量子級聯激光器的原理及研究進展

宋淑芳，邢偉榮，劉 銘

(華北光電技術研究所，北京100015)

1 引言

20世紀60年代，隨著固體激光器、氣體激光器、半導體激光二極管、染料激光器的相繼誕生，激光器的研究進入到了黃金時期。與其他三種激光器相比較，半導體激光二極管由于體積小、重量輕、壽命長等特點，一直以來是研究的熱點。科學家們沿著結型帶間躍遷機制的思路，先后研制成功近紅外、可見、紫外、短波中紅外pn結注入雙極型半導體激光二極管，其應用范圍覆蓋了整個光電子學領域，已成為當今光電子科學的核心技術和信息產業的重要支柱。由于自然界缺少理想的帶隙寬度處于中遠紅外波段的半導體材料，因此利用結型帶間躍遷機制很難實現中紅外中波段、長波段和遠紅外波段的激射。

1971年，前蘇聯約飛技術物理研究所Kazarinov和Suris提出通過強電場下多量子阱中量子化的電子態之間實現光放大的原創概念［1］。此后，美國貝爾實驗室 Capasso［2］和加拿大國家科學院 Liu［3］對該理論和導帶有源區子能級設計做了進一步的發展，經過20多年的潛心創新研究，基于超晶格、量子阱理論和分子束外延(MBE)技術，終于在1994年貝爾實驗室發明了第一個量子級聯激光器［4］。量子級聯激光器的激射波長覆蓋兩個大氣窗口，并可以向遠紅外波段拓展，因此量子級聯激光器的發明與發展，開創了中遠紅外半導體激光的新領域。

2 量子級聯激光器的理論基礎

量子級聯激光器是基于導帶子帶電子能態間躍遷和聲子共振輔助隧穿實現粒子數反轉。量子級聯激光器理論的提出和發展，以及量子級聯激光器發明是超晶格、量子阱波函數能帶工程與單原子層分子束外延及界面質量控制相結合的成功典范。

2.1 量子級聯激光器的工作原理［5］(三阱耦合垂直躍遷結構為例)

量子級聯激光器的有源工作層由有源區和注入區組成一個周期，有源區是耦合三量子阱結構，注入區為遞變超晶格。圖1中給出了有源區的電子子能級位置、波函數布局、注入區中的微帶、微帶隙位置及形狀。圖中清楚地顯示了量子級聯激光器的有源工作層的基本物理過程。在外場作用下，有源區三個量子阱組成最低三個能級n1，n2，n3。n3和n2能級為電子受激躍遷的上激發態能級和下激發態能級，通過設計各阱的寬度和間隔，使n3和n2能級的能量差E3－E2對應于所需激光器的激射波長，并使n2和n1能級的能量差E2－E1為一個光學聲子的能量;設計注入區中各阱的寬度和間隔，使在外場作用下注入區形成微帶和微帶隙，使微帶與同一周期有源區中的n2和n1能級對齊并與下一個周期有源區的n3能級對齊，使微帶隙與同一周期有源區n3能級對齊。在有源區n3能級上的電子受激躍遷到n2能級并發射光子，n2能級上的電子釋放一個光學聲子，通過共振輸運快速弛豫到n1能級，在聲子輔助下隧穿經過注入區的微帶注入到下一個周期有源區的上激發態。重復上一周期的輸運物理過程，一級一級傳遞下去，通過級聯過程實現一個電子可發射和級數N相等的N個光子。

圖1 三阱耦合垂直躍遷結構示意圖

如圖2所示，異質結構和量子阱結構pn結半導體激光二極管是基于帶間躍遷，即在pn結加正向偏壓，把導帶的電子與價帶的空穴注入到有源區，通過帶間電子與空穴復合實現激射，激光的產生來源于電子與空穴的復合，一個電子－空穴對可以產生一個光子，激射波長是由材料的禁帶寬度決定的;量子級聯激光器是基于量子阱中導帶子帶間的躍遷，激光的產生來源于電子從子帶的高能級向低能級的躍遷，一個電子可以產生N個光子，激射波長是由子帶的高能級和低能級差決定的，可以通過改變有源區量子阱的寬度，從而改變子帶的高能級和低能級差，最終改變激射波長，理論預測可覆蓋幾微米到幾百微米以上很寬的波長范圍。量子級聯激光器的發明，從根本上解決了自然界缺少帶隙位于中遠紅外波段理想的半導體激光材料所導致的該領域研究長期處于停滯不前的狀態，是半導體激光理論的里程碑發展。

