廣西北侖河口紅樹林保護區表層海水溶解態重金屬時空分布及其影響因素

羅萬次，蘇搏，劉熊，鐘秋平，楊斌

（1.防城港市海洋環境監測預報中心，廣西 防城港 538001；2.廣西北侖河口國家級自然保護區管理處，廣西 防城港 538001；3.欽州學院 北部灣海洋保護與開發利用廣西高校重點建設實驗室，廣西 欽州 535099）

廣西北侖河口紅樹林保護區處于中越兩國交界處，位于中國大陸海岸線的西南端，地理位置獨特，海岸線總長105 km，由西向東跨越北侖河口、萬尾島和珍珠灣，是以保護紅樹林生態系統及生物多樣性為主的“海洋和海岸生態系統類型”的自然保護區（何祥英等，2012）。北侖河口近年來隨著邊貿的繁榮和周邊經濟的迅速發展，海水水質已經受到了較嚴重污染，其中Pb 和Hg 的污染最為突出（陳敏等，2012）。水體重金屬污染已成為當今世界最嚴重的環境問題之一（Behra et al，2002）。由于水體中的重金屬多為非降解型有毒物質，具有生物富集和生物累積的特點，可通過食物鏈直接或者間接地積蓄于生物體內，對水生生物和人體健康構成潛在危害，是海洋環境中主要的污染物之一（Chandra et al，2004；Cohen et al，2005；王昕 等，2013）。因此，為了加深對海洋環境污染現狀的認識，有必要加強對該保護區水質監測，及時掌握和了解該海區重金屬含量、時空變化及其影響因素。目前已有對北侖河口局部海域重金屬的污染情況的調查研究（陳敏等，2012），但對整個北侖河口紅樹林保護區大范圍、詳細的水體中重金屬時空分布調查研究鮮有報道。本文通過2013年春、夏季兩個航次的實際現場采樣調查，分析測定了整個北侖河口紅樹林保護區近岸海域海水中溶解態重金屬Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、As、Cr 的含量，探討其時空分布特征及影響因素，并對其污染狀況進行評價，為北侖河口保護區紅樹林生態系統的保護和宏觀環境管理提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究區域為廣西北侖河口紅樹林保護區（21.52°N-21.61°N，108.02°E-108.24°E） 自西向東從北侖河口至珍珠灣海域，共布設了22 個觀測站，具體見圖1 所示。樣品分別在2013年5月24-25日和8月1-2日大潮期漲潮時采集。由于北侖河口紅樹林保護區水深較淺，區域內調查站位最大水深6.7 m，故每個站位只采集表層海水，采樣前近期均未出現降雨現象，采集的樣品均為透明液體，沒有渾濁現象，樣品采集后立即帶回實驗室以0.45 μm 醋酸纖維濾膜過濾，Hg、As 水樣使用濃硫酸固定，其他水樣加濃硝酸酸化固定，均酸化固定至pH<2，Hg 水樣保存在玻璃瓶中，其它重金屬水樣均保存在聚乙烯瓶中待測。現場直接采集250 ml 表層海水貯存于高密度聚乙烯容器中待返回實驗室用于鹽度測定。海水樣品的采集、前處理、保存和運輸均按《海洋調查規范》 （GB/T 12763-2007）和《海洋監測規范》（GB 17378-2007）進行。

圖1 北侖河口紅樹林保護區采樣站位圖

1.2 樣品分析

水樣中的Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 采用原子吸收分光光度法進行測定，As、Hg 的檢測采用原子熒光法。鹽度采用SYA2-2 實驗室鹽度計測定。各溶解態重金屬的含量和鹽度均按照《海洋監測規范》（GB 17378-2007） 中的要求進行分析測定。

