東亞太平洋地區近地面臭氧的季節和年際變化特征及其與東亞季風的關系

朱彬

(南京信息工程大學1.中國氣象局大氣物理與大氣環境重點開放實驗室;2.大氣物理學院，江蘇南京210044)

0 引言

臭氧是對流層大氣的重要痕量氣體。它既是光化學反應的產物，又是對流層化學過程的參與者，其變化和分布直接影響到對流層大氣的氧化能力，進而影響到其他大氣成分的組成和平衡(Thompson，1992)，以及城市、區域和全球的空氣質量(Akimoto，2003)。作為溫室氣體，對流層臭氧參與對地球大氣的輻射強迫(IPCC，2007)。觀測和模擬研究基本確認，北半球人為源NOx等的增加，是近30多年乃至近百年近地面臭氧升高的主要原因(Vingarzan，2004)。在近地層，臭氧多被視為污染物，過高的臭氧體積分數將造成一系列不利于人類及生態環境的不良影響，如降低農作物和森林生產力、危害人體健康等(Mauzerall，2005)。

對流層臭氧的來源有兩個:平流層輸入和對流層光化學反應生成。就某一地區而言，臭氧來源又可分為平流層輸入、局地光化學反應生成和長距離輸送(指從其他地區輸送來的對流層光化學反應生成的臭氧)。而控制對流層臭氧的物理、化學過程則又可分為化學產生，水平、垂直平流，對流(如積云深對流交換)以及沉降過程。以上源、匯及其過程控制了全球對流層臭氧的時空變化。正是由于上述源、匯及其過程在不同地區、不同時間所起的作用不同，導致對流層臭氧的區域分布、日、季和年際變化產生了巨大差異。目前，對臭氧源、匯及其過程的定量認識還不夠全面精細，這是造成我們對區域臭氧分布和變化的認識存在不確定性的主要原因(Wild，2007)。

觀測表明，北半球大多數相對清潔地區(即人類活動直接影響小的地區)，近地層臭氧以春季為全年最高(Monks，2000;Vingarzan，2004)。長期以來，該季節變化的原因一直是大氣化學界爭論的熱點。經典的Brower-Dobson理論認為，熱帶地區對流層上層和平流層形成的高體積分數臭氧，在Brower-Dobson環流的作用下，向熱帶外輸送并在中高緯地區下沉，并通過平流層—對流層交換過程(stratosphere-troposphere exchange，STE)輸送到對流層和近地層，即對流層臭氧主要來自平流層，且春季STE最強是產生此季節變化的根本原因(Levy，et al.，1985;Logan，1985)。近30多年，大多數研究認為，就全球尺度而言，對流層本身的化學過程是對流層臭氧的主要源，平流層作用較小(Lelieveld and Denterner，2000;Vingarzan，2004;Grewe，2006;Stevenson et al.，2006)。但是，就某一地區而言，對流層臭氧受不同物理化學過程的控制，其來源組成因地理位置、距人為源區遠近以及季節不同而具有很大的差異。

與北半球基本一致，東亞太平洋沿岸許多臭氧背景站的觀測結果亦顯示出臭氧在春季最高、夏季最低的季節變化特征，如中國華東地區(周秀驥，2004)以及日本、韓國等地(Pochanart et al.，2002，2003;Tanimoto，2009)。一般認為，此種季節性變化特征是由于春季北半球中緯地區大陸光化學反應產生的高體積分數臭氧隨西風帶向東輸送，以及東亞夏季風侵入帶來低臭氧體積分數的海洋性氣團所致。在大陸腹地，東西伯利亞Mondy站(100.9°E，51.7°N)的觀測結果也顯示出了臭氧體積分數在春季最高、夏季最低的特征(Pochanart et al.，2003)。Tanimoto et al.(2005)首先注意并分析了環西北太平洋各站春季臭氧高值的緯向差異，利用區域模式結果分析得出:春季亞洲大陸污染物輸出路徑的緯向差異和季節性的光化學反應耦合是此特征的原因。Zhang et al.(2002)模擬研究了東亞太平洋地區冬季近地面臭氧的輸送和光化學產生作用。Yamaji et al.(2006)指出，春季臭氧峰值出現的時間不同主要是由于平流層輸入和洲際間的傳輸不同所致。Li et al.(2007)應用區域化學模式研究了東亞對流層低層臭氧的季節變化控制因子，發現:夏季(6月)泰山和華山臭氧峰值主要是由人為臭氧前體物通過活躍的光化學反應產生;而春末(5月)黃山臭氧峰值是由于長距離輸送和光化學反應共同作用形成的。

