我國(guó)核電廠氣態(tài)流出物中惰性氣體監(jiān)測(cè)現(xiàn)狀

袁之倫， 李宏宇， 唐麗麗， 韓善彪， 喻正偉

(環(huán)境保護(hù)部 核與輻射安全中心，北京 100082)

在2009年哥本哈根會(huì)議上，溫家寶總理向世界承諾：至2020年，中國(guó)單位GDP二氧化碳排放量，比2005年下降40%～45%，那時(shí)，我國(guó)的非化石能源在一次能源消費(fèi)中的比重將達(dá)到15%左右。在能源變革中，核電肩負(fù)了歷史重任，也面臨前所未有的發(fā)展機(jī)遇。

核電作為一種清潔能源越來(lái)越受到重視，我國(guó)的建設(shè)規(guī)模也在不斷擴(kuò)大。目前，已有3個(gè)省運(yùn)行核電：浙江省秦山一期、二期、三期，廣東省大亞灣和嶺澳一期以及江蘇省田灣。2013年4月，福建省寧德核電站一期1號(hào)機(jī)組宣布正式投入商業(yè)運(yùn)行，標(biāo)志著我國(guó)第四省建成運(yùn)行核電。

但是，核電廠運(yùn)行會(huì)以放射性廢氣、廢液或固體廢物的形式產(chǎn)生一定的放射性廢物，并向環(huán)境釋放。

核電廠產(chǎn)生的氣載和液態(tài)放射性核素濃度較低，在科學(xué)監(jiān)測(cè)和嚴(yán)格控制的基礎(chǔ)上，適度利用環(huán)境自身的稀釋和彌散能力，從核電廠內(nèi)按預(yù)定的途徑向外環(huán)境進(jìn)行可控排放。核電廠環(huán)境安全是核安全管理的關(guān)鍵，其環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)也尤為重要。但是，在放射性常規(guī)釋放的過(guò)程中，環(huán)境介質(zhì)中的放射性活度都低于監(jiān)測(cè)探測(cè)限，僅通過(guò)環(huán)境監(jiān)測(cè)無(wú)法計(jì)算照射劑量。通常應(yīng)用適當(dāng)?shù)沫h(huán)境模型根據(jù)核電廠所釋放的放射性物質(zhì)量評(píng)價(jià)環(huán)境質(zhì)量、估算公眾所受的劑量。通過(guò)核電廠流出物監(jiān)測(cè)，得到核電廠所釋放的放射性物質(zhì)的量，做為核電廠輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，監(jiān)測(cè)過(guò)程是核電廠安全管理的重要環(huán)節(jié)。

核電廠流出物監(jiān)測(cè)中，樣品中也有部分放射性核素濃度較低或者極低，給流出物監(jiān)測(cè)能力提出更高要求。

本研究擬分析我國(guó)各運(yùn)行核電廠流出物放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)和排放評(píng)價(jià)的現(xiàn)狀，以及監(jiān)測(cè)能力存在的問(wèn)題，并提出建議。

1 氣態(tài)放射性流出物排放統(tǒng)計(jì)情況

核電廠在正常運(yùn)行時(shí)(包括預(yù)期運(yùn)行事件)由于泄漏而使得一回路和二回路及氣體流出物含有放射性物質(zhì)，主要包括堆本體一回路的裂變產(chǎn)物(如氙、氦等)、放射性微粒、碳-14、氚、中子照射空氣、微塵后生成的放射性核素(如氬-41)和釋熱元件燒焙時(shí)釋放出的氪-85、碘-131等。

氣體流出物的排放分為約定排放和連續(xù)排放。連續(xù)排放是各廠房自然通風(fēng)系統(tǒng)的排風(fēng)氣流，連續(xù)排向大氣環(huán)境。約定排放是指廢氣在釋放到環(huán)境以前要經(jīng)過(guò)一定時(shí)間的衰變，當(dāng)達(dá)到允許排放的標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，被釋放到環(huán)境中。核電廠氣態(tài)流出物包括安全殼的泄壓排放、含氫廢氣衰變后的排放及廠房通風(fēng)的連續(xù)排放。連續(xù)排放中放射性核素監(jiān)測(cè)均小于探測(cè)限，但累積排放總量較大，在歷年排放量統(tǒng)計(jì)中，通過(guò)連續(xù)排放的氣態(tài)放射性總量通常占?xì)怏w總排放量的90%以上。

核電廠氣態(tài)流出物監(jiān)測(cè)主要包括惰性氣體、鹵素和氣溶膠。某核電廠2010年氣態(tài)流出物排放量統(tǒng)計(jì)總體情況列于表1，惰性氣體、鹵素和氣溶膠的排放量統(tǒng)計(jì)分別為3.44×1012Bq、1.11×107Bq和1.53×107Bq，其惰性氣體統(tǒng)計(jì)的排放量幾乎占?xì)鈶B(tài)總排放量100%，約占流出物總排放量的13%。