1.3 數據處理

為定量反映各溶解態重金屬濃度的空間波動程度的大小差異，選用變異系數（CV） 來表示它們變化程度的大小，計算公式如下（崔黨群，1994）：

重金屬污染評價通常采用周愛國等（1998）提出的單因子污染指數（Pi） 法，其計算公式如下：

式中Ci和Si 分別為某重金屬i 項實測數據和評價標準值，當Pi＞1 時，視為超標準水質已經受到污染；當Pi≤1 時，表明水質未受到污染，水體受污染程度隨Pi值的增大而加重。本研究采用國家Ⅰ類海水水質標準作為評價標準值（國家海洋局，1997）。

2 結果與分析

2.1 表層海水中溶解態重金屬含量和季節變化

北侖河口紅樹林保護區溶解態Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg 在春、夏季表層均存在一定的差異性（表1）。春、夏季時，表層海水中Zn 的平均濃度均為最高，分別為29.65±20.58 μg/L 和14.50±11.90 μg/L；而Cd 的平均濃度均為最低，分別為0.064±0.075 μg/L 和0.030±0.015 μg/L。從各溶解態重金屬濃度的CV 來看，春季時，表層海水中As的CV 最高，其次為Cd，CV 值分別為1.93 和1.17，表明北侖河口紅樹林保護區As 和Cd 的空間波動程度較大，分布不均勻；夏季時，CV 表現出與春季不同的情況，表層海水中Hg 和Zn 的CV 值均較高，分別為0.83 和0.82。

表1 各溶解態重金屬的濃度（μg/L） 與變異系數（CV）

2.2 溶解態重金屬的水平分布特征

2.2.1 溶解態Cu 的水平分布

由圖2 可見，該保護區春季表層海水中Cu 濃度總體上表現由近岸向遠岸遞減的分布趨勢，Cu濃度在北侖河口區和珍珠灣近岸海域均存在明顯的高值區，最高值（2.68 μg/L） 出現在北侖河入海口的S3 站，最低值（0.46 μg/L） 出現在珍珠灣遠岸處的S15 站。夏季時，Cu 濃度的高值出現在北侖河口區和萬尾金灘旅游度假區，且最高值為1.82 μg/L，位于北侖河入海口附近的S2 站位，低值則出現在珍珠灣近岸江平江入海口區，且最低值（0.20 μg/L） 位于該區域的S18 站位。

2.2.2 溶解態Zn 的水平分布

春季溶解態Zn 的濃度分布與Cu 相似，總體呈現近岸高、遠岸低的分布趨勢，春季Zn 的濃度明顯高于夏季（圖2），Zn 在北侖河入海口區和榕樹頭對蝦養殖區分別存在2 個顯著的高值區，其最高值分別為81.10 μg/L 和82.00 μg/L，低值區出現在珍珠灣近岸江平江入海口區，最低值為14.10 μg/L。夏季時，由北侖河上游S1 站至入海遠岸S6 站Zn 濃度呈高-低-高的分布趨勢，在S2站出現最低值（1.20 μg/L） 后至S6 站達到最高值為46.90 μg/L（圖2）。此外，在珍珠灣近岸S16站和遠岸S15 站分別出現較高值，濃度分別為33.30 μg/L 和28.60 μg/L，在萬尾金灘度假區附近S14 站（1.30 μg/L） 出現較低值。

2.2.3 溶解態Pb 的水平分布

由圖2 可見，春季時，Pb 濃度從北侖河上游往入海口遠岸處呈高-低-高的分布趨勢，榕樹頭對蝦養殖區存在一個明顯的高值區，最高值為2.86 μg/L，另一個高值區出現在珍珠灣北部沿岸，最高值為1.44 μg/L，低值區出現在珍珠灣近岸江平江入海口區，最低值為0.19 μg/L。夏季表層海水中溶解態Pb的水平分布相對復雜，在北侖河上游、萬尾金灘旅游度假區和珍珠灣東北部海域存在多個高值區，其最高值分別為2.01 μg/L、2.00 μg/L和2.14 μg/L。低值區出現在北侖河下游入海口區以及珍珠灣遠岸處，其最低值分別為0.20 μg/L 和0.25 μg/L。

