樹脂基復合材料原位固化制造技術概述

迪力穆拉提·阿卜力孜，段玉崗，李滌塵，魯中良

（西安交通大學 機械制造系統工程國家重點實驗室，西安710054）

樹脂基復合材料原位固化制造技術概述

迪力穆拉提·阿卜力孜，段玉崗，李滌塵，魯中良

（西安交通大學 機械制造系統工程國家重點實驗室，西安710054）

隨著樹脂基復合材料應用領域的擴大和使用量的增加，發展樹脂基復合材料自動化、低成本制造技術成為先進制造技術領域的研究熱點。本文詳細介紹了樹脂基復合材料原位固化制造技術的概念、產生與意義，對目前國內外各種樹脂基復合材料原位固化制造技術的研究作了綜述；對比分析了用γ射線、X射線、熱、微波、紫外光和電子束等固化方式進行原位固化制造中各自優缺點及存在的問題，并對其發展方向進行了展望。

原位固化；樹脂基復合材料；先進制造；低成本；高效率

由于樹脂基復合材料具有高比模量、高比強度、可設計性強、抗疲勞性能和耐腐蝕性能好等特點，因而在航空航天、船舶、汽車和能源等領域的應用越來越廣泛［1－4］。例如在航空航天領域，從20世紀70年代開始應用到飛機結構，經過幾個階段的發展樹脂基復合材料在飛機結構上的應用已經實現了從非承力、次承力構件到尾翼再到機翼與機身主承力構件的應用［5］。最新的波音B787飛機復合材料用量占結構質量的50%，而計劃中的空客A350飛機更是將復合材料的用量提高到52%。復合材料的應用可使飛機結構減重10%～40%，這不僅提高了飛機燃油效率，降低了成本，而且污染物排放量也明顯降低［6，7］，所以飛機結構復合材料的用量和結構重量占比已成為衡量飛機整體水平的重要指標。此外，樹脂基復合材料在船舶、汽車、風力發電等行業的應用也越來越多的得到重視，使用量在逐年提高。

利用課件對所學知識進行呈現時，要進行步驟化呈現，讓學生親歷知識形成過程，激發學生數學學習興趣.體現了認知負荷理論的分割原則.[22] 在信息爆炸的時代，教師在教學當中往往通過各種教學輔助軟件給出一個完整的圖形，缺乏步驟化呈現，導致學生不能很好地領會知識的形成過程并對問題進行深入思考，缺乏對所學知識的深刻理解.勾股定理課件設計中，對圖形進行移動時，采用步驟化呈現方式，通過圖形逐步引導學生對代數式的理解，有助于學生對學習材料的組織與加工，減少外在認知負荷.

隨著樹脂基復合材料的應用逐漸發展到機身、機翼、船體和車身等大型的結構件，其高制造成本成為約束樹脂基復合材料進一步發展和應用的關鍵因素。因此，國內外在纖維纏繞成型、拉擠成型等基礎上相繼發展了纖維自動鋪放技術（包括自動鋪帶技術和自動鋪絲技術），液體模塑成型技術（包括RTM，VARTM，VARI，SCRIMP和RFI等）等成型工藝，以進一步提高復合材料構件成型質量、降低制造成本［8，9］。固化工藝作為樹脂基復合材料構件最終成型必要的工序之一，對樹脂基復合材料最終性能和其制造成本起著至關重要的作用。現階段樹脂基復合材料構件比較成熟和主流的固化方式是熱固化，但這種傳統的基于熱壓罐或熱壓模等的熱固化方式隨著復合材料構件的大型化表現出了一些難以克服的缺點，如能耗高、成型時間長、固化過程難以控制；成型零件因熱效應，殘余變形或殘余應力大；尤其是尺寸大和厚、形狀復雜的樹脂基復合材料構件，熱固化不可避免的熱梯度會引起固化不均勻和不完全；為了解決高溫梯度帶來的不利影響，預成型件模具必須具有很低的熱膨脹系數，因此要采用比較昂貴的INVAR合金制造［10］；此外，樹脂基復合材料構件大小受熱壓罐容積限制，而且熱壓罐設備成本很高，技術條件復雜，因此制造靈活性差、前期投資巨大等［11］。圖1為美國ASC工藝系統公司研發，用于波音787機身段固化的全球最大的熱壓罐，其工作面積為9m×23m。