氣體流出物排放中的放射性惰性氣體是裂變產(chǎn)物之一，通過(guò)元件包殼泄漏到冷卻劑中，因其在水中溶解度很小，故幾乎全部進(jìn)入工藝系統(tǒng)中，主要是氪和氙的同位素，其中氪-85有較長(zhǎng)半衰期。

表1 核電廠2010年氣態(tài)流出物排放量統(tǒng)計(jì)總體情況Table 1 The overall situation of gaseous effluent discharge of nuclear power plant in 2010

2 放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)方法

為減少放射性氣體釋放對(duì)周圍環(huán)境和居民的影響，核電廠的工藝排氣和通風(fēng)排氣經(jīng)初步凈化后通過(guò)高煙囪向外排放。在核電站運(yùn)行模式中，嚴(yán)格按管理文件的規(guī)定限值控制從煙囪釋放的放射性活度。為此從水平煙道中引出三條取樣管線至輻射監(jiān)測(cè)室，通過(guò)設(shè)置在每條管線的惰性氣體探測(cè)器，采用β測(cè)量方法連續(xù)監(jiān)測(cè)排氣中惰性氣體的放射性活度。

對(duì)于惰性氣體，除了上述測(cè)量總β活度外，還利用增壓泵的方式將煙囪取樣惰性氣體打到一定體積的不銹鋼取樣罐中，也通過(guò)取樣罐手動(dòng)取樣，取樣完成后將不銹鋼取樣罐拿到實(shí)驗(yàn)室高純鍺譜儀進(jìn)行核素活度分析，提高惰性氣體的監(jiān)測(cè)能力。

3 放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)能力

我國(guó)多年運(yùn)行的核電基地主要是江蘇省田灣、浙江省秦山和廣東省大亞灣。三個(gè)核電基地放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)能力狀況分別列于表2、表3和表4

表2 田灣惰性氣體分析性能參數(shù)Table 2 The performance parameters for analysis of inert gas of Tianwan

注：探測(cè)器為ORTEC公司GEM45P4高純鍺譜儀，樣品量0.003 m3，測(cè)量時(shí)間5 000 s

表3 秦山惰性氣體分析性能參數(shù)Table 3 The performance parameters for analysis of inert gas of Qinshan

注：核電廠取樣體積為7、6、7.8 L，測(cè)量時(shí)間分別為30 000、50 000、3 600 s，測(cè)量?jī)x器分別為ADCAM-100型、DSPECPLUS型、DSPEC型、HpGe多道γ譜儀

表4 大亞灣惰性氣體分析性能參數(shù)Table 4 The performance parameters for analysis of inert gas of Dayawan

注：探測(cè)器為L(zhǎng)AL2#譜儀，取樣體積3 L專用鋼瓶，測(cè)量時(shí)間5 000 s

4 放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)處理

由于惰性氣體取樣體積小，故其探測(cè)限較鹵素和氣溶膠高4～5量級(jí)，目前無(wú)成熟的濃集氣體取樣方法。依據(jù)我國(guó)目前運(yùn)行核電廠的現(xiàn)有監(jiān)測(cè)能力，絕大多數(shù)情況下，放射性惰性氣體各核素監(jiān)測(cè)結(jié)果均小于儀器探測(cè)限(在燃料有缺陷情況下，大修期間可能會(huì)有大于儀器探測(cè)限的情況)。

根據(jù)我國(guó)政府2011年發(fā)布的《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB6249-2011)，對(duì)于低于探測(cè)限的相關(guān)測(cè)量結(jié)果應(yīng)通過(guò)實(shí)驗(yàn)分析進(jìn)行合理估算，確實(shí)無(wú)法估算的，在排放量統(tǒng)計(jì)時(shí)按探測(cè)限的二分之一取值。

核電廠流出物中的放射性惰性氣體，用低于探測(cè)限數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的排放量幾乎占?xì)鈶B(tài)流出物總排放量的100%。對(duì)于惰性氣體，探測(cè)限對(duì)放射性排放量統(tǒng)計(jì)影響相對(duì)較大。

不同的核電廠使用不同的監(jiān)測(cè)儀器、不同的樣品采集量和不同的測(cè)量時(shí)間，對(duì)放射性惰性氣體具有不同的探測(cè)限，例如，對(duì)于85Kr，秦山核電二廠的探測(cè)限為3.65×103Bq/m3，而大亞灣核電基地的探測(cè)限為9.6×104Bq/m3，探測(cè)限相差近20倍，在同樣未檢出的情況下，最終的排放量統(tǒng)計(jì)也會(huì)相差近20倍，測(cè)量結(jié)果的評(píng)估缺乏可靠性，來(lái)自不同渠道的測(cè)量和評(píng)價(jià)缺乏可比性,影響的核電廠流出物排放評(píng)價(jià)的科學(xué)性。

5 國(guó)內(nèi)外核電廠放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)能力監(jiān)管要求

世界發(fā)達(dá)國(guó)家和地區(qū)在核電廠放射性流出物監(jiān)測(cè)的監(jiān)管中，對(duì)于探測(cè)限都作了明確規(guī)定。

