素。就我國的核電站類型來講，目前主要有中國改進型壓水堆核電技術(Chinese pressurized water reactor technology，CPR1000)、改進型被動壓水堆(advanced passive PWR，AP1000)和歐洲壓水式反應堆 (European pressurized reactor，EPR)等核電機組類型，其中，CPR1000 主要排放137Cs、51Cr、54Mn、110mAg和124Sb等液態放射性核素，AP1000主要排放55Fe、58Co、60Co、63Ni和103Ru 等液態放射性核素，EPR 主要排放131I、110mAg、58Co和60Co等液態放射性核素。

核電站在事故情況下，除了常規釋放的液體放射性核素外，還會向環境排放其他的放射性核素，如本次的日本核事故就向環境中排放了134Cs、90Sr、239Pu和131I等。可見，監測核事故釋放的核素種類和總量是監測核污染情況的關鍵。總體來說，在不同的核事故中釋放的放射性核素通常有90Sr、110mAg、131I、134Cs、137Cs、239Pu、58Co、60Co、54Mn 等［5］。因此，在核事故情況下如何快速地監測這些核素活度的變化顯得尤為重要。

2．3 放射性核素分析方法

通常情況下，海洋環境中的放射性核素活度都處于極低的水平，一般為1～104Bq/kg或1～104Bq/L。在常規環境樣品的放射性活度分析中，大量樣品的濃縮、分離和提純是必不可少的［6，7］。下面簡單介紹幾種核安全事故下關鍵核素的分析方法。

2．3．1 大氣中放射性核素的分析

核事故過程中往往會向大氣環境排放放射性核素，通常被大氣顆粒物吸附形成氣溶膠發射性核素。由于放射性核素在空氣中的擴散速度相當快，因此，對氣溶膠中放射性核素的監測能及時反映環境中的輻射變化情況。一般來講，空氣中的放射性核素主要包括131I、134Cs、137Cs等，因此監測的方法主要是用大體積的氣體采樣器采集樣品后，采用高純鍺γ能譜儀對氣溶膠樣品中的放射性核素進行測量，以分析監測區域空氣中放射性核素活度變化的情況，評估核事故源排放放射性核素在大氣中的遷移變化情景。

2．3．2 海水中90Sr的分析

90Sr是钚的裂變產物，由于其能與鈣一起參與人和生物的新陳代謝，易蓄積在骨骼內，對人體危害較大，所以對它的研究也較多。有關海水中90Sr的分析方法報道很多，概括起來有沉淀法－共沉淀法、離子交換法、溶劑萃取法等［8］。其中溶解萃取法是目前應用最廣泛的方法。

溶劑萃取法具有簡便、快速、高效和成本低等優點。在90Sr的分析中，可以分為直接萃取法和間接萃取法。前者能直接獲得鍶組分，不僅便于89Sr和90Sr的同時測定，而且也能直接測量鍶產額。但后者則操作簡便，萃取劑的種類也較多，且已在海水90Sr的測定中得到了應用。但間接萃取法的缺點是難以確定鍶產額，同時，使用這一方法時，需要保持90Sr－90Y的平衡不被破壞，也不能有90Y的干擾。萃取法中常用的萃取劑有HDEHP(二－(2－乙基己基)磷酸)、TTA(噻吩甲酰三氟丙酮)和TBP(磷酸三酯)等，其中HDEHP是使用最多的萃取劑。實際上，在沒有新的核試驗或核污染的情況下，采用間接萃取法相對簡便且靈敏度較高。間接萃取法也適用于海洋地質沉積物和海洋生物樣品中90Sr的測定。

2．3．3 海水中137Cs、134Cs的分析

137Cs是核爆炸的主要產物之一，核反應堆的廢物中也含有137Cs，同時也有伴生核素134Cs。由于134Cs和137Cs是同位素，兩者的物理化學性質相近，在分析137Cs的同時也可以分析134Cs。