圖2 半導體激光二極管和量子級聯激光器電子躍遷示意圖

2.2 量子級聯激光器的材料研究

量子級聯激光器有四種材料體系，其中InP基GaInAs/AlInAs材料體系［6］、GaAs基 GaAs/AlGaAs材料體系［7］以及銻化物材料體系［8］(比如InAs基I-nAs/AlSb材料體系、InP基InGaAs/AlAsSb材料體系、InP基InGaAs/AlGaAsSb材料體系)都屬于第一類超晶格，基于InAs/GaSb/AlSb材料體系屬于第二類超晶格［9］。1994年，貝爾實驗室發明的第一個量子級聯激光器所采用的是InP基GaInAs/AlInAs材料體系，該材料體系涵蓋了所有第一類超晶格有源區結構設計理念，其激射波長覆蓋了中紅外全波段，其中采用應變補償量子阱結構GaInAs/AlInAs材料體系，激射波長最短達到了 3.0 μm。GaAs基GaAs/AlGaAs材料體系是遠紅外波段的首選材料，主要用于太赫茲波段量子級聯激光器，這是由于GaAs/AlGaAs作為天然的晶格匹配材料，其導帶的不連續性約為0.25 eV，理論上只能用于設計激射波長10 μm以上的量子級聯激光器件。銻化物材料體系和InAs/GaSb/AlSb材料體系主要應用于發展中紅外短波段量子級聯激光器，采用這兩種材料體系已實現了2.5 μm的激射。

量子級聯激光器自發明以來，分子束外延(MBE)是量子級聯激光器唯一的生長技術，2006年開始引入金屬有機化合物氣相沉積(MOCVD)生長技術。數百上千層納米量級的外延層構成了有源區和注入區，外延層厚度、組分、界面控制精度在單原子層水平，因此給半導體納米材料生長帶來極大的挑戰。

2.3 量子級聯激光器的器件研究

量子級聯激光器中有源區的熱損耗是制約室溫連續工作的瓶頸，一直以來是量子級聯激光器器件研究的重點。多年來通過優化有源工作層結構設計，選擇低熱阻波導層材料，采用特殊的器件封裝等工藝，實現了高功率、室溫工作、多模法布里－珀羅量子級聯激光器。為了實現單模、寬波長調諧、面發射，開拓了分布反饋、外腔調諧以及光子晶體量子級聯激光器。分布反饋量子級聯激光器是在半導體激光器內部建立一個布拉格光柵，依靠光的反饋來實現縱模選擇［10］。分布反饋激光器的光柵制備是獲得高耦合效率、低波導損耗、高分布反饋的關鍵。外腔調諧量子級聯激光器由量子級聯激光器、準直透鏡、光柵三部分組成，利用可旋轉的衍射光柵實現寬波長單模調諧［11］。與分布反饋量子級聯激光器相比，外腔調諧激光器波長調諧范圍較大，但是器件結構較為復雜。由于子帶躍遷橫向磁場的偏振，因此量子級聯激光器的激光發射平行于材料生長的方向，成為側面發射，這樣的器件結構給焦平面陣列以及器件集成帶來了困難，光子晶體量子級聯激光器的出現，很好地解決了這個問題。光子晶體量子級聯激光器的表面是由二維周期性光子晶體組成，由于表面等離子激元引起垂直光的限制，從而實現面發射［12］。分布反饋、外腔調諧以及光子晶體量子級聯激光器構筑了實現單模、窄線寬、寬調諧激光器，為今后量子級聯激光器的集成開辟了新的方向。

3 量子級聯激光器的應用

中遠紅外波段位于電磁波2.5～300μm新型激光器的研發引起了世界范圍內的廣泛興趣。在用于軍事方面紅外對抗、毒品和爆炸物監測、環境污染監測、太赫茲成像方面有非常重要的應用前景。

