成都平原北部水稻土重金屬含量狀況及其潛在生態風險評價

秦魚生，喻 華，馮文強，王正銀，涂仕華，*

(1.西南大學資源環境學院，北碚 400716;2.四川省農業科學院土壤肥料研究所，成都 610066)

隨著工農業高速發展和城市化進程加快，工業“三廢”排放、礦山開采、城鎮生活垃圾處置不當、汽車尾氣和農業生產投入品等帶來的土壤污染問題日趨嚴重，特別是由此帶來的土壤重金屬污染更是引起了國內外的廣泛關注［1-3］。據估計，我國受重金屬污染耕地面積已達2000多萬hm2，約占耕地總面積的1/5，每年產出的糧食中約有1200萬t受重金屬污染，合計經濟損失200多億元［4］。土壤重金屬污染具有隱蔽性、滯后性、累積性、復合性、不可逆轉性和后果嚴重性等特點，一旦進入土壤后會導致農產品重金屬累積，并通過食物鏈進入人體而危害健康［5］。因此，進行土壤重金屬污染調查與評價，掌握土壤環境質量對農業生產和社會經濟的發展都具有十分重要的意義。

成都平原素以“天府之國”著稱，一直以來都是四川乃至全國糧、油作物的重要生產基地。近年來，隨著城市化的快速擴張，工礦企業快速發展和農藥、化肥等農用物質的大量使用等導致成都平原耕地污染日益加劇。劉紅櫻等［6］研究報道成都平原18.6%的區域受到重金屬不同程度污染。李冰等［7］研究指出成都平原土壤中鎘和鉛污染相對較嚴重，德陽、廣漢、新都工業集中區問題相對突出。劉東盛等［8］在成都平原約6萬km2區域上調查發現表層土壤有較嚴重的鎘、鉛、汞和砷等重金屬超標現象。然而，已有的研究多采用地質累積指數法、單因子污染指數法、內梅羅綜合污染指數法或基于人體健康的風險評價法對成都平原土壤重金屬污染進行評價，沒有考慮生物特性對重金屬毒性的響應特征，缺乏區域內土壤重金屬潛在的生態風險評價，更沒有專門針對成都平原水稻土的重金屬生態風險評價研究。成都平原水稻土面積占耕地面積的84.5%，是糧食生產的主體［9］，因此，為了確保農產品的安全生產，對成都平原水稻土重金屬污染問題進行深入研究勢在必行。Hakanson潛在生態危害指數法將重金屬生態效應、環境效應與毒理學聯系在一起，定量劃分重金屬的潛在風險等級，既可為改善環境提供依據，還可為人們的健康生活提供科學參照，已經越來越多的應用于土壤重金屬污染評價研究中，姜菲菲等［10］運用Hakanson法對北京市農業土壤重金屬污染風險等級進行了評價，Wang等［11］和Sun等［12］都運用Hakanson法對城市土壤重金屬潛在生態風險進行了研究。本文在野外調查和室內分析的基礎上，采用Hakanson潛在生態危害指數法對成都平原水稻土重金屬的潛在生態風險進行綜合評價，并運用GIS和地統計學方法繪制研究區域重金屬元素生態風險概率圖，以期為成都平原水稻土生態風險預警和農產品安全生產提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

研究區域位于成都平原西北部，介于東經 103°54'至 104°20'，北緯 31°09'至 31°42'之間，海拔高度 504—4405 m;幅員面積約為1245.3 km2，山地占52.08%，平原占47.92%，耕地面積為33353 hm2，其中水田面積占耕地總面積的90.01%;主要礦藏有磷礦、鋁土礦、硫鐵礦、煤和天然氣等。研究區域的土壤類型為灰棕沖積水稻土和灰色沖積水稻土;屬亞熱帶溫濕氣候區，大陸性季風氣候特點顯著，氣候溫和，降水充沛，四季分明，無霜期長，年均氣溫15.7℃，多年平均10℃以上活動積溫為4887.5℃，年均無霜期為285 d，年均降雨量為1040.8 mm，年均相對濕度為81%，年均蒸發量達1100.8 mm，年均日照時數為976.8 d，全年太陽輻射值平均為335.09 KJ/cm2。研究區域的河流屬沱江水系，都發源于龍門山脈，主要有綿遠河、石亭江等14條河流，由西北向東南呈樹狀分布。糧油作物有水稻、小麥、油菜、玉米、大麥、大豆、薯類等，是成都平原糧食生產的重要組成部分。