2.2.4 溶解態Cd 的水平分布

春季Cd 與Cu 的水平分布大致相同（見圖2），總體呈現由近岸向遠岸海域遞減的分布趨勢，在北侖河口區和珍珠灣近岸海域均存在明顯的高值區，最高值（0.340 μg/L） 出現在北侖河入海口的S3站，但最低值卻出現在北侖河上游S1 站（0.004 μg/L）。夏季Cd 除位于珍珠灣西北部S19站濃度較高外，其余各站位含量差異不大（見圖2）。

2.2.5 溶解態Cr 的水平分布

由圖2 可見，春季Cr 的濃度明顯高于夏季，春季表層海水中Cr 濃度水平分布較為復雜，在北侖河口、萬尾金灘旅游度假區和珍珠灣海區均存在多個高值區，其最高值分別為1.67μg/L、2.36μg/L和1.88 μg/L，低值區主要分布在北侖河口外和珍珠灣遠岸處，其最低值分別為0.59μg/L 和0.60 μg/L。夏季時，該保護區海水中Cd 的水平分布總體呈現由近岸向遠岸遞增的分布趨勢。

2.2.6 溶解態As 的水平分布

春、夏季表層海水中As 濃度水平分布大致相同（圖2），水平分布總體均呈現由近岸向遠岸遞增的趨勢，春、夏季低值區均出現北侖河上游和珍珠灣近岸區，且最低值均出現在北侖河上游的S1站位。春、夏季高值區則主要分布在北侖河入海口外、萬尾金灘旅游度假區以及珍珠灣遠岸處，最高值分別出現在S7 站和S13 站。

圖2 北侖河口紅樹林保護區表層海水溶解態重金屬濃度分布

2.2.7 溶解態Hg 的水平分布

由圖2 可見，春季表層海水中Hg 濃度水平梯度不明顯，最高值出現在位于榕樹頭對蝦養殖區S 8 站（0.099 μg/L），最低值出現在位于珍珠灣東北部的S12 站（0.035 μg/L），高低差值為0.064 μg/L。夏季Hg 濃度水平梯度較明顯，最高值出現在黃竹江入海口附近的S21 站（0.358 μg/L），最低值出現在珍珠灣的S16 站（0.025 μg/L），高低差值為0.333 μg/L，高值區主要分布在珍珠灣近岸區和榕樹頭對蝦養殖區，低值區則主要分布在北侖河入海口區外。

2.3 海水中溶解態重金屬的污染評價

對北侖河口紅樹林保護區溶解態重金屬的污染評價結果（表2） 表明，該保護區近岸海域均受到重金屬不同程度地污染。從各重金屬污染評價Pi值范圍看，春、夏季表層海水中Zn、Pb 和Hg 均有部分站位超過國家一類海水水質標準，春季Zn、Pb 和Hg 的超標率分別達到55 %、23 %和91 %，夏季分別為27 %、23 %和68 %，其中Hg 在春、夏季均明顯超過國家一類海水水質標準。從Pi平均值分析來看，春季時，表層海水中僅有Zn 和Hg的Pi> 1，超過國家一類海水水質標準，其中Zn的平均污染水平最高，其他重金屬的Pi均<1；夏季時，表層海水中僅Hg 的Pi>1，超過國家一類海水水質標準，其他重金屬的Pi均< 1。總體來說，北侖河口紅樹林保護區Hg 的污染較重，且表現出夏季平均污染水平高于春季的季節變化特征，這與李磊等（2011） 對春、夏季長江口溶解態重金屬調查結果相一致。據以往的調查結果（龍曉紅等，2000；何祥英，2012；陳敏等，2012），認為北侖河口保護區近岸重金屬污染較輕，污染威脅主要是Pb 和Hg，且主要發生在春季和夏季，但從本次調查結果來看春、夏季除了Pb 之外Hg 的污染加重，且出現Zn 污染，說明近年來隨著保護區沿岸經濟的快速發展，各種工農業、生活垃圾和養殖廢水的排放以及各類船舶活動頻繁目前已造成該保護區重金屬污染的程度加大。