3～5 μm和8～12 μm是紅外探測的兩個大氣窗口，因此該波段高功率激光器可以實現紅外對抗，量子級聯激光器以小型、相干、可調諧等優點，被認為是紅外對抗的理想光源。2012年2月6日，Northrop Grumman公司聯合Selex Galileo和Daylight Solutions公司獲得美國軍方三千萬美元的研究合同，用于第五代紅外對抗系統(CIRCM)的開發，其核心技術就是利用量子級聯激光器代替原有的激光器，以降低系統的重量、提高可靠性。

大多數原子、分子轉動振動躍遷在中紅外波段具有很強的特征吸收譜線，如圖3所示，因此單模、寬波長調諧中紅外激光器在毒品和爆炸物監測、環境污染監測、醫學診斷等方面占有十分重要的地位，被認為是最理想的半導體吸收光譜儀光源。

圖3 各種物質的中紅外波段特征譜線圖

太赫茲波可以穿透衣物、紙張、塑料、皮革和陶瓷等絕緣材料，而且光子能量低，不會在生物組織中產生有害的光致電離。因此，太赫茲成像技術是探測人員藏匿及包裝內隱蔽危險物的一種極具競爭力的方法，可以在機場、車站等地對行李、物品、旅客進行安全檢測。尤其對一些塑料泡沫等絕緣材料內部的缺陷和裂痕等進行無損檢測和成像，在戰略導彈和航空、航天結構材料的檢測和評估方面具有重要的應用價值。量子級聯激光器以小型、相干、可調諧等優點，是太赫茲成像的首選光源。

4 量子級聯激光器的研究進展

自從1994年第一臺量子級聯激光器發明以后，各大研究機構開始了該項目的研究，其中具有代表性的包括美國貝爾實驗室、美國哈佛大學(Federico Capasso小組)、美國西北大學(Manijeh Razeghi小組)、瑞士Neuchatel大學(Jerome Faist小組)。

量子級聯激光器的理論研究經歷了以下幾個發展階段:1994年，貝爾實驗室發明的第一臺量子級聯激光器有源區采用耦合三阱單聲子共振隧穿斜躍遷機制，注入區采用遞變超晶格［4］;1995年，貝爾實驗室提出了耦合三阱垂直躍遷有源區結構，注入區采用遞變超晶格，垂直躍遷有源區結構的特點是受激輻射躍遷過程的上下能級發生在同一個量子阱中，提高了躍遷幾率從而使量子級聯激光器獲得更大的增益［5］;1996年，貝爾實驗室把漏斗注入機制引入到量子級聯激光器中，所謂漏斗注入就是在靠近有源區時，注入區的微帶變窄，使得電子被驅趕到有源區的激發態上，并且首次采用熱阻更低的材料作為波導層、包覆層和等離子增強層［13］;1997年，貝爾實驗室提出了超晶格有源區結構，利用電子在微帶內快速弛豫實現粒子數反轉［14］;2001年，Faist小組分析了量子阱有源區結構具有高注入效率的優勢，但電子隧穿時間長、排空速度慢，而超晶格有源區結構則具有微帶排空時間極快的優勢，提出了束縛態到連續態躍遷的新思路，該結構吸收和綜合了量子級聯激光器兩種有源區結構的優點［15］;2002年，Faist小組提出了耦合四阱、束縛態到連續態子能級躍遷、雙聲子共振隧穿有源區的新結構。采用該結構研制出第一個室溫連續工作中紅外量子級聯激光器，是量子級聯激光器從實驗室到實際應用的關鍵性跨越［16］。

從1994年到2002年的八年時間是量子級聯激光器理論研究的黃金時期，特別是貝爾實驗室和Faist小組的科研人員通過對量子級聯激光器的基本物理過程的認知，逐步改善有源區結構，形成了一套完整量子級聯激光器理論基礎。束縛態到連續態、耦合四阱量子阱、雙聲子共振隧穿的設計思想以及進一步融合調控斜躍遷和垂直躍遷優點的有源區結構成為了中紅外量子級聯激光器室溫連續工作的最佳基本結構。