1.2 土壤樣品采集與處理

根據研究區域水稻土的分布情況，在17個水稻土主要分布鄉鎮抽樣選取0—20 cm耕層土壤樣品158個(圖1)。采樣時用手持GPS儀準確記錄樣點位置，在GPS定位點田塊內采用“S”采取10—15個樣點的混合樣，混合均勻后按四分法獲取0.5—1.0 kg樣品。采集的樣品帶回室內在自然狀態下風干，去除雜草、植物殘體、礫石等，然后用木棒捻細后用瑪瑙研缽研磨，分別過20目和100目尼龍篩，分別裝瓶，供pH值和重金屬全量分析用。

圖1 研究區位置與采樣點位分布圖Fig．1 Study area and distribution of the sampling points

1.3 樣品的分析與測定方法

土壤樣品pH值分析參照《土壤農業化學分析方法》［13］，采用水土比為1∶2.5的pH電位法測定。土壤重金屬元素Cr、Cu、Pb、Ni、Cd全量測定采用土壤過100目尼龍篩，硝酸-高氯酸-氫氟酸三酸消解后，Cr、Cu、Pb、Ni用火焰原子吸收分光光度計測定，Cd用石墨爐原子吸收分光光度計測定;As和Hg全量測定采用硝酸-硫酸消解后，用原子熒光光譜儀測定。土壤重金屬分析的質量控制采用 GSS-14標準物質進行加標回收，Cr、Cu、Pb、Ni、Cd、Hg和 As的回收率分別達 95.4%—103.2%、96.6%—102.5%、95.3%—103.7%、91.8%—99.6%、92.9%—105.1%、93.4%—98.3%和91.1%—97.9%。

1.4 數據處理與分析

本研究的土壤重金屬含量描述性統計、Kolmogorov-Smirnov正態分布檢驗、相關分析、因子分析等統計采用SPSS19.0分析;相關圖件制作在ArcGIS 10.0中完成;在Excel 2007中以平均值加減3倍標準差的標準對原始數據進行異常值分析，結果顯示全部158個樣點的分析測試結果都為有效數據，無異常值樣點剔除，異常分析后進行重金屬污染評價的數據計算。

1.5 潛在生態風險指數法(Hakanson法)

潛在生態風險指數法是由瑞典科學Hakanson在評價沉積物的重金屬污染時提出［14］，其計算公式如下:

重金屬毒性響應系數設定參照Hakanson和徐爭啟［16］研究結果，7種重金屬毒性響應系數分別為:Hg(40)＞Cd(30)＞As(10)＞Cu(5)=Pb(5)=Ni(5)＞Cr(2)。單因子重金屬污染指數、單因子重金屬潛在生態風險指數、區域多因子重金屬綜合潛在生態風險指數RI和污染程度的關系采用張菊等［17］劃分的潛在生態風險分級標準，單因子潛在生態風險指數40、80、160和320分別為輕度、中度、較強、很強和極強等級的閾值，區域多因子重金屬綜合潛在生態風險指數150、300和600分別為輕度、中度、較強和很強等級的閾值。

