漠河盆地依列克得組火山活動間歇期烴源巖有機地球化學特征研究①

齊躍春 高紅梅 鮑志東 高福紅 張月巧

(1.中國石油大學資源與信息學院 北京 102249;2.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249; 3.吉林大學地球科學學院 長春 130061;4.中國石油勘探開發研究院 北京 100083;5.中國石油吉林油田分公司 吉林松原 138000)

漠河盆地位于黑龍江省西北部,大地構造上歸屬蒙古-鄂霍茨克造山帶中的額爾古納地塊。盆地呈東西向展布,與北部俄羅斯境內的上阿穆爾盆地相連為同一盆地。漠河盆地基底為三疊紀結晶變質巖和前寒武紀花崗巖,主要沉積了侏羅系、白堊系,地層厚度較大。其中中侏羅統繡峰組、二十二站組、額木爾河組和開庫康組沉積巖厚度大,分布廣,而下白堊統依列克得組為火山巖發育地層。漠河盆地全區被大面積森林覆蓋,露頭不發育,勘探程度很低,目前僅完成地質淺井兩口和幾條不規則二維地震剖面[1,2]。近年來大慶油田為尋找資源接替區,松遼外圍勘探程度較低的盆地越來越受到重視[3～5]。隨著勘探程度的提高,漠河盆地被認為是松遼外圍盆地中最有利含油氣遠景盆地之一,是下一步勘探的重點區域[3],也是中國東部勘探程度較低的盆地中最具含油氣遠景的盆地之一[3,5]。前人研究認為中侏羅統是該盆地油氣勘探主要目的層段,也是近幾年人們關注的焦點[4,6],而火山巖發育的下白堊統沉積地層卻未受到重視,對該套地層的研究幾乎為空白。筆者在對松遼外圍盆地野外地質普查時發現,在漠河盆地下白堊統依列克得組火山巖系地層中發育一套由油頁巖、頁巖、煤構成的潛在湖沼相烴源巖(圖1),該套烴源巖與周圍玄武巖為同期不同相產物。初步研究認為該套烴源巖具有良好的生烴潛力。本次研究的目的層即為該套烴源巖,這種烴源巖與火成巖接觸關系在松遼外圍西部盆地群中(例如,拉布達林、大楊樹等盆地)廣泛存在[7],而且松遼、渤海灣、蘇北-南黃海、南襄-江漢、三水-珠江口和東海、南海等裂谷型斷陷盆地的主力生油巖中均發育火成巖與烴源巖共生現象,并引起了不少地質學家的重視[8],因此對該套烴源巖的研究具有十分重要的意義。

1 樣品及實驗條件

漠河盆地依列克得組主要為中性或中基性火山熔巖夾火山角礫巖,個別地區夾少量碎屑巖及煤系地層,該組分布比較零星,出露面積不大,厚10～306 m[9]。依列克得組分布特征受基底斷裂的控制,表現為地塹式斷陷盆地型和火山鏈型,前者火山巖漿沿斷裂噴溢,分布面積較大;后者沿北西、北東向兩組斷裂呈鏈狀分布,多為次火山巖或火山通道相。本組地層以中基性火山巖為主,厚度變化大,局部為含煤建造。含煤建造一般分布于山前坳陷,現代地貌顯負地形;中基性火山巖建造多分布于高山處,構成正地形。此外還有火山巖呈巖脈、巖墻、巖蓋等次火山相產出[9]。

樣品采自漠河盆地阿木爾坳陷六支線勝利煤礦剖面的依列克得組(圖1),該剖面為一套發育在玄武巖系之間的由煤-灰綠色頁巖-灰黑色油頁巖和灰黑色頁巖組成的湖沼相烴源巖系,中間夾有細砂巖和凝灰質砂巖,上下為玄武巖。該套烴源巖與其鄰近的火山巖為同期不同相產物。本次研究針對該剖面進行了系列的樣品采集,并進行了實驗分析,初步分析顯示該露頭烴源巖具有很好的生烴潛力。相關實驗分析在北京石油勘探開發研究院鋪實驗中心完成[10]。

2 烴源巖地球化學特征

圖1 漠河盆地六支線勝利煤礦剖面依列克得組柱狀圖Fig.1 Columnar section of Yiliekede Formation of Liuzhixian Shengli coalmine in Mohe Basin