通常情況下，137Cs在海水中的含量甚微，在測定前必須進行濃集。目前，在海洋研究中常用來濃縮分離銫的方法有六硝基二苯胺鉀法、硅鎢酸鹽法、磷鎢酸鹽法、亞鐵氰化物法、磷鉬酸銨法(AMP)、四苯硼酸鹽法、碘鉍酸銫法、氯鉑酸銫法、高氯酸鹽法、磷鉬酸三聚氰酰胺法等。其中常用的有磷鉬酸銨法和亞鐵氰化物法，我國的《海洋監測規范》中推薦的方法就是這兩種方法。

磷鉬酸銨法的原理是利用其在酸性介質中與Cs+離子發生交換作用將海水中的銫富集下來，然后通過碘鉍酸銫或氯鉑酸銫分離純化銫后制成β源進行測量。采用β計數法的缺點是分析流程較長，因此，隨著測量技術的進步，目前已很少使用β計數法來進行測量，通常是使用AMP富集后，用高純鍺γ譜儀來測量，這樣可極大地提高分析效率。

何建華等［9］利用137Cs的特點，利用CuFC的膠體性質［10］制備出可以快速富集海水中137Cs的富集材料，同時采用濕樣制源的方法制備測量源，可以在數小時內完成對未知海水樣品中137Cs比活度的分析工作，提高了樣品分析效率，同時也可為其他核素的分析提供參考。

2．3．4 海水中58Co、60Co、110mAg、54Mn 等的分析

由于分析技術的進步，58Co、60Co、110mAg、54Mn等核素的分析多采用γ核素的聯合分析，其分析步驟通常是使用AMP富集137Cs后，再采用相應的沉淀劑富集樣品中的58Co、60Co、110mAg和54Mn等，最后置于高純鍺γ譜儀上進行測量。

總體來說，在海水樣品的分析上，為了達到快速的目的，通常采用沉積分離法或現場快速富集法進行。如文獻［11，12］中提到用氫氧化物共沉淀法對核設施附近海水中的51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、95Zr、95Nb、140La 等放射性同位素進行捕集，用MnO2對海水中的54Mn、55Fe、59Fe、60Co、65Zn、95Zr－95Nb、106Ru和144Ce進行了捕集，以及用鐵屑捕集海水中的60Co等。

2．3．5 海水中其他核素的分析

對于海水中的131I，通常是經富集分離后采用CCl4萃取后采用β計數法進行測量，對239Pu則采用電沉積制源后用α能譜法進行測量。

3 海洋放射性監測網的建設

采用現場樣品采集、樣品保存和富集，然后在實驗室樣品分析的方法來進行海洋放射性監測，雖然可提高海水監測靈敏度和精確度，但是一項需要投入大量人力物力的工作，同時存在效率低和應急性差等缺點。如何及時有效地在核事故情況下對事故海域的放射性活度進行監測成了國際上研究的熱點問題之一［13～16］。

3．1 監測系統

在海洋放射性監測網系統中，探測器的選擇是至關重要的。碘化鈉(NaI)晶體探測器是目前選用最多的一種，歐美等發達國家和地區于20世紀就建立了以NaI探測器為核心的海洋放射性監測系統［7，17～21］，如美國開發了用于北極地區放射性核素監測站原型系統，比利時開發了海水放射性活度連續自動監測系統和監測網，希臘開發了無人值守自動水中放射性活度濃度連續測量的原型系統，德國則應用NaI譜儀進行海水放射性活度測量的船載走航和浮標定點測量系統。此外，日本和韓國在核電站附近水域均裝備水下放射性監測系統，進行常年實時連續監測。一般來說，國外的海洋放射性探測裝置大都設計為浮標式投放海中測量的工作方式，采用的也都是NaI探測器。其大致結構如圖1所示。

圖1 國外常用海洋放射性探測裝置構造示意圖Fig．1 Diagram of the marine radiation detecting devices commonly used abroad