圖1 波音787機身固化熱壓罐Fig.1 Autoclave for Boeing 787fuselage curing

為了解決樹脂基復合材料構件對熱壓罐固化的依賴而產生的成本高和尺寸受限制等問題，研究人員與工程界近年來探索了γ射線、X射線、紫外光、微波和電子束等新型樹脂基復合材料輻射固化方式，并試圖將這些高效、低成本固化技術與復合材料自動化的成型技術相結合。

1 樹脂基復合材料原位固化制造技術

原位固化制造技術正是在上述背景下發展起來的一種新型樹脂基復合材料低成本制造技術之一。其原理類似于20世紀80年代出現并蓬勃發展的快速成型制造技術：零件在一層一層增材的同時，使其逐步地固化成型而得到最終產品。樹脂基復合材料原位固化制造工藝過程為：樹脂基復合材料在預成型階段，引入相應的固化源，使正在成型的一層或幾層復合材料層在較短的時間內固化定型，這一過程反復進行，直到構件制造完成。如圖2為纖維鋪放原位固化制造技術工作原理。

鑒于此，西安交通大學自主研發了基于機器人的纖維鋪放機，并利用紫外光成功實現了復合材料原位光固化鋪放成型工藝，如圖8所示。此工藝成功結合了紫外光固化速率快、成本低、環保等優點，同時克服了其穿透深度帶來的缺陷［52］。

圖2 纖維鋪放原位固化制造工藝示意圖Fig.2 Schematic illustration of fiber placementin－situcuring manufacturing

通過紫外光原位固化制造工藝制造玻璃纖維樹脂基復合材料構件成本低，速度快，也不需要像其他的輻射加工一樣進行屏蔽，更易于制造大型樹脂基復合材料構件。其對風電葉片、船身、坦克等大型玻璃纖維增強復合材料結構件的低成本制造具有良好的應用前景。

2 原位固化制造技術固化方式分類

目前，樹脂基復合材料原位固化制造技術常用的固化方式有高頻電磁波（γ射線、X射線等）、熱（紅外燈、火焰和熱氣等）、微波、紫外光和電子束等。

2.1 高頻電磁波固化

高頻電磁波固化是輻射固化的一種。輻射固化的基本原理可以總結為：樹脂基體受到輻照以后會產生活性離子或自由基中間產物，并通過這些活性物質進一步引起樹脂交聯反應［12，13］。輻射固化相比傳統熱固化具有固化溫度低、固化速率快、污染少、能耗低、樹脂材料易于保存等優點。高頻電磁波固化雖然是輻射固化技術的一種，但固化機理跟紫外光、微波、紅外光、激光等的輻射固化機理有所不同：紫外光、微波、紅外光、激光等的輻射固化是利用光的波動性產生激發分子，且波長越短，穿透力越強，固化效果越好。但γ射線、X射線等高頻電磁波對聚合物的輻射固化是利用光的粒子性，不僅產生激發分子，而且還產生電離［14］。

電子束固化作為輻射固化的一種，其具有常溫快速固化、構件殘余應力低、材料容易保存、成型過程能耗小以及模具成本低等優點［54，55］。自從法國AEROSPATIALE公司［15］首次將電子束應用到航空樹脂基復合材料固化工藝以后，其應用迅速在北美和歐洲等［56，57］發達國家得到了迅速發展，并成功將高能電子束固化成型的樹脂基復合材料應用在航空、航天等領域，如圖9，10所示。

圖3 10MeV能量的電子束和X射線穿透深度比較示意圖［15］Fig.3 Schematic comparison of penetration depth for 10MeV electron beam and X－ray［15］

2.2 熱（紅外燈、火焰和熱氣等）固化

我國的外語導游主要為入境的外國友人方便在中國的游覽而提供服務，其主要工作內容為來華的外國游客提供語言服務和旅游向導，解決游客在行程中的食、宿、行、游、購、娛等方面的各種問題。中國已連續多年保持全球第四大入境旅游接待國地位，在入境市場的供應鏈中，導游人員在其中發揮著不可或缺的重要作用。然而，與日益增長的入境游客數量不相符的情況卻是我國的外語導游總量并不充足，存在需求大、缺口多的問題，在一定程度上影響了我國旅游產業的新興客源市場的開拓。