季風是指近地面冬夏盛行風向接近相反且氣候特征明顯不同的現象。東亞大陸—日本一帶為副熱帶季風區，冬季30°N以北盛行西北季風，以南盛行東北季風;夏季盛行西南或東南季風(陳隆勛等，1991;朱乾根等，1992)。近10多年，針對東亞季風對東亞大氣污染物影響的研究已有開展。Liu et al.(2002)應用全球化學模式，研究了東亞對流層臭氧來源的季節變化與季風輸送路徑、對流抬升、平流層侵入、生物質燃燒和閃電產生的臭氧前體物的復雜關系，結論之一是東亞近地層來自平流層的臭氧以冬春季最強、夏季最弱。He et al.(2008)指出，東亞季風對臭氧的季節變化具有顯著影響。Kurokawa et al.(2009)應用區域化學模式并考慮年變化的排放源清單(Ohara et al.，2007)，模擬研究了1981—2005年東亞近地層春季臭氧的年際變化，認為氣象場的年際差異是導致春季臭氧變化的主要原因，排放源的年際變化影響較小。春季日本以東太平洋上海平面氣壓異常，可影響東亞大陸污染氣團和低緯南向清潔海洋性氣團的輸送路徑，且日本春季臭氧與ENSO有一定程度的相關。Liang et al.(2005)應用全球模式模擬了亞洲CO跨太平洋輸送的年際變化，建立了基于中國東北部、東北和北太平洋的海平面氣壓異常的三類跨太平洋輸送指數，由此可判定日—季節—年際的亞洲污染物輸送強度。Liu et al.(2009)研究發現，生物質燃燒(如東南亞秸稈焚燒和西伯利亞森林火災)對區域臭氧的季節變化有重要貢獻。

本文利用東亞清潔背景站近地面臭氧觀測資料、NCEP/NCAR再分析風場資料以及GPCP(Global Precipitation Climatology Project)全球降水資料，研究2000—2008年東亞各地區臭氧的多年季節變化特征，重點討論東亞太平洋地區臭氧季節和年際變化與季風環流的關系，并對控制該地區近地面臭氧的主要因子——季風輸送、光化學產生和平流層輸入等進行定性評估。

1 資料與方法

1.1 資料來源

2000—2008年臭氧的月平均體積分數資料來源于東亞酸沉降監測網(the Acid Deposition Monitoring Network in East Asia，EANET)和世界溫室氣體數據中心(World Data Centre for Greenhouse Gases，WDCGG);瓦里關站多年月均臭氧資料取自文獻(得力格爾和趙玉成，2007);黃山、泰山、華山臭氧資料由Frontier全球變化研究中心提供。

2000—2008年1°×1°網格月平均1 000 hPa風場和氣壓資料來自NCEP/NCAR再分析數據集;全球降水氣候計劃(Global Precipitation Climatology Project，GPCP)提供全球日平均降水資料，分辨率為1°×1°。GPCP綜合了GPCC(Global Precipitation Climatology Center)地面雨量計的降水觀測結果和衛星遙感對降水的反演結果，能較好地反映降水的時空分布及變化特征。

1.2 站點分布

選取的站點均為區域背景站，受局地排放源的影響小。Happo測站設在日本中部山區，它能夠反映日本中部地區污染物的變化情況。Rishiri測站為沿海測站。四個西太平洋島嶼測站分別位于韓國的Cheju和日本的Oki、Hedo、Ogasawara。Cheju和Oki測站距陸地較近，Hedo和Ogasawara測站為日本南部太平洋上獨立的島嶼，距排放源高值地區較遠，僅僅受當地生活排放源的微小影響。俄羅斯的Mondy測站位于亞洲東北偏遠內陸區，處于非季風區，其背景清潔，常被用作北半球陸地背景站。中國瓦里關站為全球大氣本底站，代表歐亞大陸腹地;臨安、泰山、黃山和華山分別代表中國東部和西部人類活動區。表1給出了各測站的經緯度及海拔高度。