用NaI探測器進行海水中放射性核素的測量是一種非常方便的測量方式，但它無法對來自海水以外的本底進行屏蔽，且NaI探測器的分辨率很低，無法對能量相近的核素進行剝離，導致分析的誤差較大。筆者研究團隊2007年所承擔的海洋公益性項目“核電海域放射性檢測新技術與輻射防護評價研究”其中取得的重要突破性成果是研制了一套海洋放射性實時監測系統。該裝置以高純鍺γ譜儀為探測器，能快速有效監測到監測船行駛海域的海水放射性超標事件并給出報警信號，同時在核素濃度較高時，也可以很好地分辨出海水中的放射性核素，解決了現有監測方法中采集水樣送回實驗室分析造成大量時間消耗的問題。該報警裝置測量耗時短，監測頻率高，實時性強，能為及時發現事故、啟動應急預案爭取寶貴的時間，將為我國核電海域的放射性監測發揮重要作用。該報警裝置以“報警”為核心，擺脫了以“探測”為中心的傳統觀念，對報警概率、誤報率與測量時間、報警閾值一并進行調整和權衡，提出了一套行之有效的報警參數設計方法，是對輻射監測裝置設計思想的革新。這套方法對于今后其他需要在短時間內報警的探測裝置的設計都可以提供借鑒。

3．2 監測網體系的建設

發達國家較早就根據自身特點建立了一套實時監測網體系，而目前我國的海洋放射性監測網仍然處于規劃階段。

3．2．1 德國的放射性監測體系

德國“聯邦海事水文局”(Bundesamt für Seeschiffahrt und Hydrographie，BSH)在北海和波羅的海有一個海洋環境監測網，用于對北海和波羅的海進行日常放射性監測，主要是通過德國聯邦環境署的環境放射性監測綜合測量和信息系統(integrated measuring and information system for environmental radioactivity monitoring，IMIS)系統來實現的。IMIS是德國對其境內環境介質進行放射性連續監測的擴展測量系統，由超過2000個永久監測站組成，它對于海水的常規放射性監測包括3個方面:

1)用放射性監測網絡直接監測海水中與事故相關的高放射性濃度;

2)在日常監測環節中通過額外的采樣和分析(包括示蹤分析)判別海水、懸浮物和海泥中的特定放射性核素;

3)對事故后放射性遷移做出預測。

當前，IMIS對海水的監測包括7個離岸監測站、6個岸基監測站和3艘移動測量船，用NaI探測器進行直接測量海水總的γ輻射。監測測量的探測限是1 Bq/L(相對于40K的γ射線)。這些數據通過衛星或調制解調器，直接傳輸到BSH監測中心網絡計算機上。

BSH控制站計算機手機監測網絡傳輸過來的數據，然后自動評估數據。當數據超過預先設定的警告線時，將會觸發室內警鈴，之后就要通過取樣進行調查確認。當通過取樣確認了觸發報警裝置的樣品放射性活度后，將會向負責IMIS系統的官員發送緊急信息。所有接收到的監測數據每天都要由IMIS進行例行檢查和評估。

3．2．2 日本關于放射性核素的監測

為了收集人群接受天然放射性和人工放射性的暴露量數據，摸清人工放射源對環境的影響，日本環境省、文部省組織相關的省、廳、固定試驗研究單位和47個都道府縣，開展了由于放射性沉降導致的環境放射性水平調查。各都道府縣負責采集、分析試樣，每年大約有1500個試樣送至日本分析中心，進行90Sr、137Cs的放射化學分析，分析結果匯集于日本放射性監測數據庫。此外，由放射線醫學綜合研究所、防衛廳技術研究本部、氣象廳、氣象研究所、農業環境技術研究所、水產綜合研究中心及海上保安廳水路部等部門對放射性核素的分布和遷移轉化行為進行研究。

