基于風險和特定組分的石油烴污染土壤修復基準/標準研究方法進展與展望*

周啟星，滕 涌

(南開大學環境科學與工程學院∥環境污染過程與基準教育部重點實驗室∥天津市城市生態環境修復與污染防治重點實驗室，天津 300071)

石油是世界能源的主要支柱之一，它的需求量和消費量在不斷增加，開發強度也在不斷增大。然而，在油田的勘探、開采以及油品的儲存、運輸與使用過程中，土壤受到了嚴重的石油污染[1-3]。各種修復技術在蓬勃發展[2]，而污染土壤修復基準/標準的研究卻遠遠落后于修復技術的研究，致使我國至今還沒有相應的污染土壤修復標準來指導修復工作，這已成為我國修復工程實施效果評定的瓶頸[4-5]。美國、加拿大、澳大利亞等一些國家，針對石油烴污染土壤，已經從國家層面上系統地開展了相關工作，并且已經發布了相關的修復標準[2]。如美國新罕布什爾州在1989年，基于總石油烴(TPH)，使用淋溶可能性分析的方法制定了石油烴污染土壤的修復目標，雖然也考慮了TPH中的苯系物(BTEX，包括苯、甲苯、乙苯和二甲苯)組分，但是也是基于BTEX的總量來制定揮發性有機物(VOC)的水平。隨著研究的深入以及考慮到管理等多方面相關的限制性因素，1995年，又頒布實施基于風險的針對特定組分的土壤清潔指導值[6]。至今，美國大部分州已經分別制定了TPH中苯、甲苯、乙苯和二甲苯的修復標準[7]。總的來看，國外石油烴修復基準/標準的研究是在從TPH向特定組分、從保守估算的廣泛性修復標準，向基于風險的特定場地的修復標準不斷深入。風險評價在修復標準的制定中占有越來越重要的地位，替代物和指示化合物的研究方法也在推動著修復標準的不斷完善。這一研究趨勢，對于我國石油烴污染土壤修復基準的研究方向和修復標準的制定，均具有極其重要的指導意義。

1 污染土壤修復基準/標準內涵及石油烴分類方法

西班牙學者Fernández等(2006)把環境基準(Environmental criteria)大體上分成3個等級[8]：①屏蔽值(Screening value)，表示能引起潛在生態功能失調時污染物的濃度水平；②清潔目標(Clean-up targets)，表示修復過程中有待達成的目標，一般是在修復所需的費用和生態效益之間進行平衡后所做出的決策，有時相當于屏蔽值；③應急值(Intervention value)，表示立即需要采取清潔和控制措施的嚴重污染指示濃度。污染土壤修復基準值應當處于其中的屏蔽值和應急值之間，一般大于屏蔽值。這是污染土壤修復基準值研究的一種提法。

早在2003年，周啟星就在我國率先開展了污染土壤修復基準的研究。他指出[9-10]，污染土壤修復基準是指土壤環境受到一定程度的污染后其生態系統結構和功能是否可以自行恢復的臨界水平，它反映了急性污染或較為嚴重污染暴露條件下土壤生態系統中在種群或群落水平上50％～70％的生物物種或個數能夠得到保護或者免受污染危害的土壤環境中污染物的最高允許水平。污染土壤修復標準，則是在綜合考慮技術清潔水平、環境背景水平、法規可調控清潔水平、污染物的選擇、分析檢測方法、修復標準的分類、對地下水的保護和生態毒理學評價方面等因素而制定的[11-12]，以達到污染修復與治理，消減污染的目的[9,13]，污染土壤修復基準是為污染土壤修復標準的制定提供基礎數據和科學依據。