2 結果與分析

2.1 水稻土重金屬含量統計特征分析

研究區域水稻土158個樣點7種重金屬含量的描述性統計結果見表1，采用姚延伸報道的成都平原水稻土背景值進行累積分析，采用《土壤環境質量標準》(GB15618—1995)［18］中Ⅱ級標準進行污染狀況分析。從表1可以看到，水稻土不同重金屬元素含量差異較大，Cd 為 0.164—1.753 mg/kg，Cu 為 12.50—63.57 mg/kg，Pb 為 21.14—45.81 mg/kg，Cr為 52.84—126.21 mg/kg，Hg為0.08—0.38 mg/kg，As為2.31—14.37 mg/kg和Ni為21.42—50.59 mg/kg。Cd、Cu、Hg和Ni都有超過土壤環境質量二級標準的樣本分布，Cd超標樣本比例最大，達到87.34%;Ni、Cu和Hg超標樣本比例分別為8.23%、3.80%和3.80%，這說明研究區域水稻土存在這4種重金屬污染;而Pb、Cr和As與土壤環境質量二級標準相差較遠，表明研究區域水稻土尚未受到Pb、Cr和As污染。不同pH值范圍下的Cd、Cu、Hg和Ni這4種元素平均值與土壤環境質量二級標準對比分析來看，pH值＜6.5的土壤樣本Cd平均值超標1.64倍，pH值介于6.5—7.5之間的土壤樣本Cd平均值超標1.68倍，pH值＞7.5的土壤樣本Cd平均值超標1.12倍;Cu、Hg和Ni的平均值尚未超過土壤環境質量二級標準。

表1 研究區域土壤重金屬描述性統計Table 1 Summary statistics of heavy metal concentrations in the topsoil in the study area

圖2為研究區域水稻土重金屬元素含量的頻數分布圖。從圖中可以看出，Cd、Hg和Ni屬于偏態分布，Cu、Pb、Cr和As屬于正態分布。研究區域水稻土重金屬平均值與成都平原水稻土背景值對比分析表明，Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni平均值都超過背景值，表明這7種重金屬元素在成都平原水稻土上都有一定程度的累積，其中Cd為背景值的4.12倍，Cu為1.21倍，Pb為1.36倍，Cr為1.17倍，Hg為1.05倍，As為1.13倍，Ni為1.18倍，這與賈琳等［19］和解文艷等［20］的研究結果相似，表明人類活動已經導致研究區域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni含量的升高。Cd的累積效應最大，這可能與研究區域北部山區為四川的主要磷礦產區相關，磷礦礦渣中的Cd隨地表水而排入研究區域的主要河流如綿遠河等，繼而造成下流污灌區耕地土壤中Cd的累積;Hg的累積效應最小。

區域重金屬元素含量變異系數可以反映元素在該區域分布和污染程度的差異，變異系數越大，說明區域各采樣點在總體樣本中平均變異程度越大［21］。從表1可以看出，研究區域水稻土7種重金屬元素變異系數由大到小依次為Cd、Hg、Cu、As、Ni、Cr、Pb。變異系數大于30%的元素有Cd、Hg、Cu、As，其中Cd的變異系數達到49.03%，這說明研究區域水稻土Cd的分布差異較大。Hg、Cu、As變異系數都介于30%—40%間，存在污染程度相似性。Ni、Cr、Pb變異系數都在20%左右，且非常接近，變異系數相對較小，空間分布相對均勻。

圖2 土壤重金屬元素 Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As、Ni含量和 pH 值頻數分布Fig．2 Frequency histograms of heavy metal concentrations and pH of the soils