雖然熱固性樹脂基復合材料原位熱固化制造工藝實現比較困難，但是Ahrens等［20］提出并研究了熱塑性復合材料原位熱固化制造工藝。隨后 Heider［21］，Sonmez［22］，Parlevliet［23－25］，Khan［26］和 Schledjewski［27，28］等相繼都對熱塑性樹脂基復合材料原位固化制造工藝進行了相關研究，并通過選擇合理的工藝參數，實現了熱塑性樹脂基復合材料的原位固化成型，如圖4所示。然而，熱塑性樹脂基復合材料固有的易熱變形，剛性差等缺點，使這一項技術一直很難在航空航天等重要領域推廣應用［29］。近年來熱塑性樹脂基復合材料的發展速度已明顯超過熱固性樹脂基復合材料，性能也得到大幅度提高。熱塑性樹脂基復合材料目前已成功地應用在空客A340－600機翼前緣等次承載結構和飛機內部構件等［30］。為了將其進一步推廣，還需要從材料、成型工藝、綜合性能和制造成本等方面進行更為深入的研究。

式中VADC_range為A/D轉換芯片的測量范圍，Vin_range為二級放大濾波電路的輸入電壓范圍。通過選取合適的增益，可以充分的利用A/D轉換芯片的有效測量范圍，獲取更高的分辨率。

圖4 炭纖維／聚醚醚酮復合材料材料大型零件原位固化制造［31］Fig.4In－situcuring manufacturing of graphite／PEEK material large scale composite part［31］

2.3 微波固化

國內北京裝甲兵工程學院和南京航空航天大學等院校也相繼開發了微波發射設備和相應的樹脂，利用微波加熱的優點通過對樹脂基復合材料補片進行加熱固化，實現對裝備零部件進行現場，快速搶修，如圖6所示。結果顯示修復后零件的靜強度恢復率達到90%左右［44，45］。

對于玻璃／芳綸纖維增強復合材料，由于纖維的絕緣性，復合材料介電損耗性能主要取決于樹脂，因此微波輻射能很好地適用于玻璃／芳綸纖維增強樹脂基復合材料固化。根據Boey等［33，34］的研究，微波固化成型的玻璃纖維增強樹脂基復合材料的強度和剛度跟傳統熱固化相當，甚至更好。但是對于炭纖維增強復合材料，由于炭纖維介電系數小、導電導熱率高，用微波對炭纖維樹脂基復合材料進行加熱存在一些特殊的問題。Lee和Springer［35，36］比較早的研究了纖維增強樹脂基復合材料微波固化工藝 ，通過數學模型和實驗驗證得到以下結論：單向炭纖維增強環氧樹脂基復合材料固化效率決定于極化角，90°角時達到最大固化效果；由于炭纖維介電損耗系數小，所以前幾層炭纖維增強單層板會把很大一部分微波能反射回去，因此微波只適合厚度較小的單向炭纖維樹脂基復合材料的固化，不能對多取向炭纖維樹脂基復合材料進行有效的固化。此外，由于炭纖維的高導電性能，會引起局部熱量集中和電弧等問題，所以合理的微波功率和加熱方式的選擇也至關重要［37］。Nightingale等［38］通過微波爐對正交多層層合板進行固化，通過實驗同樣發現雖然微波固化炭纖維樹脂基復合材料空隙率比較大，但層間強度跟熱壓罐固化得到的構件一樣，甚至更好。這是因為當用微波加熱纖維樹脂基復合材料時，其首先跟介電損耗大的材料耦合，熱量再從其界面傳給另外一種材料，從而可以認為固化反應時從兩者表面開始進行的。因此他們結合表面顯示出更好的性能［38－40］。眾所周知，纖維樹脂基復合材料中主要承載材料是纖維，而纖維和樹脂結合面起到力的傳遞作用，因此其結合強度很大程度上決定了復合材料的最終力學性能。而微波輻射能改善纖維與基體之間的界面性能，增強黏合效果，可以進一步提高復合材料力學性能。