有機質豐度 根據樣品的分析結果(表1),煤的有機碳(TOC)含量最高(37.42%),油頁巖樣品有機碳分布在10.56%～22.58%之間,平均19.79%,頁巖的有機碳(TOC)含量較低(11.04%);產烴潛量(S1+S2)油頁巖最高,分布在32.1～101.98 mg/g之間,平均64.72 mg/g,煤巖為52.21 mg/g,頁巖為35.33 mg/g,總的來說有機質豐度較高,達到了較好烴源巖級別。

有機質類型 干酪根元素分析結果(表1)顯示,兩個油頁巖樣品氫碳原子比(H/C)分別為1.07和1.27,均大于1.0,而煤層和灰綠色頁巖的氫碳原子比(H/C)分別為0.94和0.96,均小于1.0。根據我國烴源巖有機質類型劃分標準[11],六支線勝利煤礦油頁巖有機質類型較好,為ⅡB型,煤巖和灰綠色頁巖有機質類型為Ⅲ型。

有機質成熟度 該剖面共分析5組鏡質體反射率(Ro)數據(表1),煤層、油頁巖及灰綠色頁巖Ro值并無太大變化,分布在0.55%～0.59%之間,最高熱解溫度(Tmax)值主要分布在426～433℃之間,根據我國通用的烴源巖成熟階段劃分標準[11],鏡質體反射率(Ro)分布在0.5～0.7之間為低成熟階段。綜上所述,六支線勝利煤礦剖面有機質熱演化程度較低,但烴源巖已進入了生烴門限,處于烴源巖有機質熱演化的的低成熟生油的階段,應以找油為主。

3 生物標志物特征

3.1 正構烷烴

油頁巖、煤及頁巖的正構烷烴碳數分布基本均呈單峰型(圖2,表2),碳數主要分布在C21以后,主峰碳為C23或C27,奇偶優勢明顯,反映烴源巖有機質熱演化程度比較低,有機質來源以陸源高等植物輸入為主。正構烷烴的奇偶碳優勢(OEP)和碳優勢指數(CPI)分別分布在3.82～5.35和2.25～4.83之間, (C21+C22)/(C28+C29)比值為0.75～1.25,反映了該套烴源巖有機質熱演化程度較低的特點,與鏡質體反射率(Ro)分析結果一致。

表1 烴源巖基礎地球化學參數Table1 Geochem ical data of source rocks

圖2 烴源巖中正構烷烴分布圖Fig.2 The distribution of n-alkane of source rocks

表2 正構烷烴與類異戊二烯烷烴數據Table2 The data of saturated hydrocarbon and isoprenoid hydrocarbon

∑C21-/∑C22+比值反映低碳數正構烷烴相對豐度總和與高碳數正構烷烴相對豐度總和的比值。它既可反映母質來源的差異(一般認為低等浮游生物(包括細菌和藻類),其正構烷烴分布主要集中在C20之前,高等生物體中,一般高分子量的正構烷烴占優勢,最豐富的組分是C27～C33),又可反映演化程度的不同(在相近環境和母質來源的情況下,演化程度越高,高碳數正構烷烴向低碳數正構烷烴轉化的程度越高)[12]。剖面∑C21-/∑C22+比值分布在0.11～0.41之間(表2),低碳數正構烷烴明顯低于高碳數正構烷烴。從上面分析可知,該套烴源巖有機質熱演化程度較低,三種巖性的Ro值基本無差別,而∑C21-/∑C22+比值卻略有不同,煤巖最低(0.11),油頁巖和頁巖∑C21-/∑C22+比值相對較高,反映了煤巖母質高等植物的輸入相對更豐富一些。

