ZnO納米顆粒改性變壓器油介質(zhì)損耗模型研究

繆 金，董 明，溫福新，吳雪舟，沈諒平，王 浩

（1.西安交通大學(xué)電力設(shè)備電氣絕緣國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，710049，西安；2.湖北大學(xué)物理學(xué)與電子技術(shù)學(xué)院，430062，武漢）

油紙絕緣作為一種成熟的絕緣技術(shù)，在大型油浸式電力設(shè)備（特別是變壓器和電感器）中廣泛應(yīng)用。隨著設(shè)備運(yùn)行時(shí)間的增加，油紙絕緣結(jié)構(gòu)在電、磁、化學(xué)、機(jī)械等多種因素作用下，暴露出越來越嚴(yán)重的老化和劣化問題，特別是絕緣材料發(fā)熱引起的熱老化［1］，從而大大降低了電力系統(tǒng)的安全可靠性。調(diào)查顯示，2005年、2010年我國(guó)因輸變電設(shè)備故障所引起的電網(wǎng)停電事故占當(dāng)年總事故的37%、48%，已居故障起因首位［2］。因此，優(yōu)化與改善油紙絕緣系統(tǒng)的絕緣性能及散熱特性、提高其絕緣可靠性、延長(zhǎng)設(shè)備使用壽命已經(jīng)成為學(xué)術(shù)及工程應(yīng)用重點(diǎn)關(guān)注的研究領(lǐng)域。1995年納米微粒首次被添加到變壓器油中，以提高油流體的導(dǎo)熱能力［3］。文獻(xiàn)［4］的研究表明，通過在變壓器油中添加體積分?jǐn)?shù)為0.5%的AlN納米顆粒，可將油流體的熱導(dǎo)率提高8%，整體熱效率提高20%。

納米改性變壓器油是指在變壓器油中添加納米顆粒并形成穩(wěn)定的懸浮膠體，這些顆粒的平均直徑為幾到幾十納米，比變壓器油中常見微粒小2至3個(gè)數(shù)量級(jí)［5］。進(jìn)一步研究表明，除了在導(dǎo)熱性能方面大幅提高外，納米改性變壓器油和普通變壓器油相比還具有較好地電氣特性。文獻(xiàn)［5］發(fā)現(xiàn)添加鐵磁材料的納米改性變壓器油和普通變壓器油相比，具有更高的工頻擊穿電壓，同時(shí)在正極性雷電沖擊下，納米改性變壓器油的耐壓比普通油高近1倍，且流注的發(fā)展速度更緩慢。文獻(xiàn)［6］發(fā)現(xiàn)納米顆粒可以提高較大間隙下變壓器油的擊穿電壓，改善其雷電沖擊伏秒特性。文獻(xiàn)［7］認(rèn)為油中的納米顆粒會(huì)“捕獲”流注發(fā)展過程中快速運(yùn)動(dòng)的電子，從而降低流注的發(fā)展速度。文獻(xiàn)［8］發(fā)現(xiàn)納米顆粒增大了變壓器油中的淺陷阱密度，阻礙自由電子的運(yùn)動(dòng)，從而提高了納米改性變壓器油的放電性能。目前，關(guān)于納米改性變壓器油電氣特性的研究主要集中在高壓放電、導(dǎo)電性能及老化特性等方面［9-11］，尚未對(duì)表征電介質(zhì)材料損耗發(fā)熱的介質(zhì)損耗角正切值這一基本參數(shù)進(jìn)行深入研究。

本文在運(yùn)用ZnO半導(dǎo)體納米顆粒制備改性變壓器油的基礎(chǔ)上，著重研究了納米改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切值隨溫度和納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的變化關(guān)系；在電導(dǎo)損耗和極化損耗兩部分的基礎(chǔ)上，建立納米改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切模型，來解釋其介質(zhì)損耗角正切值的變化規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