2.2 水稻土重金屬元素相關性分析

同一區域內相同類型土壤重金屬污染物的來源途徑可以是相同的，也可以是多途徑的，而同一來源的土壤重金屬元素之間通常存在一定的相關性，重金屬元素間相關性顯著和極顯著說明元素間一般具有同源關系或者存在復合污染［22］。Person相關分析結果表明(表2)，成都平原水稻土多數重金屬元素間存在相關性。Cd與Cu、Hg和Ni的相關性達極顯著水平(P＜0.01)，與As的相關系數為0.162，相關性達顯著水平(P＜0.05)。Cu與Hg、As、Ni的相關系數都大于0.224，相關性達極顯著水平(P＜0.01)。Pb與Cr、As的相關性達極顯著水平(P＜0.01)，與Hg、Ni的相關性達顯著水平(P＜0.05)。Cr與Ni和As與Ni的相關系數分別為0.237、0.344，相關性都達極顯著水平(P＜0.01)。這表明，研究區域水稻土Cd、Cu和Ni的來源相似性較大，呈現相互伴隨的復合污染現象;而Pb、Cr和As的來源途徑也可能相同;Hg的來源有一部分與Cd、Cu、Pb相似，而與As、Cr和Ni的來源途徑差異較大。土壤pH值與Cd、Cu和Ni的正相關性達顯著水平(P＜0.05)，而與Pb、Cr、Hg和As的相關性不顯著。通常土壤的酸堿度被認為是影響重金屬形態和活性的重要因素，低pH值土壤能促進重金屬的溶解和活化，所以在酸性條件下，重金屬Cd、Cu和Ni具有較高的溶解性，淋失量增加，土壤重金屬含量降低;另一方面，土壤的酸性將提高重金屬Cd、Cu和Ni等的生物有效性，增加地面植物對這些重金屬的吸收和帶走量，雖然每季的帶走量不能與重金屬超富積植物相比，但長期、多季的吸收和帶走仍能降低土壤中重金屬含量。然而，隨著土壤酸度的增加，重金屬在土壤中的移動性和生物有效性均顯著增加，更易被作物吸收累積，對人體健康的威脅更大，因此，在輕度重金屬污染土壤中，通過施用堿性物質來提高土壤的pH值，降低這些重金屬的生物有效性仍然是作物安全生產的重要措施。不同的土壤類型、自然區域、土地利用類型和污染環境等條件下，土壤中的重金屬來源可能差異較大，肖思思等［23］對昆山市耕地土壤中重金屬的相關分析表明，Hg、Pb、Zn、Cd、Cr、Cu元素來源可能相似;Sun等［12］對沈陽市城市土壤重金屬元素的相關分析指出，土壤中Cd、Cu、Pb和Zn的來源具有相似性;而解文艷等［20］對太原市污染區土壤重金屬的相關分析認為Pb、Zn、Cu、Ni、Cr、As和Cd都可能具有相同的來源，因此，對土壤重金屬元素污染來源的判斷應在數據分析的基礎上視其環境來判斷。

表2 土壤重金屬元素和pH值Person相關系數矩陣Table 2 Correlation matrix between heavy metal elements and pH

2.3 水稻土重金屬潛在生態風險評價

2.3.1 水稻土重金屬單項生態風險評價

采用Hakanson潛在生態風險指數法評價的單項污染物風險指數統計結果列于表3。Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni的生態風險指數范圍分別為 28.62—305.8、2.22—11.31、4.58—9.92、1.50—3.59、16.57—83.54、3.60—22.38 和 3.97—9.27。從單項生態風險指數平均值來看，7 種重金屬元素從高到低的排序為 Cd、Hg、As、Pb、Cu、Ni、Cr，其中 As、Pb、Cu、Ni、Cr這 5 種元素單項生態風險指數平均值都小于40，全部樣點都處于低度生態風險等級，對區域水稻土潛在生態風險貢獻較低，基本沒有影響。Cd的生態風險指數最高，只有4個樣本處于低度生態風險等級，僅占2.53%;總樣本中48.10%的樣本達到較強生態風險等級;中度、很強生態風險等級的分布比例相同，各占24.68%，總體上生態風險程度呈惡化趨勢。Hg元素樣本中，低生態風險等級樣本數量占主體地位，其比例為62.66%;總樣本中34.18%的樣本處于中度生態風險等級;其余3.16%的樣本達到較強生態風險等級。Cd和Hg對區域水稻土潛在生態風險貢獻率分別為62.27%和20.78%，這表明Cd是該區域水稻土潛在生態風險的主導因子，一半以上的生態危害都是由其造成的。

表3 土壤重金屬單項生態風險指數統計Table 3 Statistical analysis of the single ecological risk index of soil heavy metals

