125I的生產現狀與前景展望

葛巨龍

(中國核動力研究設計院，成都 610041)

125I是一種半衰期較長的放射性核素(T1/2=59.407 d)，通過電子俘獲釋放能量為27.0 keV的γ射線，伴隨發射能量35.5 keV的γ射線。由于125I半衰期較長、γ射線能量低、無β輻射，對人體組織產生的輻射損傷小，因此125I在生物醫學、放射免疫體外診斷和近距離植入治療腫瘤等方面得到了廣泛應用。了解125I的生產工藝和國內生產現狀、國內市場對該核素的需求情況以及前景，對開展125I的應用研究有重要的參考價值。

1 125I生產工藝

這兩個次級核反應，產生半衰期為13.11 d且能量較高的126I，降低了125I的產額，對125I產品質量造成不利影響，天然124Xe的豐度僅為0.096%，往往需要采用高富集度的124Xe作為靶材料在反應堆內進行短時間照射，以增加125I的產量，降低126I含量。

目前利用124Xe氣體在反應堆中輻照生產125I的方法有高壓靶筒分批輻照法、連續循環回路法和間歇循環回路法。

1.1 高壓靶筒分批輻照法[1]

高壓靶筒分批輻照法的主要特點是要制備高壓124Xe的氣體靶，設計加工一種特殊結構的耐高壓的鋁筒，經清洗、烘干后連接到真空系統中，抽空靶筒內的空氣，用液氮冷卻靶筒，充入一定數量濃縮124Xe后焊接密封。在常溫下靶筒內壓強往往有幾個或幾十個大氣壓，高壓124Xe靶筒經檢漏合格，放入反應堆適當的孔道內進行輻照。經反應堆照射一定時間后，取出124Xe靶筒放置冷卻一個月，125Xe盡可能全部衰變成125I，副反應由125I生成的126I衰變至允許水平。將124Xe靶筒運回生產車間，用液氮冷阱冷卻124Xe靶筒，降低靶筒內壓力，使125I盡可能多地吸附在靶筒內壁上，然后進行切割，放走天然124Xe氣體或回收濃縮124Xe氣體。最后用0.1 mol/L的NaOH(或添加適當濃度的亞硫酸鈉)溶液提取125I，再通過蒸餾、離子交換或吸附等方法純化得到125I產品。

該生產方法的主要缺點是：125Xe和125I的熱中子反應截面比124Xe大很多，在長時間輻照下，次級核反應使得125I的產額下降造成損失；125I(n,γ)126I反應生成的126I含量往往占125I的百分之幾到十幾，需要通過較長時間衰變使126I在125I產品中的含量降至1%以下來滿足使用要求，因此125I產品的衰變損失也很大。

1.2 連續循環回路法[3]

為了降低126I產生的影響，盡可能減少125I的損失，提出了一種在反應堆旁邊設計建造一個密閉回路系統來生產125I的連續循環回路。布置在反應堆中輻照位置的輻照瓶內124Xe氣體受到熱中子輻照產生125Xe，然后125Xe連續不斷地被轉移到位于非中子活性區的衰變瓶內衰變產生125I，而衰變瓶內的124Xe包括一小部分125Xe再返回中子活性區繼續輻照，如此循環。為了使125Xe在非活性區停留足夠長的時間讓其衰變并減少衰變瓶的容積，設計了一個6.8×105Pa、-80 ℃低溫的裝置，使Xe保持在液體狀態。Xe在環路內的流動，主要依靠衰變瓶出口一端加熱蒸發少量液態Xe產生的壓差來實現。

由于循環裝置結構比較復雜，很多反應堆旁邊也不便建立這種裝置，因此連續循環法在國內沒有在生產實踐中得到推廣。

1.3 間歇循環回路法[4]

間歇循環回路是一種密閉的常壓回路系統，其生產原理介于高壓靶筒分批輻照法和連續循環回路法之間。該循環回路系統內的124Xe氣體不連續循環，而是讓124Xe氣體在反應堆活性區輻照一定時間后，將124Xe(包括125Xe)氣體全部轉移到反應堆活性區以外的衰變瓶(置于液氮冷阱)內，待125Xe充分衰變成125I以后，用液氮或干冰冷卻衰變瓶，125I被吸附在衰變瓶的內壁上，然后讓124Xe氣體重新回到反應堆活性區的輻照瓶內。每批生產可進行一次循環或多次循環，每批操作循環完成以后，取下衰變瓶，送到生產車間進行125I提取、純化和分裝。