3.2 類異戊二烯烷烴

樣品均檢出豐富的類異戊二烯烷烴,其中最豐富且最重要的是姥鮫烷(Pr)和植烷(Ph)。姥鮫烷和植烷是判斷沉積環境、介質酸堿度及生源的重要指標[13,14,16]。經典的觀點認為,姥鮫烷形成于較氧化環境,植烷形成于較還原環境[15,16].eters等提出,對生油窗內的樣品,高Pr/Ph比值(>3.0)指示氧化條件下的陸源有機質輸入,低比值(<0.6)代表缺氧的并且通常是超鹽環境[17]。梅博文等人對姥鮫烷(Pr)和植烷(Ph)的進一步研究認為,姥鮫烷主要形成于弱氧化-弱還原的淡水湖沼環境,植烷主要形成于還原環境.r/Ph比值大于1或更高時,代表淡水、弱氧化-弱還原的環境,Pr/Ph小于0.8時,代表強還原咸化的沉積環境[14～6]。也有研究認為[18],Pr/Ph< 1(植烷優勢),為缺氧環境;Pr/Ph>1為氧化環境; Pr/Ph值接近1被認為出現于氧化與缺氧條件交替變化時期。樣品中編號為Mh-35、Mh-33-1及06-9-1的油頁巖的Pr/Ph比值均小于1(表2),反映其沉積時的水體環境為還原環境;頁巖及編號為06-9-2的油頁巖樣品Pr/Ph比值為1左右,可能反映其沉積時的水體處于氧化與缺氧條件交替變化時期。煤巖的Pr/Ph比值為1.29,反映其沉積時的水體環境為弱還原的環境。

3.3 萜烷類化合物(m/z 191)

樣品中萜烷類化合物只檢測出了五環三萜烷(圖3),三環萜烷及四環萜烷含量很低。伽馬蠟烷是一種C30的三萜烷,被認為是主要來源于原生動物和光合作用細菌的四膜蟲醇,通過還原作用形成的,高含量的伽馬蠟烷常被作為強還原超鹽環境的指示[17]。研究區頁巖G/C30H比值為0.4,反映頁巖沉積時期的水體含鹽度較高,淡水輸入較少。而編號為06-9-2和06-9-1的油頁巖G/C30H比值為極低,反映其沉積時的水體環境含鹽度較低,湖盆中不斷有淡水輸入。

Ts/Tm是反映有機質成熟度的一個指標,Ts代表較穩定的化合物,Tm代表易熟的化合物,隨著成熟度增高,比值增高,生油門限為0.67,上限可達到1。本次樣品Ts/Tm比值均極低,反映該套烴源巖有機質熱演化程度不高(表3)。

油頁巖樣品中檢測出了5種ββ型藿烷(圖3),分別為C30ββ、C29ββ、C30ββ、C31ββ和C32ββ,而且峰值較高,一般ββ型生物藿烷僅見于未成熟生油巖中。樣品中檢測出ββ藿烷,反映了生油巖未成熟的特征。在現代沉積中C3122S/22R藿烷只有一種異構體17β(H)、21β(H)、20R,當進入成熟階段時,C-22位有兩種異構體(R和S),質量色譜圖上出現雙峰,即17α(H)、21β(H)、22R和17α(H)、21β(H)、22S,達到生油門限深度時,兩個峰高度接近,比值為1.5,本次樣品C3122S/22R比值為0.18～0.67,反映有機質熱演化程度比較低。

圖3 m/z191/217類色譜-質譜圖Fig.3 Sterane(m/z:191/217)chromatogram

3.4 甾烷類化合物(m/z 217)

樣品抽提物中的甾烷化合物以規則甾烷為主,含有一定量的重排甾烷,孕甾烷和升孕甾烷(圖3)。不同甾烷構型的比值來一般用來判斷烴源巖的成熟度,其中C29ααS/(S+R)和C29ββ/(αα+ββ)是最有效的參數[17]。根據陳建渝等1989年劃分的烴源巖成熟度的甾烷參數評價指標[18],六支線勝利煤礦剖面烴源巖的有機質熱演化程度比較低(表3),處于有機質熱演化的低成熟階段。

規則甾烷C27、C28和C29甾烷的相對含量的高低可以確定不同生源貢獻的比例,用于判斷有機質母源及沉積環境[11],一般來說浮游生物C27甾烷占優勢,陸源高等生物中C29甾烷占優勢,但是也有研究證實富含C29甾烷的有機質,其母源中沒有或很少有高等植物的輸入,而是和藻類和細菌的輸入有關[14,16]。樣品中油頁巖和頁巖的 C27、C28、C29規則甾烷均為“V”字型(圖3),反映原始母質輸入具有水生生物和陸源高等植物的混源輸入特征。