2.3.2 水稻土重金屬區域潛在生態風險評價

研究區域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和 Ni的綜合潛在生態風險指數(RI)最小值為 84.87，最大值為 398.56，平均值為198.65，區域整體達到中度潛在生態風險等級。從不同潛在生態風險等級頻數分步來看(表4)，大部分樣本都達到中度及其以上等級的潛在生態風險等級，其中，66.46%的樣本處于中度潛在生態風險，8.86%的樣本達到較強潛在生態風險，僅24.68%的樣本處于低度潛在生態風險。這表明研究區域水稻土已經存在較為嚴重的潛在生態風險，應引起相關部門的充分重視。張菊等［17］和寧曉波等［24］研究指出單因子指數法、綜合指數法和潛在生態危害指數法的評價結果具有較好的一致性，在本研究結果中，Hakanson潛在生態危害指數法的評價結果顯示研究區域水稻土受到Cd和Hg的生態危害，而采用內梅羅指數法的評價結果顯示研究區域水稻土受到Cd、Ni、Cu和Hg的污染，這種不一致性主要與兩種評價方法的標準不一樣有關;另一方面，Cd、Ni、Cu和Hg的毒性系數差異應是導致這兩種方法評價結果略有差異的主要原因。任華麗等［25］就指出Hakanson法在土壤重金屬的生態風險評價中，元素的價態效應、環境條件不同所造成的生物效應差異和評價角度不同對重金屬元素毒性系數確定的差異等都將影響重金屬的評價結果，是重金屬評價應用中要重點考慮和解決的問題。

表4 區域土壤重金屬潛在生態風險指數統計Table 4 Statistical analysis of the potential ecological risk index of soil heavy metals

2.3.3 水稻土生態風險因子空間分布與概率圖

為了直觀、準確了解研究區域主要生態風險因子Cd和Hg的空間分布情況，對這兩個元素的單項生態風險指數進行插值，結果見圖3。從中可以看出，土壤Cd元素生態風險指數較高，分布復雜，沒有Cd低度生態風險指數等級的成片分布;Cd中度生態風險指數等級分布較為零散，主要在玉泉、什地兩鎮有大面積成片分布;Cd很強生態風險指數等級分布范圍較廣，主要分布在研究區域東北部;Cd較強生態風險指數等級在所有鄉鎮都有大面積分布。從Hg的生態風險指數等級分布來看，主要有低度和中度兩個等級的分布，Hg低度生態風險指數等級主要分布在研究區域北部和西南部，而Hg中度生態風險指數等級主要分布在城區周邊及南部，西北部沿龍門山區有帶狀分布。

圖3 土壤Cd、Hg生態風險指數(Er)等級空間分布Fig．3 Spatial distribution of the ecological risk index of Cd and Hg in soils

風險概率分布圖可以說明不同區域超過風險閾值概率的大小。根據Hakanson生態風險指數分級標準，40和80為單因子重金屬污染物生態風險低度和中度等級的臨界值，在GIS中采用指示克里格法，分別以這兩個值為閾值對Cd和Hg元素的生態風險指數進行插值，結果見圖4。Cd生態風險概率整體較高，以低度指數為閾值(40)，研究區域的概率都超過0.75;以中度指數為閾值(80)，絕大部分研究區域的Cd中度生態風險概率都超過0.50，其中概率大于0.75的區域主要分布在城區周邊、東部和東南部，概率低于0.50的區域僅在玉泉有小面積分布。Hg的生態風險概率較Cd低，在低度指數閾值下(40)，Hg低度生態風險概率大于0.50的區域主要分布在城區周邊及南部區域;以中度指數為閾值(80)，Hg中度生態風險概率大于0.50的區域分布呈斑點狀，主要分布在孝德以及孝德與玉泉結合部，面積較小，總體概率不大。