1.1 納米顆粒改性變壓器油制備

ZnO納米顆粒通過超聲振蕩方式均勻分散到25＃克拉瑪依變壓器油中，制備獲得ZnO納米顆粒改性變壓器油樣。圖1為ZnO納米顆粒分散在乙醇中的電子透射顯微鏡（TEM）照片，從中可以看出ZnO納米顆粒大小均勻，直徑約為30nm。為了防止化學(xué)添加劑的干擾，實(shí)驗(yàn)中ZnO納米顆粒未進(jìn)行表面化學(xué)處理，同時(shí)上述納米顆粒改性油樣在制備完成后靜置12h，以減小振蕩過程中微小氣泡對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的不利影響。

此次實(shí)驗(yàn)中，ZnO納米顆粒改性變壓器油所含顆粒體積分?jǐn)?shù)分別為0.025%、0.1%和0.2%。圖2所示為上述3種納米顆粒改性油樣的真實(shí)照片。

圖1 ZnO納米顆粒TEM照片

圖2 ZnO納米顆粒改性變壓器油樣照片

1.2 介質(zhì)損耗角正切值測(cè)量

按照IEC 60247標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量介質(zhì)損耗角正切值，測(cè)試儀器為DX6100一體化絕緣油電氣參數(shù)測(cè)試儀，采用三極式結(jié)構(gòu)油杯，電極間距為2mm。實(shí)驗(yàn)過程中施加2kV工頻交流電壓，測(cè)量不同溫度下上述3種改性變壓器油樣的介質(zhì)損耗角正切值。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，ZnO納米顆粒改性變壓器油的介質(zhì)損耗角正切值隨溫度指數(shù)增大，而隨納米顆粒體積分?jǐn)?shù)線性增大。如圖3a所示，普通變壓器油和納米改性油的介質(zhì)損耗角正切值都隨溫度的升高指數(shù)型增加，且對(duì)于納米改性油，顆粒含量越高，指數(shù)型增加越明顯。當(dāng)溫度從60℃升高到80℃時(shí)，φ（ZnO）為0.025%的改性油的介質(zhì)損耗角正切值從1.071%增大到1.626%；對(duì)于φ（ZnO）為0.2%改性油，其介質(zhì)損耗角正切值從8.040%增加到12.693%。另外，添加納米顆粒將顯著增大變壓器油的介質(zhì)損耗角正切值。例如，20℃時(shí)普通油的介質(zhì)損耗角正切值為0.003%，而φ（ZnO）為0.025%的改性油，其值為0.228%，相比于普通變壓器油增大了75倍。從圖3b中可以看出，改性油的介質(zhì)損耗角正切值隨著顆粒體積分?jǐn)?shù)的增加基本呈線性增大的趨勢(shì)。

圖3 溫度和顆粒體積分?jǐn)?shù)對(duì)介質(zhì)損耗角正切值的影響

3 介質(zhì)損耗模型

為了研究納米改性變壓器油介質(zhì)損耗的形成機(jī)理，認(rèn)為交變電場(chǎng)下納米改性變壓器油的介質(zhì)損耗由電導(dǎo)損耗和極化損耗兩部分構(gòu)成，同時(shí)，考慮到在瞬時(shí)位移極化和松弛極化兩種極化類型中，瞬時(shí)位移極化幾乎不消耗能量，所以納米改性變壓器油的極化損耗僅由松弛極化構(gòu)成。根據(jù)介電弛豫理論，類比于平行板電容器介質(zhì)損耗角正切值表達(dá)式，納米改性變壓器油的介質(zhì)損耗角正切值可表示為［12］149-151

式中：γ為納米改性變壓器油電導(dǎo)率；ε0為真空介電常數(shù)；εs和ε∞分別為納米改性變壓器油的靜態(tài)介電常數(shù)和光頻介電常數(shù)；ω為外施交變電場(chǎng)的角頻率；τ為納米改性變壓器油中的松弛極化時(shí)間常數(shù)；εr是納米改性變壓器油相對(duì)介電常數(shù)。

3.1 納米改性變壓器油電導(dǎo)率

本課題之前的研究［13］表明，納米改性變壓器油電導(dǎo)率主要由兩部分構(gòu)成：第1部分為經(jīng)典Maxwell電導(dǎo)公式中描述的固、液間電子遷移過程；第2部分為發(fā)生電泳運(yùn)動(dòng)時(shí)納米顆粒作為載流子對(duì)電導(dǎo)的貢獻(xiàn)。納米改性變壓器油電導(dǎo)率模型為