高含量重排甾烷一般表明陸源黏土礦物和陸源有機質的淡水輸入比較充分,而且處于弱氧化-弱還原的相對淡水環境。目的層烴源巖中油頁巖的C27重排甾烷/C27規則甾烷比值均極低,而頁巖的該比值卻相對高于油頁巖(表3),反映油頁巖陸源黏土礦物和陸源有機質的淡水輸入相對比較豐富,這與G/C30H的分析結果基本一致。

孕甾烷和升孕甾烷的高低代表著沉積水體的咸化程度,一般在咸化湖相中含量較高。本次檢測的油頁巖樣品(孕甾烷+升孕甾烷)/C27甾烷比值均較低,頁巖樣品的(孕甾烷+升孕甾烷)/C27甾烷比值為0.038(表3),反映頁巖沉積時的水體環境咸化程度較高,而編號為06-9-2和06-9-1的油頁巖樣品的含鹽度較低,這與G/C30H的分析結果較一致,而編號為06-9-2和06-9-1的油頁巖樣品的含鹽度較低,這與G/C30H的分析結果較一致。

表3 烴源巖生物標志物參數Table3 Geochem ical parameters of biomarkers in source rocks

3.5 討論

漠河盆地依列克得組為伸展環境下所形成的火山斷陷盆地,巖性主要為煤巖、泥巖、含油頁巖、礫巖及中基性熔巖[20],前人研究認為依列克得組的該套烴源巖與其鄰近的火山巖為同期不同相產物[9]。本次野外考察中,發現漠河盆地依列克得組頁巖、油頁巖及煤巖等烴源巖和火山熔巖呈互層狀,其接觸關系為整合接觸。這種深湖-半深湖相沉積巖與火山巖直接接觸的關系,也說明火山巖形成的古地理環境為湖盆環境。即火山碎屑巖是由火山碎屑物質直接落入湖水中沉積而成,火山熔巖是火山活動時的熔巖溢流到湖盆中形成。

另外,從上面地球化學分析中也可以看出,無論是有機質熱解成熟度指標(Ro,Tmax),還是生物標志物的成熟度指標(OEP,CPI,Ts/Tm等)均指示漠河盆地依列克得組的該套烴源巖有機質熱演化程度較低,處于剛進入生烴門限的低成熟階段。但在野外地質考察中發現,該套烴源巖發育于火山巖系地層中,上下被玄武巖包圍,一般玄武巖漿的溫度為1 025～ 1225℃[21],而油氣形成研究最重要的熱模擬溫度是300～400℃[22],因此玄武巖與烴源巖接觸,會導致高溫巖漿烘烤周圍烴源巖,甚至可以使烴源巖產生輕微變質,有機質熱演化程度很高,可以達到高-過成熟階段[23]。但本次研究卻發現,依列克得組火山活動對烴源巖的烘烤作用并不明顯,其有機質熱演化程度并不高(Ro=0.55%～0.59%)。烴源巖鏡質體反射率(Ro)有機質演化熱模擬試驗發現,受熱溫度范圍為250～350℃[22],對應的Ro=0.6%,由于有機質熱演化具有不可逆性,因此漠河盆地依列克得組烴源巖經歷的最高溫度應不超過350℃。對現代海底熱液的研究,發現火山噴口溫度不高(“黑煙囪”300～ 400℃,“白煙囪”100～300℃")[24,25],而且隨著離火山口距離變遠,其溫度會迅速變低[26,27]。對松遼、渤海灣等盆地火山巖發育區烴源巖熱演化的研究,也發現其有機質熱演化不高。水下噴溢的巖漿雖然具有很高的溫度,但因湖盆水體是熱的良導體,巖漿熱量被水體迅速對流,熱量很快散失掉,使湖盆水體溫度不會過高,從而對周圍烴源巖的熱烘烤作用不明顯[23]。綜上分析,漠河盆地與烴源巖伴生的火山巖形成時的古地理環境應為水下環境。水體對巖漿的散熱作用,導致漠河盆地群依列克得組火山活動對烴源的烘烤作用并不明顯。