上述原因正好給炭纖維樹脂基復合材料原位固化制造工藝提供了良好的可能性。Arthur等［41］首次研制了相應的開口微波設備，有效地避免了電弧等現象的出現和微波輻射屏蔽等問題，實現了纖維鋪放微波原位固化制造工藝，如圖5所示。其研究結果顯示，通過該微波設備，5min固化得到的炭纖維樹脂基復合材料層間剪切強度幾乎跟熱壓罐固化得到的一樣。此外，微波在拉擠成型［42］，樹脂傳遞模塑成型［43］等領域也顯示了良好的使用前景。

樹脂基復合材料微波固化機理實質上也屬于熱固化，但其特殊之處在于微波加熱機制獨立于材料的熱傳導系數，它是一種被加熱物體在電磁場中由于介質損耗引起的“體加熱”方式［32］。熱傳導中，熱能因為存在熱梯度而轉移，而微波加熱則是直接發射到材料的電磁波能向熱能的轉換。因此相比傳統熱源由表及里的傳導方式，微波具有加熱均勻、效率高、固化速率快和便于控制等優點。微波加熱效率跟材料的介電性能有很大關系。然而，單向纖維增強樹脂基復合材料板的介電性能是各向異性的，而且不同方向的單向板疊加而成的層合板內部會出現介電性能的不連續，這便導致了電磁場在樹脂基復合材料內部的分布非常復雜，故其機理仍然需要進一步深入研究。

這些研究表明微波輻射作為玻璃／芳綸纖維增強復合材料原位固化制造領域具有良好的應用前景，但在炭纖維增強復合材料原位固化制造領域的應用需要進一步研究。

2.4 紫外光固化

光固化屬于輻射固化中最常見的一類，其反應機理是光輻射引起光引發劑分解出活性離子或自由基，并引發聚合。紫外光固化方式具有低溫快速固化、污染小、能耗低及使用成本低等優點，因此廣泛地應用在涂層和薄膜固化等領域［46，47］。DECKER和Yuan等［48，49］比較早的通過紫外光實現了玻璃纖維增強復合材料的固化。紫外光固化可以很好的跟玻璃纖維纏繞、拉擠成型和真空輔助樹脂傳遞模塑成型等工藝結合［50］，如圖7所示。但是，因為紫外光的穿透能力有限，一次只能固化一定厚度的透明復合材料，不能很好地對厚度比較大的復合材料進行有效的固化。

本來方玫去廠里沒幾個月，人還沒混到多熟。再說，質檢是按計件算工錢，誰陪著方玫去看病，誰的工錢就會變少。

圖7 UV－VARTM制造船體零件［51］Fig.7 Hull parts manufacturing with UV－VARTM［51］

原位固化制造工藝將樹脂基復合材料自動化成型技術和固化方式集成為一體，采用分層固化工藝替代了傳統的熱壓罐一次固化工藝。因此，該工藝具有能耗小、靈活性強、工藝易于控制、制造成本低等優點。原位固化制造工藝可以很好地把高效、低成本固化方式與纖維鋪放、纖維纏繞、拉擠成型和液體模塑成型等工藝結合，從而明顯降低樹脂基復合材料制造成本，在大尺寸和厚樹脂基復合材料零件制造中具有很大優勢。

熱固化工藝是到現在為止最為成熟的樹脂基復合材料固化工藝，因此相應的熱固化材料體系和固化工藝已相當成熟。如果在現有成熟的熱固性材料體系上能實現原位熱固化制造，將會是最快而且最簡便的方法之一。這種技術可以省去新材料開發成本和新材料廣泛的性能測試成本。Boll等［19］提出并探討了熱固性預浸帶原位熱固化鋪放工藝：在輸送通道內對預浸帶進行輸送的同時，對其進行預熱，使預浸帶達到一定的固化程度；對該預熱后的預浸帶進行鋪放，并在輥壓的同時提供額外的熱源使其進一步固化。但該工藝固化過程隨其輸送和鋪放分幾段進行，各部分相應的溫度及固化程度需要隨材料參數和輸送速度等工藝參數的變化而進行調整，工序繁瑣，實施性差；而且通過預熱以后的預浸帶會變軟，這對設備輸送系統和鋪放工藝都帶來了新的挑戰。此外，由于樹脂基復合材料本身對熱輻射和熱傳遞不敏感，熱量傳播速度比較慢，該原位固化制造工藝還是很難能使熱固性預浸帶達到完全固化，因此制造過程完成以后還需要后續的二次熱處理工序。因此，更多關于熱固性樹脂基復合材料原位熱固化制造相關的研究進展也比較緩慢。

