國際固體氧化物燃料電池堆及系統

蘇巴辛格爾

（中國礦業大學（北京）化學與環境工程學院，煤氣化燃料電池聯合研究中心，北京100083）

1 前言

由于卓越的電性能和燃料選擇的靈活性，固體氧化物燃料電池（SOFC）發電系統可以在數瓦到數兆瓦的很寬泛的功率范圍上實現應用。世界上很多公司正在開發多種用途的SOFC電池堆和發電系統。下面將詳細介紹該領域的一些代表性公司已經實現展示或正在研發的SOFC電池堆和發電系統。有關SOFC技術的發展和商業化進程已經在兩個燃料電池的國際會議中出版的科學出版物、書籍[1]和會議記錄里進行了詳細介紹。第一個會議是兩年一度的固體氧化物燃料電池國際會議，該會議始于1989年[2～13]。第二個是歐洲燃料電池論壇下的固體氧化物燃料電池論壇[14～22]。這兩個會議反映了在過去25年中SOFC的發展歷程。本文的內容就是從這些出版物、公司網站及其新聞稿中摘錄而來的。

2 小型SOFC系統（＜10 kW）

1～5 kW級別的SOFC的一個主要應用就是為以天然氣為燃料的用戶提供熱電聯供（CHP）。早期的SOFC CHP單元由瑞士Hexis AG公司設計生產并實施檢測。這些單元是基于平板式SOFC系統構建的，其內部中心有一圓孔作為燃料氣的進氣道，燃料氣呈放射狀排出，如圖1所示。空氣經過預加熱過程，經由電池堆內部金屬連接體上的4個氣道從外部進入，然后轉向，呈放射狀排出。未經電化學轉化的過剩氣體排出后在電池堆邊緣進行富氧燃燒。在此設計基礎上，發展出名為“Galileo 1000 N”的系統，如圖2所示，該系統可以提供1 kW的電力和大約1.8 kW的熱量；電能轉化效率約為30%，總體效率超過90%。至今已安裝和展示了80余個類似的CHP單元。目前Hexis AG正在與德國的鍋爐公司Stiebel Eltron和Hoval合作創立一個子公司以進行相關的維護和系統組裝。

圖1 Hexis AG平板式SOFCFig.1 Hexis AG planar solid oxide fuel cell

圖2 Hexis AG 1 kW CHP系統，Galileo 1000 N Fig.2 Hexis AG 1 kW CHP system，Galileo 1000 N

英國Ceres Power公司開發了金屬支撐型的平板式SOFC系統。該系統采用鈰基電解質，能為一般英國家庭提供電力并滿足其主要的熱能需求（包括熱水）。金屬支撐的SOFC電池堆可以在一個相對較低的溫度下（550～600℃）運行，并且更輕便。因此，Ceres Power的發電系統（如圖3所示）結構非常緊湊，可以采取壁掛的形式安裝，從而為熱水器的更換和居民應用拓展了一種新的使用方式。Ceres Power已經和British Gas公司以及Calor公司進行了三方合作并能保證一定量的訂單。2011年，Ceres Power組裝并實地測試了4組該CHP單元，結果這些單元卻表現出每百小時3%的衰減率，通過研究最終發現性能衰減主要歸咎于實驗設備里的污染物，消除這些污染物的影響之后可以使衰減率降到每百小時大約1%。Ceres Power現正在為2016年的商業化目標發展、推動并測試和優化更高功率的CHP系統。

圖3 Ceres Power壁掛式1 kW CHP單元Fig.3 Ceres Power’s wall-mountable 1 kW CHP unit

澳大利亞Ceramic Fuel Cells有限公司為一般家用設計了1～2 kW的BlueGen單元，采用平板式陽極支撐的SOFC，如圖4所示。該單元大概有200片電池，已經運行和正在運行的BlueGen單元遍布世界各處。這些單元的電能轉化效率可以達到60%，對于小型發電系統來說已是非常可觀。除了大量的實驗，產品研發、測試和設備生產也在澳大利亞的Noble Park進行。Ceramic Fuel Cells有限公司在英國Bromborough設有一個生產ZrO2的工廠，在德國Heinsberg有一套電池堆和組裝的生產設備。