除上述調查研究外，日本還對核設施周邊的環境放射性進行常規監視調查，并對基礎數據進行登錄。至2002年3月底，登錄數據已達209萬個，這些環境放射性基礎數據對掌握日本的環境狀況以及與人們生活相關的食品等的放射線和放射能量水平起到了重要作用。

3．2．3 美國關于放射性核素的監測

美國環境保護署(Environment Protection Agency，EPA)的放射性監測系統由美國國家空氣輻射環境研究所(National Air and Radiation Environmental Laboratory，NAREL)負責。各州分散采樣，通過郵政部門寄送到NAREL集中分析。每季度出版環境輻射數據報告。開始NAREL監測重點放在大氣層核試驗落下灰上，1986年切爾諾貝利核事故之后，重點轉移到其國內外核反應堆事故或放射性物質輸運的監測。

美國的放射性監測網絡體系采用實時監測與實驗室分析相結合。該檢測系統從樣品采集、接受、追蹤、保管、處理、分析到監測結果發布都有一套完善的質量控制系統。

其他一些發達國家如加拿大的CRMN、英國的RIM－NET等輻射環境監測網絡體系都已經達到相當高的技術水平，實現了全面或部分自動化監測。

4 非人類物種的輻射防護研究

海洋生物對核素的富集會對海洋生態系統造成直接或間接的影響，使海洋生物由于受到內照射或外照射的影響從而引發患病、死亡、繁殖率下降等輻射效應，也可能導致海洋生物發生基因變異。同時，海洋生物富集的放射性核素可能通過食物鏈逐級傳遞，最終威脅人類的健康。因此，開展海洋輻射生態研究也具有重大的現實意義［22～25］。

我國20世紀60年代開展的海洋生物放射性核素濃集(包括放射性核素在水體和沉積物中的分配)的檢測和研究，為我國建立完善的海洋輻射環境評價系統提供了一些基礎數據和實踐經驗。但應該認識到，過去輻射環境監測的目的與現在的要求不一樣。國際輻射防護委員會(International Commission on Radiological Protection，ICRP)最近提出人類輻射防護應該同時使非人類物種得到保護。現在的輻射防護不僅考慮人類，而且要保護非人類物種，保護與我們息息相關的生態系統，這需要在放射生態學研究中擴大物種的范圍，有意識地將研究內容集中在具有全局保護意義的參考物種上。通過參考物種的濃集因子與輻射效應研究，了解種群、群落以及生態系統與輻射效應之間的關系，評價電離輻射對環境中生物群落和生態系統的影響。

我國幅員遼闊，具有漫長的海岸線及豐富的生物多樣性，各氣候帶上的生態系統各具特點，選定適合于中國各近海海域使用的參考動物和植物需要大量的基礎工作，包括理論分析以及室內外實驗，涉及海洋非人類物種個體的敏感程度、受損機理、輻射劑量效應、放射性核素在食物鏈中的轉移和吸附、種群與相關群落在生態系統中的作用及其重要性程度的評價等。

5 海洋放射性污染評價方法

海洋放射性污染評價方法包括兩方面的內容:一是根據海洋環境中放射性污染物的分布情況確定海洋環境質量等級;二是通過輻射劑量計算和輻射效應甄別來評價放射性污染物對海洋生物造成的影響。

海洋環境是一個多介質、多環境脅迫因子的復雜體系，要建立輻射劑量—效應評估標準，必須區分其他因子造成的影響。其他環境脅迫因子包括化學因子(營養鹽、重金屬、有機農藥、內分泌干擾物、藻類分泌的生物毒素、放射性核素等)、物理因子(溫度、光照、pH值、氧化還原狀態、紫外線、鹽度)和生物因子(物種免疫調節機制、年齡、個體重量、生活習性、種類組成、生物的生理狀態、生長狀態等，同時也要考慮物種的年紀變化、季節變化)。