表2 北侖河口紅樹林保護區海水重金屬污染評價

3 討論

3.1 各溶解態重金屬之間的相關性分析

為了解和掌握各溶解態重金屬元素的分布情況，對它們進行相關性分析。表3 列出了各重金屬元素之間的相關系數。結果顯示，各重金屬之間的相關性在不同季節有較大差異，2013年5月份，除了Cu-Zn、Cu-Cd、Zn-Pb 和Zn-Cd 相關系數分別為0.59、0.99、0.74 和0.60，達到顯著水平（P<0.01） 外，其他重金屬元素之間不存在顯著的相關性，這表明春季水體中的各重金屬元素在北侖河口紅樹林保護區的地球化學行為存在差異。金屬/合金制造的船舶往往含有Cu 與Zn 兩種金屬，它們之間的相關性通常用于判斷船舶對水質的污染影響（Matthiessen et al，1999；李勞鈺等，2009）。隨著廣西北部灣經濟區的開放開發，保護區沿岸的海水養殖、用海工程建設項目的增加及沿岸邊貿經濟的快速發展，保護區沿岸的捕魚、交通船只等各類船只活動頻繁，2013年5月Cu 與Zn 呈顯著正相關，說明Cu 和Zn 的來源已受到了保護區各類來往船舶的污染。海水中的溶解態Pb 通常主要來源于工業廢水的排放和大氣沉降等人為污染源（孫維萍等，2009；王小靜等，2011），Zn 與Pb 顯著正相關表明其來源主要受人類活動的影響，該保護區海岸線曲折，入海河流較多，沿岸工、農業廢水和市政生活污水等未經處理或處理不完全排放入海，且保護區近岸分布有較多的碼頭和渡口，船舶運輸中含鉛汽油的燃燒、尾氣的排放均可能造成大氣沉降和水體中Pb、Zn 含量的增加。Cd，Cu，Zn之間良好的相關性表明了調查海區水體中3 種重金屬有顯著的同源性，且各重金屬春季水平分布均出現近岸濃度高于遠岸，進一步說明其來源可能是人類活動的影響。2013年8月份各重金屬元素之間相關系數較差，均不存在顯著相關性。

3.2 重金屬與鹽度之間的相關性分析

研究重金屬濃度與鹽度的相關性，可以用來評價河流輸入對重金屬分布和變化的影響，并由此判斷重金屬元素在河口行為的保守程度（Elbaz-Poulichet et al，1990；王永辰等，1992）。春、夏季北侖河口紅樹林保護區表層海水鹽度平均值及范圍分別為22.810（0.575～29.734） 和9.380（0.111～18.064）。各站位的重金屬濃度與鹽度的相關性研究結果見表3 所示。2013年5月份和8月份表層海水中溶解態As 與鹽度呈顯著正相關，在該海區隨著鹽度的增加，水體中As 的濃度由近岸向遠岸呈上升趨勢，這說明As 可能與遠岸高鹽水的入侵有關。As 的存在形態受鹽度影響較大，水體中溶解態As 濃度隨鹽度增加而增加（顧宏堪，1991），這說明春、夏季調查海區一部分As 離子可能因為鹽度的增加而從懸浮顆粒物中解吸出來引起水體中濃度的增加。此外，2013年8月份表層海水中溶解態Cr 與鹽度呈顯著正相關，這種可能是由于Cr與Cl-絡合作用生成強穩定性的絡合物，隨著鹽度的增大溶解度隨之增大（陳志強等，1999）。

表3 北侖河口紅樹林保護區表層海水溶解態重金屬，鹽度之間的相關關系（取樣數均為n=22，顯著性水平ɑ=0.01）

3.3 溶解態重金屬水平分布的影響因素

在河口的混合過程中，溶解態重金屬的環境行為受包括各種水文運動的物理遷移、化學反應、生物活動、水溫、鹽度、pH 值等多種因素的共同影響（宋金明，2004），因而不同的重金屬元素表現出不同的水平分布特征，但在局部海區、特定的時間段某個因素可能對重金屬的分布起主要控制作用。沿岸高值區的形成一方面受到陸源輸入的影響，另一方面還受到海水稀釋的制約，岸邊水流較緩，稀釋自凈能力有限，重金屬濃度高于周圍水體重金屬濃度，隨著海水稀釋作用的增強，濃度由近岸向遠岸呈遞減趨勢（李磊等，2011）。