圖4 Ceramic Fuel Cell公司的BlueGen單元Fig.4 Ceramic Fuel Cell Ltd.BlueGen unit

丹麥的Topsoe Fuel Cell A/S與丹麥科技大學Risoe國家實驗室合作，開發出陽極支撐和金屬支撐的SOFC，并為微CHP系統組成了1～2 kW規模的電池堆（作為CHP系統的“動力核心”），如圖5所示。這些電池堆同時還被應用在示范卡車上作為輔助動力單元（APUs）和分布式發電機。Topsoe已經為一個20 kW的生物質發電系統和一個20 kW的示范性海運APU提供了該種電池堆。此外，Topsoe還與W?rtsil?、Danfoss和AVL合作將電池堆集成到系統中。目前，Topsoe和SK控股公司達成兩項發展SOFC技術商業化的協議。一項協議是發展CHP系統的商業化以提供給居民住戶，另一項協議是發展大型CHP系統的商業化。協議中，Topsoe Fuel Cell提供燃料電池堆，SK控股公司將發展、制造并部署SOFC發電系統，雙方將在技術領域進行合作。

圖5 Topsoe Fuel Cell的SOFC堆Fig.5 Topsoe Fuel Cell’s SOFC stacks

其他公司在研發電池堆（德國Staxera公司）和組裝基于平板式SOFC的民用CHP系統等方面也都有涉及。目前這些公司主要利用平板式SOFC制作電池堆和發電系統。由于管式電池堆具有較高的可靠性和長期穩定性，它在家用方面也非常具有誘惑力。Kyocera（日本）已研發出兩種形式的扁管電池，其合作公司已經在生產家用單元系統。Kyocera、Osaka Gas、Aisin、Chofu和Toyota日前宣布已完成家用SOFC廢熱發電系統的商業應用，稱為ENEFARM Type S。ENE-FARM Type S是采用陽極支撐扁管SOFC（見圖6）的家用發電系統，其電能轉化效率達到了46.5%。上述合作公司中，Kyocera負責生產電池堆，Aisin負責研究發電部分，Chofu負責研究熱水供應和利用廢熱加熱，Osaka Gas負責系統的銷售（目前只限于日本市場）。公司希望在不久的將來擴展它們的生產業務。由于該系統的模塊數量少、排出廢熱少，使得發電單元和供水、供熱單元可以緊湊地結合在一起，如圖7所示。Nippon Oil（ENEOS）利用Kyocera的陽極支撐扁管電池制造出了類似的CHP單元。另外，Tokyo Gas（同Rinnai和Gastar合作）利用Kyocera的扁管電池將其分段排列成電池堆（如圖8所示），制造出家用CHP系統。

圖6 Osaka Gas和Nippon Oil制造家用CHP所采用的Kyocera陽極支撐扁管電池Fig.6 Kyocera’s anode-supported flat tubular cell utilized by Osaka Gas and Nippon Oil for residential CHP units

圖7 利用Kyocera陽極支撐扁管電池制造的700 W SOFC CHP單元（左：SOFC系統；右：熱水箱）Fig.7 A 700 W SOFC CHP unit（left：SOFC system；right：hot water tank）utilizing Kyocera’sanode-supported flat tubular cells

圖8 Tokyo Gas制造家用CHP單元采用的Kyocera扁管分段排列式電池堆Fig.8 Kyocera’s flat tube segmented-in-series cell-stack used by Tokyo Gas in producing residential CHP units

日本Toto公司正在生產和測試陰極支撐管式電池組裝的2 kW規模的CHP單元。美國Siemens公司與加拿大Fuel Cell Technologies公司合作生產和測試了幾十個利用陰極支撐管式電池組裝的3～5kW規模的CHP單元，這些單元性能良好，運行一年依舊具有穩定的性能。讓人遺憾的是這些單位已經不再繼續SOFC方面的業務了。盡管如此，SOFC家用系統依然通過與加工公司的合作而加速發展，尤其是在日本市場和歐洲市場。