2 國內125I生產現狀

2.1 高壓靶筒分批輻照法生產125I

中國核動力研究設計研究院和中國原子能科學研究院都曾采用高壓靶筒分批輻照法生產125I。 劉宜樹等[5]采用冷焊密封124Xe靶件工藝，向4個100 mL的靶容器中裝入總質量50 g濃縮124Xe氣體，在中子注量率約為2.5×1014n/cm2·s的高通量反應堆內輻照4～5 d，出堆冷卻50～60 d，用液氮冷凍靶件20 min，打孔排放124Xe氣體，用含有一定量還原劑的0.1 mol/L NaOH溶液提取125I，再用銅基鉑(PCC)作為吸附劑純化。單個靶件得到125I活度167～219 GBq，放化純度大于98.5%，126I雜質小于1.0%。

2.2 間歇循環回路法生產125I

中國原子能科學研究院繆增星等[6-7]依托492游泳池反應堆，開展了堆照生產125I的間歇循環回路法工藝研究，優化設計了包含一個輻照瓶、三個收集(衰變)瓶的125I間歇循環回路系統，建立了包括124Xe氣體輻照、125Xe氣體收集(衰變)、124Xe和125I分離、125I溶液提取的整套生產裝置，實現了高質量125I自主安全生產。124Xe氣體富集度為20%，每次循環的輻照時間為1 d。反應堆運行周期為10 d，每批生產可進行4～6次循環，具備了每批生產30 Ci125I的能力。Na125I溶液無載體、無還原劑，放化純度高于98.0%，125I核純度高于99.99%(不包括126I)，與進口Na125I溶液指標相當。2008年5月實現正式生產，生產的Na125I溶液已用于原子高科125I密封籽源生產，替代了進口。

3 市場需求

125I在生物醫學、放射免疫體外診斷和近距離植入治療腫瘤方面得到了廣泛的應用。尤其是近年來，在放射物理和放射生物學蓬勃發展的基礎上，粒子植入治療計劃系統不斷提高與完善，植入治療設備不斷改進，近距離治療取得良好的臨床療效[8]。臨床上125I密封籽源適用于分化較好、分裂較慢的腫瘤細胞，已廣泛用于前列腺癌、肝癌、肺癌、胰腺癌、軟組織肉瘤、骨腫瘤、早期乳腺癌等近距離植入治療[9-16]。

目前，國內125I密封籽源的生產廠家主要有原子高科、北京智博、上海欣科、天津賽德、寧波君安、成都云克、深圳阿爾文等。據不完全統計, 全國每月125I密封籽源的銷售量大約8萬粒，對125I原料的需求已超過每月5.55 TBq(150 Ci)，目前原料絕大部分依靠進口。

4 前景展望

中國核動力研究設計院擁有高通量工程試驗堆(HFETR)和岷江試驗堆(MJTR)，HFETR的功率為125 MW，最大熱中子注量率為6.2×1014n/cm2·s，MJTR的功率為5 MW，最大熱中子注量率為8.03×1013n/cm2·s。經過分析，可以在MJTR反應堆旁建設間歇循環回路系統，生產高品質125I。

中國先進研究堆(CARR)功率為60 MW，重水反射層最高未擾熱中子注量率達8×1014n/cm2·s[17]，主要技術指標和性能達到當前世界已建成的先進研究堆的水平，已于2012年3月實現滿功率運行。CARR已經為125I生產預留了輻照孔道和場所，為實現百居里級125I的大規模生產提供了有利的條件。

中國工程物理研究院新建的CMRR已于2011年6月達到滿功率運行，配套的同位素生產線將在2013年竣工[18]。醫用放射性核素原料生產方面，計劃在生產線投產的初期開展125I生產，預計年產量100 Ci。

5 結束語

綜上所述，間歇循環回路系統可以生產高品質的125I，但由于國內僅中國原子能科學研究院依托游泳池式反應堆建立了相應系統，產能遠不能滿足國內市場對高品質125I原料的需求，大部分125I原料長期依賴進口。充分利用MJTR、CMRR和CARR三座反應堆的輻照能力，建立相應的間歇循環回路系統開展高品質125I生產，替代進口，保障人民群眾健康的需要，不僅可以創造巨大的經濟效益，而且將產生巨大的社會效益。

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