近岸海水中溶解態Cu 的主要來源是陸源，其含量主要受入海排污口廢水的排放、陸地徑流和船舶污染的影響。北侖河、江平江和黃竹江等攜帶的大量地殼巖石風化產物以及沿江河的污染物質、沿岸分布眾多入海排污口的排放物是造成北侖河口和珍珠灣近岸海水中溶解態Cu 濃度高的主要原因。表層海水中溶解態Cu 在從近岸向遠岸遷移的過程中，伴隨著鹽度、pH 值的升高，不斷與海水和海水中的其他金屬離子以及懸浮物等發生混合稀釋、離子交換、吸附沉降等理化作用使得濃度降低（孫維萍等，2009），造成春季表層海水溶解態Cu 表現出近岸高、遠岸低的分布趨勢。夏季受江平江沖淡水的影響在其入海口區出現最低值現象。

春季近岸表層海水溶解態Zn 的濃度高于遠岸海域，說明溶解態Zn 是以陸源輸入為主。春季保護區沿岸農業耕作和海水養殖活動頻繁，導致大量的農業廢水和養殖污水排放入海，春季平均鹽度（22.810） 明顯高于夏季（9.380），說明春季沖淡水稀釋作用要明顯弱于夏季，這很可能是春季Zn 的濃度明顯高于夏季的一個重要原因。Zn 為大多數海洋生物體必需的營養元素，可通過生物的直接吸收及食物鏈的傳遞，可在生物體內富集（廖自基，1992）。夏季，該保護區沿岸多條河流攜帶豐富的營養鹽促進浮游植物的生長繁殖，相對來說要從海水中攝取更多溶解態的Zn 以滿足自身營養需求，導致夏季海水中溶解態Zn 含量進一步降低，海洋生物對Zn 的吸收轉化可能也會導致夏季表層海水溶解態Zn 明顯低于春季。

海水中溶解態的Pb 主要受大氣沉降和降水的影響，通常上層海水中Pb 的含量與大氣輸入量正相關（Lin et al，2000）。保護區沿岸分布有不少的碼頭和渡口，進出這些碼頭或渡口的船只使用含鉛柴油、燃燒尾氣的排放和漁民在保護區邊沿用于含鉛塊的捕魚工具是造成水體中Pb 含量升高的重要原因。北侖河口區Pb 濃度分布的季節差異與北侖河沖淡水的稀釋作用有一定的關系。春季北侖河水向外海擴散，隨著鹽度的升高，離子間吸附競爭加劇，吸附劑電性發生改變，表層被懸浮顆粒物吸附的Pb 發生解吸作用，部分顆粒態Pb 轉換成溶解態（王百順等，2003），因此在離岸一定距離后的海水中溶解態Pb 的含量反而會有所上升。而夏季，由于受北侖河豐水期沖淡水的影響，北侖河口區近岸鹽度普遍較低，這種離岸帶Pb 含量升高的分布梯度并不明顯。受江平江沖淡水季節性變化的影響，春、夏季Pb 的低值區分別出現在珍珠灣近岸江平江入海口區和珍珠灣遠岸處。

春季Cd 與Cu 分布大體相同且相關性顯著（圖2、表3），說明調查海區沿岸江河及排污口廢水的排放是表層海水中溶解態Cd 含量在近岸出現高值的主要來源，Cd 的最低值出現北侖河上游說明該季節河段水域受人為污染程度較小。Cd 在海水中主要以CdCl2的形式存在，其存在形態受鹽度影響較大（陳國珍，1990），保護區由近岸向遠岸鹽度上升，海水中Cl-的含量隨之升高，進而促進海水中溶解態Cd 與Cl-形成絡合物，絡合物通過絮凝、吸附沉降等形式導致遠岸海水中溶解態Cd濃度降低。因此，海水鹽度的變化是影響春季Cd分布的重要因素之一。夏季除可能與點源污染有關之外，Cd 的濃度變化幅度不大，這可能主要受陸地徑流作用的影響。