表1 各測站的經緯度及海拔高度Table 1 Longitude，latitude and altitude of monitoring sites

1.3 資料處理及分析方法

為了分析臭氧9 a平均的季節變化特征，對2000—2008年各月臭氧體積分數做平均，得到臭氧的氣候月平均變化。太陽輻射是光化學臭氧形成的必要條件，而云和降水會顯著減弱太陽輻射，在前體物充足的條件下，可以顯著減少光化學臭氧產生量(Zhu et al.，2001;Liu et al.，2009)。此外，降水對云下臭氧還有一定的清除作用。因此，本文利用GPCP月均降水資料表征月平均光化學臭氧產生條件的強弱。由NCEP/NCAR全球再分析資料的近地層風矢量場及GPCP的降水資料，可以確定季風的季節變化和年際差異，進而得出季風對不同地區臭氧體積分數變化的影響。

引入距平量，以風矢量為例。對9 a各月風速做平均，每月得到一個平均值，再用9 a中第j年第i月風速減去對應月的平均值即得風速距平，其計算公式為

(1)式給出的是第j年第i月相對于9 a平均的距平值，表征該月盛行風與9 a該月氣候平均風速的差值。

2 結果和討論

2.1 東亞各地臭氧季節變化

東亞太平洋及沿岸地區受東亞季風環流系統的控制，特別是東亞副熱帶季風子系統對其影響更大(Zhu et al.，1986;陳隆勛等，1991)，冬夏季風及其轉換期東亞副熱帶大氣環流變化很大，由此導致不同地區受大陸性污染氣團或海洋性清潔氣團的影響差別顯著。對參與大氣化學反應的痕量成分而言，太陽輻射、云和降水、STE等物理化學過程的季節變化也是大氣痕量成分季節變化的重要因素。本節首先分析東亞太平洋各站臭氧的季節變化特征，而東亞其他站點臭氧的季節變化將另文詳細討論，在此僅作為比較對象而采用。

圖1給出了東亞太平洋地區由南至北選擇的5個代表站(Yonogunijima、Hedo、Oki、Happo、Rishiri)以及作為比較對象的中國東部黃山、臨安、泰山、華山、青藏高原東北部瓦里關和俄羅斯Mondy站近地面臭氧若干年平均的逐月變化情況。東亞酸沉降網(EANET)和部分站有10 a的月平均資料，圖1給出了這些站的多年月均±1σ的標準偏差。可以發現，東亞太平洋各站與長江中下游的黃山、臨安站的臭氧季節變化類似，都表現為春季最高、夏季最低、秋季有一個次峰的變化特征;其中臨安比其鄰近的黃山、泰山等背景點偏低10×10－9(體積分數)以上，這與長三角地區人為NOx源強大、體積分數高，抑制臭氧產生有關(Wang et al.，2001;楊關盈等，2008)。緯度較低的Yonogunijima、Hedo站在冬季仍維持較高體積分數，使其冬春和秋冬過渡期的臭氧增減變化幅度不大。Mondy站只有春季一個峰值，從夏季至冬季臭氧體積分數都較低。而中國35°N附近從東至西的測站都表現出夏初(6月)最高和冬季最低的單峰分布特征。

綜上所述，東亞近地層季平均的臭氧最大值可出現在不同的季節，東亞大部分地區與北半球背景點觀測結果一致，近地層臭氧季節變化表現為春季最高、夏季最低、秋季一般還有次高值的特征。然而，在東亞中緯度33～43°N，夏季有一臭氧高值帶，此高值帶可延伸至亞洲內陸腹地和中東地區，這一帶狀區域表現為初夏(6月)臭氧最高的特征;在東亞20°N以南地區則表現為冬末春初臭氧最高的特征;中國江南、華南地區，有些年份臭氧體積分數表現為秋季最高的特征。圖2給出了利用NAQPMS模式(Zhu et al.，2004)計算的1996年東亞太平洋近地面臭氧峰值出現的季節分布。

上述現象已被區域和全球化學輸送模式模擬再現(Zhu et al.，2004;Li et al.，2007;Sudo and Akimoto，2007)，東亞地區臭氧季節變化特征基本可以用東亞季風季節轉換導致的污染物輸送路徑變化以及季節性光化學臭氧形成(與云量、降水、流場變化導致的前體物輻散輻合有關)解釋;中緯度高海拔地區臭氧高值還與平流層輸送和對流活動的季節性變化有關。