歐盟在2004/2/EURATOM中明確規(guī)定了核電廠流出物監(jiān)測(cè)的放射性核素和其中的關(guān)鍵核素探測(cè)限，其中85Kr為10-4Bq/m3，133Xe為104Bq/m3。85Kr采取將樣品衰變后進(jìn)行beta測(cè)量的方法。

美國(guó)核管會(huì)在《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)指導(dǎo)》(Offsite Dose Calculation Manual Guidance)NUREG-1301和NUREG-1302中對(duì)核電廠放射性流出物的探測(cè)下限作了明確規(guī)定，結(jié)果列于表5。

表5 放射性氣態(tài)廢物取樣與分析要求示例Table 5 The example of requirement for sampling and analysis of radioactive gaseous waste

我國(guó)政府1989年發(fā)布的《核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)的一般規(guī)定》(GB11217-1989)和2011年發(fā)布的《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB6249-2011)對(duì)核設(shè)施流出物的監(jiān)測(cè)作了監(jiān)管要求，但沒(méi)有明確規(guī)定核電廠流出物的放射性測(cè)量的探測(cè)限。不同的測(cè)量機(jī)構(gòu)取樣方式不同，使用監(jiān)測(cè)儀器和監(jiān)測(cè)方法不同，對(duì)放射性惰性氣體具有不同的探測(cè)限。

6 建議

目前，我國(guó)核電廠流出物放射性惰性氣體排放量的統(tǒng)計(jì)主要來(lái)源于各核電廠流出物監(jiān)測(cè)的探測(cè)下限。運(yùn)行的核電廠流出物監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)室較多，不同的實(shí)驗(yàn)室取樣方法和取樣量存在差別，流出物實(shí)驗(yàn)室使用的監(jiān)測(cè)儀器和監(jiān)測(cè)方法也存在差別，對(duì)低水平放射性惰性氣體具有不同的監(jiān)測(cè)能力，其具有的探測(cè)限(探測(cè)能力)也是存在較大的差別，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和流出物排放評(píng)價(jià)缺乏一定的可比性。

建議盡快建立核電廠放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)的監(jiān)管要求。需要放射性惰性氣體排放的統(tǒng)計(jì)結(jié)果在一個(gè)較大范圍內(nèi)具有可比性，就應(yīng)該確保分析方法符合核電廠正常運(yùn)行期間放射性核素監(jiān)測(cè)的最低標(biāo)準(zhǔn)。為此，對(duì)每一類型放射性惰性氣體核素排放和每一種類型的核設(shè)施，要規(guī)定適當(dāng)?shù)木哂兄甘咎卣鞯牡湫秃怂氐奶綔y(cè)限的要求。這些典型核素應(yīng)該代表特定類型的輻射，且具有輻射影響的意義和測(cè)量靈敏度指示意義。

盡快開(kāi)展放射性惰性氣體的監(jiān)測(cè)方法研究，提高監(jiān)測(cè)能力。放射性惰性氣體是核電廠氣態(tài)放射性流出物的主要內(nèi)容，改善惰性氣體的監(jiān)測(cè)方法，提高惰性氣體的探測(cè)能力，這將大大提高核電廠氣態(tài)放射性流出物排放評(píng)價(jià)的準(zhǔn)確性。我國(guó)核電廠對(duì)于流出物中的85Kr監(jiān)測(cè)采取樣品γ譜儀分析的方法，其探測(cè)限較高為1.0×102Bq/m3，與歐盟建議書(shū)2004/2/EURATOM中對(duì)于輕水反應(yīng)堆流出物中的85Kr的探測(cè)限要求值1.0×10-4Bq/m3相差非常大，建議我國(guó)核電廠盡快開(kāi)展beta測(cè)量方法應(yīng)用的研究。

由于我國(guó)目前沒(méi)有明確規(guī)定核電廠流出物的放射性核素測(cè)量的探測(cè)限要求，不同的核電廠對(duì)放射性惰性氣體具有不同的監(jiān)測(cè)能力，對(duì)于低于探測(cè)限的相關(guān)測(cè)量結(jié)果按探測(cè)限的二分之一取值，結(jié)果具有很大的不確定性，探測(cè)限較高，是我國(guó)核電廠統(tǒng)計(jì)的排放量偏高的可能因素之一。

建議認(rèn)真落實(shí)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB6249-2011)的要求“對(duì)于低于探測(cè)限的相關(guān)測(cè)量結(jié)果應(yīng)通過(guò)實(shí)驗(yàn)分析進(jìn)行合理估算”。在核電廠正常運(yùn)行狀態(tài)下，對(duì)于在整個(gè)放射性惰性氣體監(jiān)測(cè)期間(全年)所有重復(fù)測(cè)量的結(jié)果均低于探測(cè)限的情況，希望定期開(kāi)展實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，有效提高相關(guān)監(jiān)測(cè)項(xiàng)目的監(jiān)測(cè)能力，更準(zhǔn)確驗(yàn)證放射性惰性氣體濃度的分布范圍，在實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的基礎(chǔ)上，評(píng)價(jià)氣態(tài)放射性流出物的排放。

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