圖4 土壤Cd、Hg生態風險指數高于40和80的風險概率圖Fig．4 Risk probability map of soil Cd and Hg with ecological risk index ＞ 40 and 80(A和B分別為Cd和Hg生態風險指數高于40風險概率圖，C和D分別為Cd和Hg生態風險指數高于80風險概率圖)

潛在生態風險指數Kriging插值圖見圖5。研究區域潛在生態風險指數等級分布以中度等級面積最大，在所有鄉鎮都有分布，占據90%以上區域。潛在生態風險低度等級面積較小，分布在3塊，包括玉泉鎮大部，什地、富新和齊天鎮結合部以及拱星、漢旺北部相鄰區。較強區域潛在生態風險等級僅在孝德鎮的北部有一小斑塊分布，在3種類型中面積最小。潛在生態風險指數低度閾值風險概率圖見圖6。從圖中可以看到，潛在生態風險達到中度水平的概率整體較高，絕大部分研究區域的風險概率都超過0.50。與Cd和Hg單重金屬污染風險概率圖對比發現，區域潛在生態風險中度風險概率與Cd中度閾值風險概率圖空間分布基本一致，這也說明Cd是研究區域重金屬元素中潛在生態風險最大的元素，其對區域水稻土重金屬潛在生態風險貢獻尤其突出。圖6還可以看出，區域潛在生態風險中度等級概率大于0.75的區域主要分布在城區周邊、東部和東南部，呈條帶狀;概率低于0.50的區域分布在玉泉鎮及其周邊，北部龍門山帶沿線有零星分布。

圖5 土壤區域潛在生態風險指數(RI)等級空間分布Fig．5 Spatial distribution of regional potential ecological risk of the soil

圖6 土壤區域潛在生態風險指數高于150風險概率圖Fig．6 Risk probability map of RI ＞150

3 結論

通過對成都平原北部區域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni 7種重金屬元素含量的統計分析和對土壤重金屬污染狀況和潛在生態風險的評價，得出以下結論:

(1)研究區域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni平均含量都超過背景值，呈現不同程度的積累，Cd超過背景值312.2%，其余元素超過背景值5.0%—36.5%，Cd積累最明顯，Hg積累最不明顯。Cd平均含量超過土壤環境質量二級標準，其余元素平均含量都低于土壤環境質量二級標準，特別是Pb、Cr和As與土壤環境質量二級標準相距較遠。

(2)研究區域水稻土重金屬變異差別較大，Cd的變異最大，變異系數接近50.0%;Hg、Cu、As變異系數介于30%—40%，屬中度變異;Ni、Cr、Pb變異系數約為20.0%，變異較小。Cd、Hg和Ni呈對數正態分布，Cu、Pb、Cr和As屬正態分布。外界人為活動對研究區域水稻土Cd的影響非常大，而對Ni、Cr、Pb和As的影響較小，Cu和Hg受到一定的影響。

(3)水稻土重金屬元素的相關分析結果表明:Cd、Cu、Hg和Ni元素間以及Pb、Cr和As間都具有極顯著的相關性，表現為相互伴隨的復合污染現象。7種重金屬元素來源分3類:Cu、Ni和Cd的來源相同，受人為影響較多，主要來源于工業污染;Pb、Cr和As的主要來源于成土母質;Hg受到人為和自然雙重的影響，可能來源于地質和工、農業活動。

(4)水稻土整體表現為中等潛在生態風險等級，超過約70.0%的樣本達到中度或較強潛在生態風險。Cd是研究區域水稻土潛在生態風險的主導因子，其貢獻率為62.27%;其次為Hg，對區域水稻土潛在生態風險貢獻率為20.78%;As、Pb、Cu、Ni、Cr都處于低生態風險等級，對區域水稻土潛在生態風險貢獻很少。從重金屬潛在生態風險的概率分布特征來看，城區周邊及綿遠河中、下游為區域潛在生態風險的高風險區，城區周邊主要為Hg元素的生態危害貢獻，而綿遠河中、下游主要為Cd元素的生態危害貢獻。

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