式中：σf為純凈變壓器油的電導(dǎo)率；φ為納米顆粒體積分?jǐn)?shù)；α=σp／σf為顆粒電導(dǎo)率與基液電導(dǎo)率的比值；ζ為納米改性變壓器油的Zeta電位；η0為40℃時(shí)變壓器油動(dòng)力黏度；a為納米顆粒半徑；λ為液體黏度指數(shù)；T為納米改性變壓器油的溫度。等號(hào)右邊第一部分為Maxwell電導(dǎo)，第二部分為電泳電導(dǎo)。

3.2 納米改性變壓器油中的極化

本課題之前的研究［14-15］表明，在外施電場(chǎng)作用下，納米改性變壓器油除了油分子和納米顆粒的極化外，帶電的納米顆粒會(huì)同時(shí)發(fā)生布朗運(yùn)動(dòng)和沿外電場(chǎng)方向的定向排列，形成類似極性分子的取向極化。所以，可以認(rèn)為在納米改性變壓器油中存在3種極化類型：第1種是變壓器油分子的極化；第2種是納米顆粒的內(nèi)部極化；第3種是兩側(cè)帶電納米顆粒的取向極化。圖4為前2種極化類型的示意圖。

圖4 油中油分子極化和納米顆粒內(nèi)部極化示意圖

考慮到純凈變壓器油作為一種弱極性液體電介質(zhì)，在電場(chǎng)作用下主要發(fā)生電子極化，介質(zhì)損耗角正切值也主要取決于電導(dǎo)，所以假設(shè)在純凈變壓器油中不存在松弛極化，即變壓器油分子極化為瞬時(shí)位移極化，而納米顆粒本身的內(nèi)部極化主要是電子極化或離子極化。結(jié)合上述3種納米改性變壓器油中的極化類型，可以認(rèn)為在納米改性變壓器油中納米顆粒取向極化是唯一的一種松弛極化類型。

由于松弛極化（有慣性極化）與瞬時(shí)位移極化（無慣性極化）共同構(gòu)成電介質(zhì)的極化現(xiàn)象，同時(shí)根據(jù)克勞修斯方程，可以將松弛極化強(qiáng)度Pr用靜態(tài)介電常數(shù)εs和光頻介電常數(shù)ε∞表示［16］

式中：E0為外施電場(chǎng)強(qiáng)度。

由于納米改性變壓器油中納米顆粒取向極化是唯一的松弛極化類型，根據(jù)極化強(qiáng)度的微觀定義，將納米顆粒取向極化強(qiáng)度Pn表示成關(guān)于極化率和電場(chǎng)強(qiáng)度的表達(dá)式為

式中：N為單位體積中納米顆粒數(shù)量；αd為納米顆粒取向極化率。對(duì)于納米改性變壓器油，Pr與Pn具有相同的物理含義，所以令Pr=Pn，即可得到關(guān)于εs-ε∞的表達(dá)式

3.3 納米顆粒取向極化率αd

圖5所示為單個(gè)球形納米顆粒（直徑為2a，相對(duì)介電常數(shù)為εr2）置于變壓器油（相對(duì)介電常數(shù)εr1）連續(xù)介質(zhì)中，并沿X軸方向施加強(qiáng)度為E0的外部電場(chǎng)。在納米顆粒表面會(huì)有極化電荷聚集，其中正電荷位于-π／2＜φp＜π／2范圍內(nèi)，負(fù)電荷位于π／2＜φp＜3π／2范圍內(nèi)。表面極化電荷密度σp可以表示為

顆粒表面正極性電荷總量Q+可以通過對(duì)電荷密度σp積分得到

為了把兩側(cè)帶電的納米顆粒模擬為極性分子，用一個(gè)距離為2a的電偶極矩代替帶電納米顆粒，如圖6所示。假設(shè)圖6中極性分子的永久偶極矩μc是帶電納米顆粒發(fā)生取向極化時(shí)的電偶極矩，根據(jù)電偶極矩定義，μc數(shù)值的計(jì)算表達(dá)式為