2.2 東亞太平洋地區近地面臭氧的季節變化

從東亞太平洋各站多年月平均臭氧體積分數±1σ標準偏差(圖1中淺灰色陰影)可見，年際標準偏差以春季最大、秋季次之、冬夏很小。這說明冬夏季風轉換期間，近地層流場變化較大，由此導致東亞人為污染區臭氧及其前體污染物輸送路徑和強度產生差異。流場的年際差異與各年西太平洋東亞副熱帶冬夏季風建立期的差別(陳隆勛等，1991)直接有關。在東亞季風建立的成熟期，流場較為穩定，各年臭氧值變化不大。

圖1 東亞大氣本底站臭氧體積分數(單位:10－9)的月平均值(灰色陰影表示多年月平均值的±1σ標準偏差范圍;資料年份短于5 a或僅有1 a的站點沒有標準偏差范圍)a.Yonogunijima;b.Hedo;c.Oki;d.Happo;e.Rishiri;f.Mondy;g.黃山;h.臨安;i.泰山;j.華山;k.瓦里關Fig.1 The monthly mean volume fraction(units:10－9)of surface ozone over baseline sites of East Asia(the grey shadings indicate the±1σ standard deviation of monthly mean variations in all observed years，and if the data of the sites are shorter than 5 years，no standard deviation be shown)a.Yonogunijima;b.Hedo;c.Oki;d.Happo;e.Rishiri;f.Mondy;g.Mt.Huang;h.Lin'an;i.Mt.Tai;j.Mt.Hua;k.Waliguan

由圖1還可發現，低緯海洋站Hedo的年際變化比中高緯Oki和Rishiri站的年際變化大。Hedo為典型的海洋站，相比內陸站和鄰近大陸人為影響較大的站而言，海洋站幾乎無臭氧前體物(NOx、CO、VOCs等)排放源，污染物主要來自大陸的輸送。這表明，低緯海洋站Hedo的年際變化顯著，與東亞中低緯季風流場年際變化顯著相吻合。此外，臭氧年際變化還與平流層輸入、光化學產生條件(云量、前體物源強變化)有關，平流層輸入在春季較強，光化學反應從春至秋季均較強，第2.3節將對此進行詳細分析。

圖3為東亞太平洋沿岸日本8個觀測站10 a平均的臭氧體積分數的月份—緯度變化(圖中疊加了測站10 a月平均的風矢量場)。圖3除了體現了前述臭氧春秋高值、夏季低值的特征外，還表現出明顯的臭氧經向變化特征。36°N以北的中高緯測站臭氧體積分數明顯比中低緯測站高，這主要是由于中高緯測站多鄰近(在)日本大陸，受人為源直接影響大，光化學過程活躍。此外，37.7°N的Happo站海拔較高(1 850 m)，春季平流層輸送可能有更大的貢獻，但Kaiji et al.(1998)詳細分析了該站資料后認為，Happo高臭氧主要是由人為污染和長距離輸送造成的，與平流層侵入關系較小。

圖2 區域化學模式模擬的東亞地區1996年月平均臭氧體積分數達峰值的季節(綠色:春季;紅色:夏季;橙色:秋季;白色:冬季)Fig.2 The season in which the monthly mean ozone reaches the highest peak over East Asia in 1996，simulated by the regional chemical model(green:spring;red:summer;orange:autumn;white:winter)

圖3 東亞太平洋沿岸日本8個觀測站9 a平均的臭氧體積分數(單位:10－9)及風矢量(單位:m/s)的月份—緯度變化Fig.3 Latitude-month cross-section of the 9-yr averaged surface ozone volume fraction(10－9)and wind vector(m/s)observed by the eight Japanese sites over East Asia-Pacific region