在量子級聯激光器理論的指導下，通過對器件結構的不斷改進，于2002年，Faist小組成功研制出第一個室溫連續工作、激發波長為9.1 μm的中紅外多模法布里－珀羅量子級聯激光器，連續輸出功率為17 mW［16］;2006 年，Razeghi小組研制出第一個室溫連續工作、激射波長為9.6μm的中紅外分布反饋量子級聯激光器，連續輸出功率為100 mW［17］;2007年，Faist小組首次報道了室溫連續工作、外腔寬調諧量子級聯激光器，激射波長可以從7.96 μm調節到 8.84 μm，峰值功率為 20 mW［18］;值得一提的是美國西北大學的Razeghi小組，他們研制的量子級聯激光器器件的關鍵性能和指標都處于世界領先水平，例如他們在2011年報道了激射波長為4.6 μm的法布里－珀羅量子級聯激光器，室溫連續工作最高功率為5 W，是迄今為止最高輸出功率［19］。同年他們報道了激射波長為4.6 μm的分布反饋量子級聯激光器，室溫連續工作最高功率為2.4 W［20］。

當量子級聯激光器的研究發展到了一定階段，有了實際的應用空間，便開始了商業化的進程，目前主要的商業公司包括 Alpes Lasers、Daylight Solutions、Pranalytica等。Alpes Lasers是由瑞士Neuchatel大學的Jerome Faist教授創辦的，占據85%的量子級聯激光器市場份額。主要產品包括室溫連續或脈沖工作法布里－珀羅量子級聯激光器、室溫連續或脈沖工作和低溫連續工作分布反饋量子級聯激光器以及低溫連續或脈沖工作太赫茲量子級聯激光器，激射波長覆蓋中遠紅外波段，激射功率為幾十到上百毫瓦［21］。Daylight Solutions和 Pranalytica公司主要研究大功率、連續工作模式、高工作溫度的中紅外量子級聯激光器的核心技術，獲得了世界上唯一輸出功率為2 W的商用中紅外量子級聯激光器，并且將此核心技術運用到外腔寬調諧量子級聯激光器中，近年來不斷獲得美國軍方和美國國防部的資金支持［22］。

我國中遠紅外量子級聯激光器的研究工作幾乎和國際同步，開始于1995年，主要的研究小組是中國科學院半導體研究所的劉峰奇、王占國小組［23］以及中國科學院上海微系統和信息研究所張永剛、李愛珍小組［24］。中國科學院半導體研究所于2000年采用應變補償結構量子級聯激光器實現了3.5 μm的激射，從 2004年開始，陸續實現了 5.5 μm、7.8 μm、9.75 μm、10 μm 和 11.2 μm 的法布里 － 珀羅量子級聯激光器，還制備出了5.5 μm、7.8 μm的分布反饋量子級聯激光器;中國科學院上海微系統和信息研究所于1998年報道了國內第一個量子級聯激光器，并與2004年報道了我國第一個中紅外分布反饋量子級聯激光器，近幾年還分別成功研制出了低閾值電流密度的室溫脈沖分布反饋量子級聯激光器。

5 小結

本文綜述了量子級聯激光器發明的背景，基本工作原理、以及材料和器件的研究，并且簡單介紹了其應用方向和研究進展。從上面的討論我們不難發現，量子級聯激光器的發展無論在民用還是軍用方面都有著廣闊的應用前景。但是我國量子級聯激光器的研究相對于國外來說，仍然存在著巨大的差距，主要是未實現室溫連續工作成為了產業化的最大障礙，因此對該方向的研究迫在眉睫。

［1］ Kazarinov R F，Suris R A．Possibility of the amplification of electromagnetic waves in a semiconductor with a superlattice［J］．Sov．Phys．Semicond．，1971，5(4):707 －709．

［2］ Capasso F．Band gap engineering:from physics and materials to new semiconductor devices［J］．Science，1987，235(4785):172－176．

［3］ Liu H C．A novel superlattice infrared source［J］．J．Appl．Phys．，1988，63(8):2856 －2858．

［4］ Faist J，Capasso F，Sivco D L，et al．Quantum cascade la-ser［J］．Science，1994，264(5158):553 －556．