需要補充說明的是，開發出的小型SOFC系統還被利用在偏遠地區以實現分布式發電和軍事用途。Acumentrics Corporation（美國）利用管式電池為電網以外的用戶制造出規模從250 W到10 kW不等的發電系統。小半徑的管式電池減小了梯度變化，增強了電池的熱循環性能，并能實現快速啟動。一個Acumentrics系統能在30 min內實現啟動。管式結構能在啟動的同時進行燃料的重整，剔除了板式SOFC中常有的又大又貴的外重整器，如圖9所示。

圖9 Acumentrics Corporation的小型管式SOFC（a）和電池束（b）Fig.9 Acumentrics Corporation’s small tubular SOFC（a）and cell bundles（b）

3 大型分散式電站的SOFC系統

自1986年起，Westinghouse公司（其化石燃料部門1998年被Siemens收購）成功將15個SOFC系統整合在一起，其功率范圍達到0.4～220 kW，并在消費者使用地進行了測試。用時最長的是一個100kW空氣氣氛發電系統，該系統使用的是管式SOFC，如圖10所示。這個100 kW的廢熱利用系統是首個以整體形式出現的展示性管式SOFC模塊。該電池堆包含了1 152個電池（直徑2.2 cm，活性長度150 cm），每24個電池一束，共48束。該系統在美國、荷蘭、德國和意大利等國以脫硫的天然氣為燃料運行了36 750 h，運行過程中并未檢測出任何性能衰減，發電效率一直維持在46%。這是首個SOFC大規模發電的成功范例。

圖10 Siemens/Westinghouse 100 kW SOFC廢熱利用發電系統Fig.10 Siemens/Westinghouse 100 kW SOFC cogeneration system

Siemens公司制造了一個220 kW的加壓SOFC/氣體渦輪聯合系統。如圖11所示，該系統在美國California-Irvine大學國家燃料電池研究中心進行了安裝和測試。該系統是首個SOFC和微渦輪發電機耦合的示范，也是承壓SOFC發電機中的典型代表。該系統總計運行了3 400 h，利用純交流電換算得到的發電效率為53%。分析認為配備該SOFC/氣體渦輪的聯合系統在兆瓦級別的系統上的發電效率可達到70%。

圖11 Siemens/Westinghouse 200 kW加壓SOFC/微氣體渦輪混合發電系統Fig.11 Siemens/Westinghouse 200 kW pressurized SOFC/micro gas turbine hybrid power system

如前文所述，Siemens/Westinghouse已不再發展SOFC業務。然而，其他公司仍舊繼續在SOFC大規模發電系統的利用上發展。其中首推美國Versa Power Systems（同FuelCell Energy合作）、美國United Technologies（同Delphi Corporation合作）和Rolls-Royce Fuel Cell System（英國-美國）團隊。這些公司的研發活動由美國能源部固態能源轉換聯盟（SECA）項目支持，在2000年發起，旨在降低SOFC發電系統的成本。

總部位于美國Littleton，Colorado，生產線位于加拿大Calgary的Versa Power Systems使用25 cm×25 cm（活性面積550 cm2）的陽極支撐平板式燃料電池組裝成功率為60 kW的電池堆，如圖12所示。美國Fuel Cell Energy公司將這種電池堆整合為數兆瓦規模的系統，以煤或其他碳氫化合物作為燃料進行分布式發電。

圖12 Versa Power Systems的10 kW（a）和20 kW（b）規模的SOFC電池堆Fig.12 Versa Power Systems’10 kW（a）and 20 kW（b）size SOFC stacks

美國Delphi Corporation研發出陽極支撐平板式電池堆用于運輸APUs，這將在本文第4部分進行詳細討論。Delphi同樣與UTC Power合作，UTC Power計劃采用Delphi的SOFC技術建造25 kW以及更高功率的電池堆，其最終目的是實現以煤或者其他碳氫化合物為燃料供給數兆瓦的發電系統進行發電。目前，UTC Power已經完成了25 kW電池堆的設計、建造和調試，并提出了有關atmospheric IGFC系統概念性的設計，該設計利用SOFC/氣體渦輪/汽輪機的循環，在沒有配備碳捕獲存儲系統（CCS）的情況下，得到了57%（HHV）的電能轉化效率。2003年，Delphi在亞拉巴馬州Wilsonville的煤氣化廠（PSDF）以煤氣化氣體為燃料，用一個5 kW的電池堆驗證了SOFC燃料選擇的靈活性。這次實驗證實了煤氣化氣體也可以有效地通過燃料電池轉化為電能。在PSDF進行的煤氣化是在一個先進的循環流化床下進行的。在這次電池測試中添加了一個氣體凈化裝置，其中包含熱氣體模塊和冷氣體模塊，以保證進入電池堆的氣體不含有硫、氯和焦油等。將Delphi的SOFC電池堆加熱到工作溫度750℃以后通入煤氣作為燃料。同時，這個實驗用第二個電池堆進行了重復操作。兩個電池堆均工作了75 h以上。這項成功的測試表明SOFC確實可以按照預期采用煤氣進行發電。