由測站月平均風矢量可見，夏季各站主要受偏南或偏東氣流控制，結合各站地理位置可以發現，氣流皆來自海洋，海洋性氣團的臭氧體積分數很低，這就是夏季臭氧低值的原因。冬季中低緯盛行偏北風，各站受大陸性污染氣團控制，盡管此時光化學反應弱，但各站臭氧體積分數并不低，在30°N以南冬季臭氧體積分數往往較高。冬季中高緯主要為偏西北和西風，各站受大陸性氣團影響亦較大。春秋季各站風矢方向隨緯度差異較大，冬至春季，中低緯由偏北風先轉為偏東北風，再轉為偏東南風。3—4月大氣環流仍維持冬季環流特征，氣團來源仍為大陸性，但此時光化學反應得到加強，臭氧體積分數升高;4—5月偏東、偏南海洋性氣流盛行，臭氧體積分數降低。冬至春季，中高緯由偏西風先轉為偏西南風，再轉為偏南風，隨著春季光化學反應的加強，臭氧體積分數在4—5月達最高。5—6月偏東南的海洋性氣流盛行，臭氧值降低。圖3中風矢量方向還需要結合水平環流場才可以分析氣團的來向。春季太陽輻射加強是形成高體積分數臭氧的必要條件，但如果測站氣團來自人為污染的大陸地區，則臭氧體積分數必然增高。由圖1和圖3還可發現，盡管各站臭氧體積分數皆在春季達全年峰值，但發生時間略有差異，30°N以南測站在3月達到極值，中緯度測站在4—5月達到極值，而40°N以北測站在4月達到極值。Tanimoto et al.(2005)首先注意并分析了東亞太平洋各站春季臭氧高值的緯向差異，認為春季亞洲大陸污染物輸出路徑的緯向差異和季節性的光化學反應耦合是此特征的原因。本文的重點是利用觀測資料分析各站的臭氧特征，而有關定量分析長距離輸送和光化學反應的作用可參見有關模擬研究(Zhu et al.，2004;Tanimoto et al.，2005;Li et al.，2007)。

2.3 平流層輸入作用

在Brewer-Dobson經向環流(Holton et al.，1995)的作用下，空氣在赤道地區上升進入平流層到中高緯度地區下沉，構成了平流層至對流層的大尺度物質交換。因平流層臭氧體積分數遠高于對流層，因此長期以來人們認為平流層是對流層臭氧的主要來源。實際上，由于對流層頂較穩定，STE物質交換過程并不很容易發生。近30多年的觀測研究特別是大氣化學數值模式的研究，支持了對流層內發生的光化學反應才是對流層臭氧主要來源的結論。然而，STE在不同天氣過程和季節下的差異較大，比如:其時空分布極不均勻，隨高度、緯度變化很大。因此，評估不同STE過程及其時空分布差異，仍是對流層臭氧來源研究的重要方面。

根據世界氣象組織(WMO)定義:PV(potential vorticity，位勢渦度)大于1.6 PVU(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1)可定義為動力對流層頂。由于對流層頂附近副熱帶高空急流位置和強度(Langford，1999)及其位渦值高低可以反映平流層下部與對流層上部的空氣質量交換強度，所以本節重點分析東亞西北太平洋上空副熱帶高空急流和位渦的強度及位置的季節變化，以此討論平流層向下輸送對東亞太平洋臭氧季節變化的可能影響。

圖4 2000—2008年1月(a)、3月(b)、4月(c)、5月(d)、7月(e)、10月(f)高空急流、位勢渦度以及經向—垂直風速沿130°E的緯度—高度剖面(黑色等值線為高空急流，風速大于30 m/s;陰影為位勢渦度，2 PVU值用粗白線表示(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1，在熱帶外區域2 PVU基本可以代表動力對流層頂);垂直風分量乘以因子1 000，風速單位:m/s)Fig.4 Latitude-pressure cross-sections of the 9-yr averaged upper air jet stream，potential vorticity and wind vectors of v-w along 130°E in(a)January，(b)March，(c)April，(d)May，(e)July and(f)October from 2000 to 2008(the black is oline is the upper air jet stream with wind speed higher than 30 m/s;shading is the potential vorticity and 2 PVU is indicated by thick white line(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1;2 PVU could represent the dynamic tropopause in extratropical regions);the vertical wind is multiplied by factor of 1 000，units:m/s)

由圖4可見，同一等壓面上由低緯至高緯，各月PV都是由小變大，且在150～300 hPa層，30～35°N都存在PV經向梯度的極大值(夏季在35～40°N)，該PV梯度高值往往對應對流層頂折疊、對流層頂斷裂、切斷低壓等過程，大量的穿越對流層頂的空氣交換是通過天氣尺度和中尺度過程完成的(Holton et al.，1995)，即該PV梯度高值區對應STE極大值區。由各月PV和急流強度、位置的月變化可見，冬季PV經向梯度大、高PV值高度低(如圖中2 PVU等值線)，急流強度大、位置略偏南。由高空急流的月變化可見，由冬至夏，急流核位置由30°N向35°N略北移動，位置變化不十分顯著，但急流強度卻明顯減弱，到7月大于30 m/s的急流核消失。由3—7月PV的變化可見，對流層上部、平流層下部經向梯度減小，2 PVU高度抬升(2 PVU等值線大致對應熱帶外地區動力對流層頂高度)，而秋季(10月)PV經向分布和2 PVU高度又恢復到與初春3月類似，反映了對流層頂高度經向分布的季節變化和STE高值發生區的季節變化特征。