圖8 基于機器人的紫外光原位固化纖維鋪放機［53］Fig.8 Robot－based UVin－situcuring fiber placement machine［53］

原位固化制造工藝結合了預成型和固化兩種工藝，因此要求成型材料和固化源必須滿足一些特殊要求：復合材料固化速率快、能完全固化和使用性能滿足要求，固化源容易獲取等。本工作重點圍繞原位固化制造工藝對比分析了各種固化方式優缺點及存在的問題，并結合國內外現狀，對樹脂基復合材料原位固化制造技術發展方向進行了展望。

綜上所述，CABG聯合MVR治療CAD伴MMI，可顯著改善患者心功能，提高患者生活質量。但臨床上應根據患者實際情況選擇最合適的手術方案，提高臨床療效以及安全性。

2.5 電子束固化

20世紀70代末法國AEROSPATIALE公司［15］用γ射線、X射線等高頻電磁波和電子束對樹脂基復合材料輻射固化進行了研究。他們通過大量固化對比實驗得出如下結論：γ射線、X射線劑量率低，因此固化所需要的時間比較長。其中，對于同樣的樹脂基復合材料，X射線固化所需要的時間相比電子束固化所需時間60倍還長；生成高頻電磁波需要比較高的成本而且會產生一些難以處理的物質［16］；此外，它們的輻射對人體帶來嚴重的危害，其高穿透能力明顯地增加了屏蔽成本。雖然高頻電磁波在固化厚度比較大的零件領域具有獨特的優勢［15，17］，如10MeV能量的電子束通常能處理厚度25mm左右的樹脂基復合材料，但其轉化成同等能量的X射線以后的處理深度就能達到300mm左右［15，18］，如圖3所示，但是由于固化速率和高維護成本等問題，高頻電磁波實現樹脂基復合材料原位固化制造工藝近年來沒有得到相應的發展。

圖9 飛機艙壁部分用高能電子束（10MeV）固化［56］Fig.9 EB curing of fiber－placed bulkhead section with 10MeV accelerator［56］

為了降低高能電子束設備帶來的高維護、屏蔽和制造成本，隨后出現了低能電子束原位固化跟各種成型工藝結合。低能電子束原位固化制造方法最初是由CIRRI等［59］提出。此后，相繼 Guasti等［60］通過低能電子束結合纖維纏繞工藝，實現了厚樹脂基復合材料構件的固化成型，如圖11所示。Yen等［61］提出低能電子束原位固化跟纖維鋪放技術相結合，緊接著Goodman和Bykanov等［62，63］開發了相應的低能電子束發射設備，并結合纖維鋪放進行了初步的低能電子束原位固化制造工藝研究，如圖12所示。研究結果表明，低能電子束固化結合纖維鋪放工藝表現出諸多優點：能耗低、固化速率快、固化均勻及靈活性高等。同時也存在一些問題，主要表現在以下兩個方面：（1）因為常溫、快速固化導致固化成型以后的樹脂基復合材料構件層間強度比較低。（2）電子束低溫固化得到的樹脂玻璃化溫度比較低（60～80℃）。這些問題都需要對電子束原位固化制造得到的樹脂基復合材料零件進行適當的熱后處理才能得到比較好的解決。

40年來產業集中度逐漸提高。1998年國務院39號文件出臺后，中國農藥市場完全放開，在國家政策法規和市場機制的雙重作用下，農藥企業兼并重組、股份制改造的步伐加快，再加上行業外資本的進入，農藥企業逐步向集團化、規模化經營轉變，產業結構發生較大變化，產業集中度逐漸提高，涌現了一批經濟實力較強的大型企業集團。如中國化工集團先后兼并了以色列馬克西姆、瑞士先正達公司，成為全球三大農化巨頭之一，加快了進軍全球市場的步伐。

圖10 纖維鋪放并電子束固化成型飛機下翼［58］Fig.10 Lower wing skin manufactured by fiber－placement and EB curing［58］