綜合生物標志物的還原性指標(Pr/Ph)及含鹽度指標(G/C30H,(孕甾烷+升孕甾烷)/C27甾烷,C27重排甾烷/C27規則甾烷),在縱向上編號為Mh-33-1、MH-35和06-9-1的油頁巖樣品沉積環境應為強還原環境;06-9-1號油頁巖、頁巖及煤巖樣品則沉積于弱還原環境。前人對松遼盆地、海拉爾盆地、雞西盆地、湯源斷陷煤系地層煤成油地球化學分析發現,煤成油一般出現姥鮫烷占優勢,Pr/Ph為3.7～4.9[28],最高可達到11.93[10],而漠河盆地火山巖地層中發育的該套煤系烴源巖煤巖的Pr/Ph僅為1.29,顯示明顯的偏還原的沉積環境特征。這種還原環境可能由兩種情況導致,即漠河盆地煤系地層沉積時的水體較深或水體存在明顯的化學分層。本次分析的烴源巖樣品中,同為油頁巖樣品,沉積于還原環境的編號為Mh-33-1、06-9-1和MH-35的油頁巖樣品,其有機質豐度較高,TOC分別為22.58%、20.72%和25.28%,S1+S2分別為101.96 mg/g、51.09 mg/g和73.72 mg/g,而沉積于弱還原環境的編號為06-9-2油頁樣品,其TOC與S1+S2分別為10.56%和32.1 mg/g,明顯偏低,即沉積環境的還原性強度與有機質的豐度具有正相關關系,還原環境更有利于有機質的保存,有利于形成有機質豐度較高的優質烴源巖。

含鹽度指標(G/C30H,(孕甾烷+升孕甾烷)/C27甾烷,C27重排甾烷/C27規則甾烷)顯示該套烴源巖沉積時水體的含鹽度變化較快,這可能是有外來物質的輸入導致的,即頁巖沉積時有高鹽度物質的輸入。分析該套烴源巖的沉積環境,該套烴源巖與火成巖緊密接觸,而火山在活動過程中一般都攜帶大量的火山熱液物質,這種火山熱液物質中富含H2O、CO2及金屬礦物質,從而會導致水體的化學分層及含鹽度升高。而前人對漠河盆地早白堊世熱液礦床的研究[29～31]也顯示,在脆性構造破碎帶中確實存在與巖漿、火山活動有關的熱液金礦床(點),且流體包括體分析顯示,熱液流體的溫度為270.5～332.1℃(與該套烴源巖有機質熱演化經歷的最高溫度相匹配),陽離子主要Na+、K+,陰離子主要以Cl-為主,氣相成分以H2O、CO2為主。這種富含Na+、K+離子礦物質的火山熱液的注入,可能會導致水體含鹽度增高。頁巖沉積時水體含鹽度的突然升高以及煤巖的還原環境可能是火山活動帶來的熱液物質進入湖盆水體導致。

漠河盆地早白堊世為一火山巖沉積盆地,火山活動頻繁,火山巖夾沉積巖的二元沉積建造廣泛發育[20],因此搞清火山活動與烴源巖之間的關系,具有十分重要的意義,針對這個問題需要做進一步的深入研究。

4 結論

(1)漠河盆地依列克得組烴源巖為火山活動間歇期沉積的一套煤系烴源巖,有機質豐度較高,達到中-好的級別,處于低成熟階段,元素分析顯示油頁巖有機質類型較好,為Ⅱ型,頁巖和煤為Ⅲ型,該套烴源巖具有較好的生烴潛力;

(2)Ro、Tmax、OEP、CPI、Ts/Tm、C29-ααS/(S+R)、C29-ββ/(αα+ββ)等成熟度參數分析結果,顯示依列克得組烴源巖處于有機質熱演化的低成熟階段,水下火山巖漿活動對烴源巖的烘烤作用不明顯。

(3)油頁巖、煤、頁巖有機質母質來源均具有水生生物和陸源高等植物混源輸入的特征,相對來說,煤巖陸源有機質輸入相對更豐富;

(4)Pr/Ph,γ-蠟烷指數,(孕甾烷+升孕甾烷)/ C27甾烷,C27重排甾烷/C27規則甾烷反映沉積環境的生物標志物指標綜合分析,顯示依列克得組烴源巖沉積于強還原-還原環境,在縱向上,沉積時水體的咸化程度具有較快波動性,反映其沉積時水體環境變化較快。這種較快的水體環境變化,可能是外來火山熱液物質(CO2、礦物質等)的輸入導致的,這種火山熱液物質的輸入導致的咸化還原環境可能更有利于優質烴源巖的形成。

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