從2009年開始，Rolls-Royce Fuel Cell Systems（RRFCS）開始關注美國市場并接觸了一些從2007年起就比較知名的SOFC企業。鑒于材料和電池片的研究在美國進行，RRFCS減少了在英國的勞動力，現在該公司主要關注歐洲的系統方面。RRFCS利用一種整體性的平板式布局，如圖13所示。采取這種設計的電池可以得到相對高的電壓，但是其電流相對較低。電池通過低成本的絲印工藝將活性功能層制備在一個由廉價MgO+MgAl2O4制成的陶瓷板上。目前，RRFCS仍在優化這種設計，并提出了一個概念性的方案，如圖14所示。對于一個參照該方案設計出的數兆瓦的燃料電池發電系統采取交流電換算的方式，其發電效率將可能達到60%以上。

圖13 Rolls-Royce Fuel Cell System的整合平板式SOFCFig.13 Rolls-Royce Fuel Cell System’s integrated planar solid oxide fuel cell

圖14 Rolls-Royce Fuel Cell System數兆瓦級別SOFC電池堆概念設計圖Fig.14 Rolls-Royce Fuel Cell System’s conceptual design of a multi-megawatt class SOFC power system

Mitsubishi Heavy Industries（日本）從1984年開始在Nagasaki、Kobe和Yokohama著手研發SOFC。他們研發了管式（分段集成）和平板式多塊分層（MOLB）電池。2005年，一個25 kW的MOLBSOFC CHP系統運行了3 240 h，另一個30 kW的MOLB-CHP系統在2005年Aichi世界博覽會上運行了3 870 h。目前，研究主要集中在分段集成式的管式電池上。早在2001年該公司就測試了一個10 kW的加壓管式SOFC，目前正在測試另一個200 kW的系統。Mitsubishi公司面臨的主要技術難題集中在燃料氣和空氣的漏氣（由于連接體和電解質之間重疊的區域致密度不夠導致）上，氧氣通過連接體滲漏到陽極含有鎳氧化物的區域，導致系統體積膨脹，熱應力增大以致破裂。Mitsubishi 200 kW級加壓SOFC/氣體渦輪系統已經在52%的發電效率下運行了3 000 h，如圖15所示。目前，該公司正致力于研發300 kW級的混合系統，其未來目標是現行系統的一半。該系統已于2012年間在Tokyo Gas安裝。

圖15 Mitsubishi重工200 kW級加壓SOFC/氣體渦輪混合系統Fig.15 Mitsubishi Heavy Industries 200 kW classpressurized SOFC/gas turbine hybrid system

其他公司也在開發大規模的發電電池堆和系統。韓國的Posco公司正在研發50 kW陽極支撐大規模分散發電系統。作為德國參與合辦項目SOFC20的一部分，德國Fraunhofer陶瓷科技和系統研究中心（IKTS）、澳大利亞Plansee SE、德國AVL List GmbH、德國Schott AG和德國Jülich Research Center正在研究一個以天然氣為燃料的靜態系統展示品。Fraunhofer陶瓷科技和系統研究中心設計了一個“熱箱”式系統，該系統由8個SOFC電池堆組成。其在2012年3月的首次測試非常成功。在測試中，該電池堆的輸出功率達到55 kW。進一步的實驗采用了模擬天然氣組成的混合氣，該電池堆模塊將被安裝在AVL List GmbH一個專門為系統開發的環境當中進行測試，以期得到一個發電效率高于50%的結果。Plansee主要通過目前世界上規模最大的粉末冶金技術在130 mm×150 mm的尺度上進行連接體涂層的整體加工。Plansee研發出一種新型Cr、Fe和Y合金，即目前眾所周知的CFY合金，主要用于電解質支撐電池的電池堆。這種Cr基合金的熱膨脹系數與YSZ非常匹配。和其他公司不一樣的是，這種Plansee連接體對于任何想加工連接體的制造商都有售。