為了正確區分核設施排放和其他來源的人為干擾對生態系統造成的效應，必須加強我國海洋生物細胞、個體、種群乃至群落水平上的輻射效應研究，從群落結構和功能兩個方面加深對輻射效應的了解。隨著中國沿海地區核電事業發展的加快，正確評價海洋放射性污染和輻射效應在生態系統中的影響途徑、程度、影響的對象，建立有效的評價系統，明確核設施運行和生態效應的因果關系，將有利于海洋環境保護和核電事業的穩定發展，對于海洋生態系統健康和沿海經濟的發展關系重大［26～29］。

對于海洋生物監測對象的選擇主要通過選擇環境放射性污染指示生物。海洋指示生物的選擇標準一般可歸納為7條:應是該地定居性種類、應是監測區域分布廣泛的種類、應是生命周期較長且周年都活動的種類、應有適當大小和數量以便有足夠的樣品供分析的種類、易于采集且生命力較強以便能在實驗室培養下分析和實驗的種類、應有較高的濃縮系數以便不必作高度濃縮即可分析的種類、體內污染物含量應與環境含量具有簡單相關性的種類。

海洋指示生物研究大致包括3個方面的內容:a．利用海洋生物群落結構和種群的數量變化來監測環境的質量;b．利用某些種類在污染環境中的形態、生化或生理變化來判斷水質或地質的狀況;c．通過測定生物體積聚的污染物的數量來判斷水體受污染的程度。

部分研究表明，藻類、海帶、雙殼類和腹足類軟體動物是海洋放射性環境污染指示生物，不同類型的藻類富集效果可能存在差異，有待于進一步研究驗證。

6 建議與展望

雖然我國在海洋放射性監測、保護，核安全及應急事故研究方面起步較早，但是，由于各種原因，目前我國在海洋放射性領域的研究工作和水平與國際先進國家還有明顯差距，尤其在面臨海洋核泄露事故如何更快速反應、現場檢測底本底和高靈敏度以及預警系統方面的立體網絡建設和時空效應等方面。此次日本核事故為我國海洋放射性研究敲響了警鐘，也為該學科的發展提供了一個良好契機。為此，筆者等提出了加強在海洋輻射探測器研發、預警系統研究和監測網的建設等方面研發的建議，具體包括以下4個方面。

6．1 海洋輻射探測器研發

海洋輻射探測器是實現海洋放射性實時監測的核心，目前我國還未有專門針對海洋環境使用的輻射探測器研究。針對海洋的特殊環境以及海水放射性監測的主要需求，研究重心應集中在采用閃爍體γ能譜測定原理的傳感器技術研究上。將現有輻射探測器進行針對海洋環境的改裝后，還需要進行標定、實驗室測試、海試等多項工作，并在測試的基礎上不斷完善探測器及相關配件的性能。

6．2 海洋放射性預警系統研究

在研制探測器裝置的基礎上，進行現有浮標系統的改造，滿足其對于電源供給、數據傳輸等要求。同時結合水文、氣象等參數，可有效滿足即時放射性預警及未來趨勢預測需求。建立船載的放射性核素快速富集及測量系統，可以解決海洋核事故預警僅能定性分析而不能定量分析的問題，為了解核污染對海洋生態系統的影響等方面提供數據支持。

6．3 建立海洋放射性監測體系

通過設立固定在海上的浮標、島嶼上的陸基監測系統和巡查船上的儀器，和通過無線電遠程傳輸、衛星傳輸和互聯網數據交換，組成一個實時在線連續監測系統，能夠對海洋中的放射性進行連續在線測量。該系統可對我國海域周邊眾多核電站進行長期監測，在核泄漏發生時能夠第一時間發現并及時報警。

6．4 海洋放射性核素快速富集技術研究

目前進行海水放射性監測，通常需要采集大量的樣品進行核素富集，然后送至實驗室進行測定。傳統的海水樣品核素富集方法需3～4 d時間，極大制約了海水核素分析的效率。在海洋放射性實時監測系統尚未建立的情況下，針對各核素的特性研制相應的簡便的分析方法，對于提供海水放射性監測效率是十分必要的。

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