圖11 纖維纏繞低能電子束逐層固化工藝［60］Fig.11 Layer by layer polymerization with low－energy electron beam for filament winding［60］

炭纖維增強復合材料電子束固化技術在國外已經得到了相當大的發展，其固化零件已經成功地應用在航空航天一些重要部位上。電子束固化方式成為能取代傳統的熱固化方式的最有效固化方式之一。電子束原位固化制造技術不僅降低了固化所需電子束能量，而且能跟纖維鋪放等成型工藝靈活結合，對機身、機翼等大型構件的制造提供了更有效和低成本的方法。因此，電子束原位固化制造工藝將會在航空航天等領域得到更廣泛的發展和應用。

圖12 低能電子束原位固化纖維鋪放裝置［64］Fig.12 Fiber placement head with low－energy electron beamin－situcuring［64］

3 結束語

原位固化制造技術作為一種重要的樹脂基復合材料低成本制造技術具有非常誘人的應用前景，尤其是隨著中國“大飛機項目”的上馬，該技術將會成為解決大飛機大型和超大型復合材料構件低成本和高質量制造的一個關鍵技術之一。但是，現階段該技術存在一些問題亟待研究和解決。從上述研究現狀及文獻來看，未來的研究重點主要在以下幾個方面：

（1）樹脂基復合材料／樹脂體系。為了實現低成本制造工藝，需要從文章所提到的熱固／熱塑性樹脂基體材料改性到開發紫外光以及電子束固化相應的樹脂體系并與相應的增強體材料復合，需要進行一系列材料方面研究，并使其使用性能達到所需行業標準和性能要求。

式中，ve為彈體向后拋射的銷蝕碎片速度;ue為v=ve時,所對應的侵徹速度；ve可通過式(11)計算得出：

（2）各種固化源設備的研發。無論是原位熱、微波、紫外光還是電子束固化都需要開發相應的固化源發射裝置并對強輻射性的固化源提供有效的屏蔽措施。其中值得一提的是國內適用于原位固化制造工藝的微波和電子束發射設備以及有效、合理的屏蔽方面的研究均比較落后，需要更多的關注。

（3）基礎工藝研究。樹脂基復合材料構件低成本制造瓶頸在于基礎成型工藝。工藝研究在原位固化制造工藝上表現得更突出：原位固化制造工藝集成了預成型工藝和固化工藝，但又有區別于這兩者的特殊之處。因此，需要綜合考慮材料改性結合固化方式和具體成型方法特點進行基礎工藝研究，才能采用原位固化制造工藝制造出性能更加良好的復合材料構件。

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Overview ofIn－situCuring Manufacturing Technology for Resin Matrix Composites

ABULIZI Dilimulati，DUAN Yu－gang，LI Di－chen，LU Zhong－liang
（State Key Laboratory for Manufacturing Systems Engineering，Xi’an Jiaotong University，Xi’an 710054，China）

With the enlargement of application area and increasing use of resin matrix composites，developing automated and low cost manufacturing methods has become a research focus in the advanced manufacturing field.In this paper，the concept，emergence and meaning of resin matrix compositesinsitucuring manufacturing technology has been introduced in detail.Researches about variousin－situcuring manufacturing methods for resin matrix composites at home and abroad are mainly reviewed，and main advantages and disadvantages ofγ－ray，X－ray，heat，microwave，ultraviolet and electron beam curing methods forin－situcuring manufacturing are comparatively analyzed.

in－situcuring；resin matrix composite；advanced manufacturing；low cost；high efficiency

V261.97；TB332

A

1001－4381（2011）10－0084－07

國家科技重大專項（2009ZX04004－111）；陜西省“13115”科技創新工程重大科技專項（2008ZDKG－19）；國家自然科學基金項目（50875202，51005177）；長江學者和創新團隊發展計劃（IRT0646）

2010－10－20；

2011－03－25

迪力穆拉提·阿卜力孜（1986－），男，維吾爾族，博士研究生，從事樹脂基復合材料成型裝備與制造工藝方面研究工作，聯系地址：陜西省西安市雁翔路99號西安交通大學西五樓機械制造系統工程國家重點實驗室B311室（710054），E－mail：dilmuratabliz＠gmail.com