［5］ Faist J，Capasso F，Sirtori C，et al．Vertical transition quantum cascade with Bragg confined excited state［J］．Appl．Phys．Lett，1995，66(5):538 －540．

［6］ Bai Y，Slivken S，Kuboya S，et al．Quantum cascade laser that emit more light than heat［J］．Nature Photonics，2010，4(2):99 －102．

［7］ Williams B S．Terahertz quantum-cascade lasers［J］．Nature Photonics，2007，4(1):517 －525．

［8］ Teissier R，Baranov N，Marcadet X，et al．Room temperature operation of InAs/AlSb quantum-cascade lasers［J］．Appl．Phys．Lett，2004，85:167 －169．

［9］ Olafsen L J，Aifer E H，Vurgaftman I，et al．Near-roomtemperature mid-imfrared interband cascade laser［J］．Appl．Phys．Lett，1998，72:2370 －2372．

［10］ Lee B G，Belkin M A，Pflügl C，et al．DFB Quantum cascade laser arrays［J］．IEEE Journal of quantum electronics，2009，45(5):554 －565．

［11］ Hugi A，Maulini R，Faist J．External cavity quantum cascade laser ［J］．Semicond．Sci．Technol．2010，25:083001－0830014．

［12］ Colombelli R，Srinivasan K，Troccoli M，et al．Quantum cascade surface-emitting photonic crystal laser［J］．Science，2003，302:1374 －1377．

［13］ Faist J，Capasso F，Sivco D L，et al．High power mid-infrrared(λ～5μm)quantum cascade laser operating above room temperature ［J］．Appl．Phys．Lett，1996，68:26－28．

［14］ Scamarcio G，Capasso F，Sirtori C，et al．High-power infrared(8μm wavelength)superlattice laser［J］．Science，1997，276:773．

［15］ Faist J，Beck M，Lellen T，et al．Quantum cascade lasers based on a bound-to-continuum transition［J］．Appl．Phys．Lett，2001，78(2):147 －149．

［16］ Beck M，Hofstetter D，Aellen T，et al．Continuous wave operation of a mid-infrared semiconductor laser at room temperature［J］．Science，2002，295:301 －305．

［17］ Darvish S R，Slivken S，Evans A，et al．Room-temperature，high-power，and continuous-wave operation of distributed-feedback quantum-cascade lasers atλ ～ 9．6μm［J］．Appl．Phys．Lett，2006，88:201114 －1 －3．

［18］ Mohan A，Wittmann A，Hugi A，et al．Room-temperature continuous-wave operation of an external-cavity quantumcascade lasers ［J］．OpticsLett，2007，32(19):2792－2794．

［19］ Bai Y，Bandyopadhyay N，Tsao S，et al．Room temperature quantum cascade lasers with 27% wall plug efficiency［J］．Appl．Phys．Lett，2011，98:181102 －1 －4．

［20］ Lu Q Y，Bai Y，Bandyopadhyay N，et al．2．4 W room temperature continuous wave operation of distributed feedback quantum cascade lasers［J］．Appl．Phys．Lett．，2011，98:181106－1－4．

［21］ Faist J，Jerome F，Aellen T，et al．Mid-Infrared Coherent Sources and Applications:Progress in quantum cascade lasers［M］．Berlin:Springer，2008:171 －192．

［22］ Maulini R，Dunayevskiy I，Lyakh A，et al．Widely tunable high-power external cavity quantum cascade laser operating in continuous-wave at room temperature［J］．Electronics Letters，2009，45:107．

［23］ Liu Fengqi，Wang Zhanguo．Infrared quantum cascade lasers［J］．Physics，2001，30(10):596 －601．(in Chinese)劉峰奇，王占國．紅外量子級聯激光器［J］．物理，2001，30(10):596 －601．

［24］ Li Aizhen．The invention and advancement on unipolar quantum cascade lasers［J］．Chinese Journal of Lasers．2010，37(9):2213 －2220．(in Chinese)李愛珍．單極型量子級聯激光器的發明及其進展［J］，中國激光，2010，37(9):2213 －2220．