同時(shí)根據(jù)偶極子取向極化理論，帶電納米顆粒的取向極化率αd可以通過其電偶極矩來表示

式中：k為波爾茲曼常數(shù)；T為熱力學(xué)溫度。

圖5 連續(xù)介質(zhì)中納米顆粒表面極化電荷

圖6 帶電納米顆粒模擬為極性分子

另外，通過納米顆粒體積分?jǐn)?shù)φ（ZnO）和納米顆粒半徑a，可以計(jì)算得到納米改性變壓器油中單位體積的納米顆粒數(shù)量N，其表達(dá)式為

結(jié)合式（5）、式（7）、式（9）和式（10），可以將關(guān)于εs-ε∞的表達(dá)式改寫成

3.4 松弛極化時(shí)間常數(shù)τ

松弛極化時(shí)間常數(shù)τ是標(biāo)志材料極化弛豫過程快慢的特征量：τ愈大，極化弛豫過程愈長(zhǎng)，反之則極化弛豫過程愈短。根據(jù)徳拜偶極轉(zhuǎn)向極化理論，液體中電偶極子的運(yùn)動(dòng)可以看成半徑為a的固體小球在宏觀黏度為η的媒質(zhì)中有“摩擦”地旋轉(zhuǎn)。運(yùn)用斯托克斯公式，液體摩擦系數(shù)ξ=8πηa3。在外施電場(chǎng)作用下，偶極子具有沿電場(chǎng)方向的轉(zhuǎn)動(dòng)極矩，并克服周圍分子的摩擦阻力，使其轉(zhuǎn)動(dòng)力與布朗運(yùn)動(dòng)作用力達(dá)到統(tǒng)計(jì)平衡。根據(jù)電偶極子電場(chǎng)旋轉(zhuǎn)轉(zhuǎn)矩與摩擦轉(zhuǎn)矩平衡的條件，可以推得其松弛極化時(shí)間為［12］163-165

結(jié)合3.2節(jié)的分析結(jié)果，納米改性變壓器油中兩側(cè)帶電的納米顆粒發(fā)生取向極化，形成了極化弛豫，所以將納米顆粒看作偶極子，直接引用徳拜偶極轉(zhuǎn)向理論，納米改性變壓器油松弛極化時(shí)間常數(shù)可表示為

實(shí)際中改性變壓器油納米顆粒含量很少，可以忽略顆粒對(duì)黏度的影響。類似于改性變壓器油電泳電導(dǎo)的研究，認(rèn)為納米流體的動(dòng)力黏度隨溫度的變化滿足［13］

根據(jù)式（14），在松弛極化中考慮動(dòng)力黏度隨溫度變化后的松弛極化時(shí)間常數(shù)為

式中：η0為溫度T0時(shí)改性變壓器油的動(dòng)力黏度，η0=8.54×10-3Pa·s；λ為液體的黏度指數(shù)，λ=0.02；T0=40℃。

取玻爾茲曼常數(shù)k=1.381×10-23J·K-1，通過式（15）計(jì)算可得，在溫度從20～90℃的變化過程中，松弛極化時(shí)間常數(shù)τ介于1.335×10-4～2.658×10-5之間。同時(shí)，進(jìn)一步討論發(fā)現(xiàn)ωτ的值為0.042～0.008，即ωτ?1。對(duì)式（1）進(jìn)行簡(jiǎn)化，納米改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切值表達(dá)式可改寫如下

結(jié)合式（11）和式（16），可以得到納米改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切值的新模型，其計(jì)算表達(dá)式為

其中等號(hào)右邊第一部分為電導(dǎo)損耗，第二部分為納米顆粒取向極化損耗

3.5 ZnO納米改性變壓器油介質(zhì)損耗

對(duì)于ZnO納米改性變壓器油，研究發(fā)現(xiàn)其電泳電導(dǎo)值遠(yuǎn)大于Maxwell電導(dǎo)值，所以在介質(zhì)損耗角正切值的模型中可以將電泳電導(dǎo)率作為改性變壓器油整體的電導(dǎo)率，其計(jì)算表達(dá)式為