石油烴的分類方法直接關系到石油烴污染土壤修復基準/標準的研究和制定方向。因此，石油烴的定義和分類具有極其關鍵的實踐意義。當然，也有些國家或地區等從指示化合物和替代物研究方法的角度來進行探討。總的來看，石油烴主要有兩種定義方法，一種是基于石油烴的物質成分，另一種是基于不同碳原子的范圍。從石油烴的物質成分來看，石油烴是由烷烴(直鏈或支鏈)、環烷烴、芳香烴和更加復雜的化學物質如瀝青質等組成的混合物[14]。美國俄克拉荷馬州環境質量部(DEQ)則將TPH定義為C6-C35碳原子范圍的混合物。美國國家總石油烴標準工作組在制定TPH標準時，認為應該將TPH分為脂肪族化合物和芳香族化合物這兩大主要類別，然后將每類再進一步細分成不同的餾分[15]。從表1、2也可看出[16-17]，脂肪族和芳香族化合物的不同碳原子范圍的物理和化學性質存在著很多差異。總之，國外在研究和制定石油烴修復基準/標準時，沒有一個統一的劃分方法，而是將這幾種分類方法單獨或結合起來應用。而且，對于不同國家，它們在碳數范圍的劃分上也會有所不同。事實上，這些分類方法也是不能完全分離開來的，如汽油中通常含有C4-C12的烷烴、C4-C7的烯烴和水溶性的單環芳烴(如BTEX)和添加劑；中間餾出物柴油、噴氣燃油等，通常含有C10-C24的烷烴、單環芳烴、微溶的多環芳烴(PAHs，如萘等)、一些金屬和選擇性添加劑；殘留物中則通常含有C20-C78的烷烴、不溶性的PAHs和金屬(如鎳、各和鉛等)[18]。也正因為如此，各個國家甚至同一個國家不同地區(如州或省)的石油烴修復標準都會有所不同。

表1 TPH中脂肪族和芳香族餾分的物理參數

表2 不同碳數范圍的基本性質

在劃分石油烴修復標準的碳數時，一些機構按照環境歸趨、行為和毒性的相似性來劃分[19]。如美國俄克拉荷馬州DEQ將TPH劃分為三個范圍：①汽油范圍(GRO)，C6-C10；②柴油范圍(DRO)，C11-C28；③潤滑油范圍，>C28-C35。這些范圍中毒性較高的組分是基于毒性來確立土壤清潔水平的，而毒性較低的則是基于美學價值或其遷移性來制定。因此，組分的遷移性和各自烴類范圍的相關毒性是該州制定不同土地利用類型的石油烴清潔水平所主要考慮的因素[20]。加拿大環境部長理事會(CCME)在2001年，基于相似沸點制定了加拿大土壤中石油烴的廣泛標準(Canada-Wide Standards for Petroleum Hydrocarbons in Soil)，后來又對其進行了一些修正[16]。它將石油烴劃分為4個等價碳數(ECN)范圍：①F1，C6-C10，其亞組分分別為芳香族化合物(C>7-C8，C>8-C10，ECN≤8，系苯和甲苯)、脂肪族化合物(C6-C8，C>8-C10)；②F2，> C10-C16，亞組分分別為芳香族化合物(C>10-C12，C>12-C16)、脂肪族化合物(C>10-C12，C>12-C16)；③F3，>C16-C34，亞組分分別為芳香族化合物(C>16-C21，C>21-C34)、脂肪族化合物(C>16-C21，C>21-C34)；④F4，>C34，亞組分分別為芳香族化合物(C>34)和脂肪族化合物(C>34)。并且，假設脂肪族化合物與芳香族化合物的比為4∶1。澳大利亞則將石油烴組分分為揮發性(GRO)和半揮發(DRO)或不揮發性物質。通常情況下，DRO的范圍，從C10-C12開始，到C24-C28結束[17]。也有沒有使用等價碳數來制定的，如加拿大愛德華王子島分別制定的是BTEX和汽油、2號柴油、6號油(修正的TPH)的濃度水平。在美國加利福尼亞州，則是按照汽油的總石油烴(TPHG)和選擇的目標成分來制定清潔水平的[21]。佐治亞州的石油烴清潔水平也只包括BTEX和TPH等特定組分[22]。

石油烴在環境中會發生揮發、氧化、吸附/解吸(平衡和非平衡)、離子化、共溶解、沉淀/溶解等多種生物和非生物過程，使得其原有組成和量都會發生改變，影響其歸趨和遷移速率[18,23-24]。因此，自然衰減也是石油烴污染土壤修復基準/標準研究與制定需要考慮的一個重要方面[25]。然而，一些物質，如BTEX等污染物的毒性和遷移性較大，這既充分利用了土壤的自凈能力，但同時也增大了石油烴污染土壤修復基準研究的難度和復雜性。