以上急流位置、強度以及PV經向分布說明，冬季和初春是STE的高值期，而春末夏季STE在東亞西太平洋地區較弱。由圖4中經向—垂直風矢的緯度—高度分布可見，1—3月在35°N附近、平流層下層到對流層大部(150～800 hPa)有一明顯的下沉氣流(垂直風速已擴大至1 000倍)，也說明冬季—初春30～35°N附近為STE高值區。

2.4 年際變化

由圖1可知，各站臭氧季節變化的規律性很強，但由于東亞冬夏季風存在年際變化，如季風的強弱變化、夏季風爆發時間和推進的差異、冬季風開始和盛行期的差異等季風特征量的年際差異，所以東亞近地面臭氧受季風影響，也表現出了年際變化特征，特別是在春季和秋季的冬夏季風轉換過渡期間。由圖1還可知，處于非季風區的Mondy站的臭氧呈現出春季達到峰值的特征，但無秋季峰值，而夏季則為全年最低。根據Wild and Akimoto(2001)的模擬研究和Pochanart et al.(2003)的觀測分析，該近地層臭氧季節變化主要由上游地區輸送控制，春季最大與北半球大部分地區類似，夏季最低則可能與夏季植被最茂盛、臭氧干沉降量最大有關。Ohara et al.(2007)建立了1980—2020年東亞大氣污染物排放清單，表明東亞NOx、VOCs、CO等臭氧前體物排放以增長趨勢為主，而本文觀測數據表明，各背景站臭氧年際變化并非隨著源的增長而增長，而是存在年際波動。本節重點討論臭氧年際變化與東亞季風的關系。

圖5給出了西北太平洋測站2000—2008年月平均近地層臭氧體積分數距平隨緯度的變化。可見，月平均臭氧表現出一定的年際變化特征，一般中低緯臭氧距平變化大于中緯和中高緯臭氧距平變化。其中2004和2005年全年25～30°N附近臭氧為負距平，特別在2004年春季達－10×10－9;而2000、2001和2008年春季臭氧距平略高，約為3×10－9。

為了討論季風年際變異對近地面臭氧的影響，圖6給出了2000—2008年的多年5月平均風場和降水場以及2004和2008年5月風距平場和降水距平場。西北太平洋及其沿岸的東亞地區受東亞副熱帶季風影響顯著，一般5月中旬前后東亞副熱帶夏季風環流即已建立(陳隆勛等，1991)，實際上春季3、4月副熱帶夏季風特征已有所表現。

圖5 東亞太平洋測站2000—2008年月平均近地層臭氧體積分數距平隨緯度的變化(圖中由低緯至高緯的紅色長虛線分別表示Hedo、Oki、Rishiri和Ryori測站的緯度;單位:10－9)Fig.5 The latitude dependence of monthly surface ozone volume fraction anomaly over East Asia-Pacific region from 2000 to 2008(the red long dash lines indicate of latitudes of Hedo，Oki，Rishiri and Ryori;units:10－9)

圖6 2000—2008年的多年5月平均近地層風場和降水分布(a)、以及2004年(b)和2008年(c)5月近地層風距平場和降水距平場(風矢量單位:m/s;降水單位:mm/d;圖6a中黑色等值線為總云覆蓋比，單位:%)Fig.6 (a)The 9-yr averaged wind(m/s)and precipitation(mm/d)fields in May from 2000 to 2008，and the wind anomaly(m/s)and precipitation anomaly(mm/d)fields in May of(b)2004 and(c)2008(the black isoline is total cloud cover ratio with the unit of%in Fig.6a)