將ZnO納米改性變壓器油的電導(dǎo)率和納米顆粒微觀形態(tài)參數(shù)代入式（18），同時(shí)設(shè)w1=γ代表電導(dǎo)損耗部分，w2=ε0（εs-ε∞）ω2τ代表松弛極化損耗部分。計(jì)算結(jié)果顯示w1?w2，這表明對(duì)于ZnO納米改性變壓器油電導(dǎo)損耗遠(yuǎn)大于極化損耗，其介質(zhì)損耗角正切值主要由電導(dǎo)損耗決定。例如，體積分?jǐn)?shù)為0.1%的ZnO改性油在60℃時(shí)，w1和w2的數(shù)值分別為2.390×10-10和3.212×10-16，所以ZnO納米顆粒改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切值表達(dá)式可進(jìn)一步簡(jiǎn)化為

結(jié)合文獻(xiàn)［15］的研究結(jié)果，由于ZnO納米改性變壓器油的相對(duì)介電常數(shù)隨顆粒體積分?jǐn)?shù)和溫度的變化比較小，基本介于2.18～2.06之間，所以在式（19）的計(jì)算中可以認(rèn)為ε為一常數(shù)，ε=2.14。

圖7和圖8為ZnO納米改性油介質(zhì)損耗角正切值實(shí)際測(cè)量和理論計(jì)算的比較情況，計(jì)算中，取εr1=2.11，ζ=21mV，λ=0.02，顯然ZnO納米改性油介質(zhì)損耗角正切值的理論計(jì)算和實(shí)際測(cè)量吻合程度較高，但同時(shí)隨著溫度和顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，兩者之間的偏差有增大的趨勢(shì)。這很可能是因?yàn)楫?dāng)納米顆粒體積分?jǐn)?shù)增大時(shí)，實(shí)際的納米改性變壓器油中存在顆粒團(tuán)聚現(xiàn)象，電泳電導(dǎo)機(jī)理發(fā)生改變，原有模型存在一定的局限性。隨著溫度的升高，一方面由于納米改性變壓器油的黏度降低，有利于帶電納米顆粒的轉(zhuǎn)向運(yùn)動(dòng)，增大了改性油中極化損耗；另一方面由于納米顆粒布朗運(yùn)動(dòng)的加強(qiáng)也使得隨機(jī)到達(dá)電極表面的載流子數(shù)量增大，促使電導(dǎo)率變大，進(jìn)而增大了電導(dǎo)損耗。

圖7 介質(zhì)損耗角正切值隨溫度的變化

圖8 介質(zhì)損耗角正切值隨顆粒體積分?jǐn)?shù)的變化

4 結(jié) 論

（1）添加ZnO納米顆粒明顯增大了變壓器油介質(zhì)損耗角正切值。當(dāng)納米顆粒含量較低時(shí)，ZnO納米改性變壓器油的介質(zhì)損耗角正切值隨納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的增加線性增大，而隨環(huán)境溫度的升高近似呈指數(shù)型增大。

（2）基于電導(dǎo)損耗和極化損耗兩部分，可建立納米改性變壓器油介質(zhì)損耗角正切值計(jì)算的新模型。其中，電導(dǎo)損耗取決于Maxwell電導(dǎo)模型和電泳電導(dǎo)，極化損耗主要表現(xiàn)為由納米顆粒取向極化構(gòu)成的松弛極化作用。

（3）對(duì)于ZnO納米顆粒改性變壓器油，由于納米顆粒含量很少，其介質(zhì)損耗角正切值主要由電導(dǎo)損耗決定，松弛極化損耗部分可以忽略不計(jì)。

（4）隨著溫度和顆粒體積分?jǐn)?shù)的增加，介質(zhì)損耗角正切值的理論計(jì)算值和實(shí)際測(cè)量值之間的偏差變大。這說明在較高的溫度和納米顆粒濃度的情況下，上述基于電導(dǎo)損耗和納米顆粒松弛極化損耗的模型仍存在一定的局限性。

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