目前最成功的大規模SOFC發電系統制造公司當屬Bloom Energy（美國），該公司獲得風險投資后于2001年在美國加州Sunnyvale成立。它已經制造、銷售和組裝了數百個100 kW級的SOFC發電系統，如圖16所示。該公司研發的電池堆采用平板式SOFC，面向的商業對象包括Adobe Systems、Bank of America、Cox Enterprises、Coca Cola Company、eBay、FedEx、Google、Safeway、Staples、Walmart等。Bloom Energy現在正在美國東部Delaware建造另一套新的生產設備以加速他們SOFC發電系統的商業化。

圖16 5個裝配在eBay中心的100 kW規模SOFC Fig.16 Five 100 kW size SOFC systems installed at eBay Headquarters

世界范圍內對SOFC進行的大量相關研究，目的都是為了降低SOFC發電系統的成本，尤其是電池制造和電池堆材料成本，以及直流電向交流電的轉化和其他各部件的平衡。

4 便攜式SOFC發電系統

便攜式設備所需要的電力在數毫瓦到數百瓦之間。質子交換膜燃料電池（包括直接醇燃料電池）由于其質量輕、操作溫度低，可以應用于此種設備。基于SOFC的便攜發電系統也已發展了在軍工、休閑、緊急情況以及交通運輸方面的應用。由于其對燃料的普適性，不要求一定使用氫氣作為燃料。SOFC在采用丙烷、汽油、柴油、煤油、JP-8軍用燃料、乙醇和其他生物質能的情況下亦能保證正常運行。對于便攜式設備來說，最大的挑戰在于它必須質量輕并且能迅速啟動以及保證蓄熱性能。迅速啟動對便攜式設備來說尤其重要，但同樣也是非常難實現的，這主要是由于陶瓷對熱沖擊的不耐受性。一種解決方式是采用微管SOFC，其對熱沖擊具有一定的耐受性。另外，因為功率密度和管徑成反比，微管設計也能提供較高的體積功率密度。

微管SOFC已經被美國的Ultra Electronics AMI成功整合在便攜式設備當中。為軍用（士兵、無人空中設備以及無人陸上設備）、休閑（不接入電網的露營、爬山以及長距離遠足等）和緊急電源設計制造了小型（50～300 W）SOFC單元。圖17所示為Ultra Electronics AMI 50 W和250 W的可持續供電系統。50 W的系統采用丙烷驅動，為地上傳感器、無人飛行器和機器人提供動力。250 W的系統則采用丙烷或液化石油氣驅動，用于延長軍事任務的時間和為電子設備、無線電和電腦等提供非電網電力。在便攜式設備中使用普通廉價燃料（丙烷、丁烷和液化石油氣）可以減輕后勤供應的負擔。

圖17 AMI的50 W（a）和250 W（b）便攜式SOFC系統Fig.17 AMI’s 50 W（a）and 250 W（b）portable SOFC systems

美國Lilliputian Systems公司基于SOFC和微型機電系統發展出用芯片制造的Silicon Power Cell技術。該技術包含一個基于芯片的SOFC和一個可循環的高能燃料匣以提供動力。Lilliputian Systems的產品平臺包含移動電力系統、整合電力系統和嵌入式電力系統，可提供從手機到筆記本電腦功率范圍內所需要的電力。Lilliputian Systems最近公布了它的最新產品，一種為用戶設備提供電力的便攜式充電裝置，如圖18所示。通過和零售商Brookstone有限公司的合作，這種獨立、便攜、輕量化、無需插電的電源系統可為用戶電子設備（如手機、移動手持設備、MP3音樂/視頻播放器、數碼相機等）通過標準USB接口充電。它可通過一個獨立循環裝置提供可“持續使用”數星期的便攜電源，持續時間比其余的供電方式更長久，花費則比之前的備用電池小得多。這種便攜式SOFC發電系統為手機電量不足的消費者提供了非常吸引人的使用方案和廣泛的便攜性和自由性（無需電源插頭）。此外，該系統還能為多種設備提供電力，顯著減少了消費者外出時對電線和電源適配器的需要。