由圖6a可見，東亞冬季風環流特征已消失，130°E以東已為副熱帶高壓控制，低緯度測站為偏東風、中緯度測站為東南風、高緯度測站為偏南風，降水中心在華南至日本南部及其附近海面上。對照各測站臭氧的季節變化可知，5月臭氧體積分數顯著減小，這是由于偏東偏南的清潔海洋性氣流帶來的低臭氧含量氣團所致。由圖6b可見，在120°E以東、40°N以南地區為一距平反氣旋，說明2004年5月副熱帶夏季風爆發較早且在5月較強，雨帶位置異常偏北，向中國長江中下游至日本中南部一線移動。對照圖5可知，2004年春季爆發較早和較強的副熱帶夏季風，將低臭氧的海洋性氣團輸送至測站，導致該年春季臭氧體積分數出現極低值。由圖6c可見，在120°E以東、40°N以南地區為一距平氣旋，說明2008年5月副熱帶夏季風爆發較晚且在5月較弱，東亞大部地區降水明顯偏少。對照圖5可知，由于2008年春季副熱帶夏季風爆發較晚和較弱，低臭氧的海洋性氣團輸送較弱，測站周邊還受冬春季大陸污染氣團影響較大，因而導致該年春季臭氧體積分數較高。

除了2004和2008年，其他年春季也有類似特征，但也并非每個月的臭氧年際變化都可以用上述規律進行解釋，說明臭氧作為二次氣體，其變異特征還受其他因子影響。季風環流輸送的年際變化對臭氧體積分數的影響，在中低緯表現得非常明顯。中高緯度臭氧距平也表現出了年際變化特征，但與中低緯度海洋測站相比，季風環流輸送年際變化以及光化學和前體物源變化的綜合影響更加復雜，討論中低緯度海洋測站得到的結論并不總是適用，有待高時間分辨率的觀測數據和化學輸送模式作進一步研究。不可否認，臭氧前體物源的變化(Tanimoto，2009)以及第2.3節討論的平流層輸入的年際差異也是導致臭氧年際變化的因子之一，有待進一步評估。

3 結論

本文利用東亞清潔背景站近地面臭氧觀測資料，結合風場和降水資料，給出了東亞各地區臭氧多年的季節變化特征，重點討論了東亞太平洋地區臭氧季節和年際變化與季風的關系，得到如下結論:

1)東亞近地層臭氧的月平均最大值可出現在不同季節，東亞大部分地區與北半球背景點觀測結果一致，近地層臭氧季節變化表現為春季最高、夏季最低、秋季次高的特征。在東亞中緯度33～43°N，夏季有一臭氧高值帶，此高值帶可延伸至亞洲內陸腹地和中東地區，該帶狀區域臭氧表現為初夏(6月)最高;在東亞20°N以南地區臭氧則表現為冬末、春初最高;中國江南、華南地區有些年份的臭氧體積分數表現為秋季最高的特征。

2)東亞太平洋地區沿岸近地面臭氧季節變化主要受東亞冬夏季風環流季節變化的影響，春季是冬季風向夏季風的過渡期，亞洲大陸污染物向西北太平洋輸送明顯，同時由于太陽輻射加強，導致該地區春季臭氧出現峰值。該地區不同緯度上春季峰值出現時間的差異可用亞洲大陸春季不同時期污染物輸送路徑存在差異來解釋。

3)分析東亞太平洋沿岸對流層頂附近位勢渦度、高空急流和垂直環流的季節變化可知，位渦大于2 PVU的高值區在冬季和初春高度最低、經向梯度最大，且高空急流最強、位置偏南，冬季和2—4月中上對流層有下沉氣流，說明冬春季可能是平流層向對流層輸送的最強期，對近地層臭氧的貢獻最大。初夏—秋季(5—11月)高空急流、位渦明顯減弱，垂直環流不利于平流層向對流層輸送，對近地層臭氧的貢獻較小。

4)東亞西北太平洋地區夏季風爆發時間和強度以及季風環流型的年際差異，是導致春、夏季該地區臭氧年際變化的主要原因。季風降水和云帶位置、臭氧及其前體物的輸送和輻散輻合、平流層—對流層交換是造成臭氧年際變化的其他原因。

致謝:謹以此文獻給我的父親朱乾根教授。本文是結合我大氣化學研究與父親專長的天氣學和季風研究的一次初步嘗試。父親離我愈遠，形象愈顯高大，思想愈顯深邃。東亞酸沉降網(EANET)、世界溫室氣體數據中心(WDCGG)、日本Frontier全球變化研究中心H.Akimoto先生和P.Pochanart博士、中國大氣本底基準觀象臺得力格爾研究員、南京信息工程大學樊曙先教授提供了臭氧觀測數據;NECP/NCAR提供了氣象場資料;全球降水氣候計劃(GPCP)提供了降水資料。謹致謝忱!

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