近岸海水中溶解態Cr 主要來自周圍企業排放的工業廢水和居民生活污水，春季Cr 出現多個高值區可能受不同程度點源污染的影響，受沿岸江河沖淡水的影響，北侖河口外和珍珠灣遠岸處均出現低值區。夏季Cr 的水平分布主要受鹽度的影響，Cr 隨著鹽度的升高，與懸浮顆粒物吸附和解吸作用增強，水體中溶解態Cr 濃度增加（陳志強等，1999），表3 中顯示夏季Cd 與鹽度之間成顯著正相關，這也證實了這個結論。春季，該保護區沿岸工、農業廢水和生活污水的大量排放，且近岸鹽度普遍高于夏季，河流帶來的沖淡水稀釋作用明顯較弱，這可能是導致春季Cr 濃度明顯高于夏季的重要原因。

As 在水體中的存在形態受鹽度影響較大，As離子會隨著鹽度的增加從懸浮顆粒物中解吸出來進而引發水體含量的增加，溶解態As 含量會隨鹽度增加而增加（顧宏堪，1991）。春、夏季表層海水中溶解態As 的水平分布與鹽度相一致，均呈現由近岸向遠岸遞增的趨勢，且春、夏季As 與鹽度之間均呈顯著正相關（表3），因此，春、夏季As 的水平分布與鹽度有著密切聯系。受北侖河、江平江和黃竹江沖淡水的影響，春、夏季北侖河上游和珍珠灣近岸區鹽度均較低，As 的低值區也均分布在該區域。此外，由于砷酸鹽在結構上與磷酸鹽相似，浮游植物的生物活動也會對As 的水平分布產生影響（任景玲等，2007）。

隨著工業和生活水平的提高，煤和石油燃料燃燒的使用增加是Hg 的主要來源之一（李勞鈺等，2009）。由于Hg 是一種揮發性金屬，主要通過大氣沉降進入海洋（Cheung et al，2003），且由于其含量極低，故其水平分布與陸地徑流、海流有重要的關系。夏季豐水期陸地徑流較為強勁，由近岸向遠岸鹽度梯度變化較大，這可能是夏季Hg 濃度水平梯度相比春季較為顯著的重要原因之一，且在北侖河入海口區外出現低值區。此外，Hg 的水平分布還與微生物的甲基化作用有著重要的關聯性（蔣紅梅等，2006）。

4 結論

（1） 北侖河口紅樹林保護區表層海水溶解態Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg 在春、夏季均存在一定的差異性。春季As 和Cd 的空間波動程度較大，夏季Hg 和Zn 的空間波動程度較大，分布不均勻。

（2） 單因子污染評價顯示，春季Zn、Pb 和Hg的超標率分別達到55%、23%和91%，夏季分別為27%、23%和68%，其中Hg 在春、夏季均明顯超過國家一類海水水質標準。從Pi平均值分析，春、夏季平均污染水平最高的重金屬分別為Zn和Hg。

（3） 春季Cu-Zn、Cu-Cd、Zn-Pb 和Zn-Cd 相關系數分別為0.59、0.99、0.74 和0.60，呈顯著相關（P<0.01）。春季僅As 與鹽度相關系數為0.70，夏季僅Cr 和As 與鹽度相關系數分別為0.54 和0.92，呈顯著相關（P<0.01）。

（4） 春、夏季表層海水中溶解態Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg 含量總體呈現近岸高、遠岸低的分布趨勢，As 水平分布呈現由近岸向遠岸遞增的趨勢，陸源輸入、沿岸江河沖淡水和鹽度是其主要的影響因素。

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