圖18 Lilliputian的便攜式SOFC單元，一個可換電匣可充滿10～14個iPhoneFig.18 Lilliputian’s portable SOFC unit that can deliver 10～14 full charges for an iPhone withone replaceable cartridge

5 基于SOFC的機載輔助動力裝置

燃料電池系統的另一應用是在交通運輸領域。質子交換膜燃料電池作為一種便攜式裝置，推動了電池在交通領域中對內燃機的取代過程。質子交換膜燃料電池需要使用完全不含一氧化碳的純凈氫氣才能穩定運行。由于當前沒有小型的氫氣裝置，在技術層面上要使隨車攜帶的轉化裝置把目前常用的燃料（如汽油、柴油）轉化成氫氣也面臨非常大的困難，主要表現為結構復雜并且價格昂貴。此外，從重整油中分離出一氧化碳也十分困難。相比之下，燃料電池可以將一氧化碳和氫氣一起作為燃料，其較高的工作溫度和陽極側水的供應使得碳氫化合物可以在電池表面或內部進行轉化。并且在燃料電池中不需要使用貴金屬催化劑，降低了電池的成本。雖然還沒有在實際應用中推廣，但可以預見SOFC將用于APUs，這種基于燃料電池的APU將會應用于日益增長的豪華電動汽車、休閑車以及包含冰箱、電視、音箱、甚至電腦和微波爐等各種舒適設備的重型卡車。與上文提到的便攜式裝置一樣，SOFC在機載輔助動力裝置上面臨的挑戰依舊是實現SOFC系統的尺寸緊湊、輕質量、短啟動時間、高機械強度和強熱循環等性能。

Delphi公司研發出用陽極支撐平板式SOFC制造的SOFC APU系統。該APU單元可使用汽油或柴油工作，通過在APU單元內的部分氧化進行重整。該APU系統包括燃料電池堆、燃料改善子系統、能量恢復單元、熱量管理子系統、加工氣體供應子系統、控制子系統、電力電子技術和儲能子系統，如圖19所示。2008年，Delphi公司和美國Motors Co.成功展示了Delphi公司的固體燃料電池APU系統在Peterbilt型號386卡車上“旅館式辦公”的負載應用（見圖20）。Delphi SOFC APU為386卡車的電力系統、空調和卡車的電池提供能量，在整個測試過程中，卡車的柴油發動機始終都處于熄火狀態。Delphi公司希望在未來幾年內實現此類SOFC APUs的商業化。

圖19 SOFC輔助動力裝置的基本構成Fig.19 Basic building blocks of an SOFC APU

圖20 Delphi SOFC APU安裝在Peterbilt汽車下部Fig.20 Delphi’s SOFC APU mounted underneatha Peterbilt’s truck cabin

如前文所述，Topsoe的燃料電池堆也可以應用于APUs。這家公司開發出了用于APU的3 kW輕量（約6 kg）電池堆（見圖21）。

圖21 用于APU的Topsoe燃料電池堆概念設計Fig.21 Conceptual design of the Topsoe fuel cell stack for APU application

6 結語

本文對世界上面向各種應用的SOFC電池堆及SOFC發電系統的開發和商業化進行了概述，如住宅熱電聯供機組、大型分布式發電系統、小型便攜式設備和輔助動力裝置等。在日本，小型民用熱電聯供的固體氧化物燃料電池系統的產業化已經啟動。Bloom Energy在美國已經向商業客戶出售了幾百個100 kW的SOFC發電系統，目前正在提高其生產速度以加快SOFC分布式發電系統的商業化。世界各地正廣泛致力于降低SOFC發電系統成本的研究，尤其是在電池制造和電池堆材料方面，以及直流電向交流電的轉化和其他各組件的平衡。

（本文由鞏玉棟、宋世棟、韓敏芳翻譯）

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