2 國外石油烴污染土壤修復基準/標準分級

加拿大政府考慮農業、居住/公園、商業和工業用地這4種土地利用類型，基于人體健康和生態安全制定了3級石油烴廣泛標準(PHC CWS)用于石油烴污染土壤修復[16]。三級標準對環境和人體健康保護程度都是相同的，但是所涉及到的特定土壤的信息量是不同的，一級標準是廣泛性標準，使用的一些比較保守的參數，適用范圍廣；二級標準是基于特定場地的標準，是通過使用一些特定場地參數對一級標準進行校正后得到的；三級標準是運用特定場地的生態或人體健康風險評價來確定的。

加拿大各省的分級與PHC CWS也不完全一致。如加拿大愛德華王子島則分兩級，其中的一級濃度水平，考慮的是居住用地和商業用地兩種土地利用下，針對地下水的不同用途(作為飲用水和非飲用水)的兩種土壤質地(粗粒土和細粒土)制定的石油烴污染土壤濃度水平，它是一種基于風險的濃度水平。二級分得更細，在一級劃分基礎上又進一步分為室內空氣、土壤攝入和土壤滲濾這3種暴露途徑下的濃度水平[26]。其中，細顆粒土壤指超過50％質量的顆粒的D50<75 μm的土壤。相應地，粗顆粒土壤指的則是超過50％質量的顆粒的D50>75 μm的土壤。其中，PHC CWS基于生態受體直接接觸途徑的一級指導值主要是基于新鮮石油烴的毒性試驗，但是在推導其中F3碳數范圍的值時，也使用了風化石油烴的數據，一級指導值是廣泛適用于風化的和新鮮的石油烴污染土壤的；二級/三級則主要是通過特定土壤或場地的生態毒理試驗和化學分析，并且考慮風化對毒性的影響。涉及的生態受體包括植物、土壤無脊椎動物、土壤微生物、初級消費者(野生生物、牲畜)以及二級、三級和四級消費者。在一些較大的概念模型中，還考慮了對附近地表水體以及水生生物的影響，但是僅考慮居住/公園用地、商業和工業用地這兩大類土地利用。在基于人體健康來制定基準時，則分別考慮了農業用地、居住/公園用地、商業用地和工業用地等4種土地利用類型，以及土壤接觸、土壤攝入、地下水/地表水、蒸汽吸入、農產品、肉和奶、土壤/粉塵異地遷移等多種暴露途徑[27]。

美國新罕布什爾州制定了原油污染土壤的廣泛清潔指導值(表3)[6]。俄克拉荷馬州TPH清潔水平也分為廣泛性、特定場地和定量風險評價三級修復標準(表4)[20]。但是，俄克拉荷馬的這種清潔水平僅考慮居住用地和工業用地2種土地利用類型。其中，廣泛性清潔水平是使用TX 1005分析方法基于總的石油烴制定的，特定場地的清潔水平則是基于三類烴范圍[GRO(C6-C10)、DRO(C11-C28)和潤滑油(>C28)]制定的。此外，還考慮了土壤的不同深度，對2尺以上和超過2尺深的土壤分別進行制定，并且在推導的過程中使用的是一些特定土壤或場地的參數。

表3 原油污染土壤的廣泛清潔指導值[6](mg/kg)

表4 俄克拉荷馬州廣泛性和特地場地TPH清潔水平[20]

美國華盛頓州則制定了A、B、C類污染土壤清潔水平。其中，方法A的石油混合物清潔水平研究的物質是假設的，而在制定方法B和方法C的石油混合物清潔水平時，是對污染介質或污染源進行特定場地分析，以場地或土壤中存在的污染物作為研究對象來制定的[15]。佐治亞州以前的清潔標準主要是基于城市的元素或污染物的背景值，后來制定的基于風險的默認的清潔標準是基于最差的場地條件，因此也是一種廣泛性修復標準[22]。

意大利制定的基于健康的目標清潔水平也分為3級。在第1級中，運用的是保守的或默認的假設；在第2和3級中，使用的是特定場地的信息和數據[28]。

總之，國外石油烴污染土壤修復標準總體上來說，主要分為3級：①廣泛性標準，運用的是一些比較保守的參數值，一般情況下，采用的是居住用地情景下兒童作為暴露人群的相關參數，它適用于所有場地，但是由于不同場地的土壤性質不同，因此達到統一的修復標準值，產生的修復后風險肯定也會有所差異，也有相關報道運用SoilRisk等模型來評估風險的差異性[29]；②基于特定場地的修復標準，需要一些特定場地的參數來對一級標準進行修正，很多國家都確定了本國的優先修復場地和優先污染物名單，這對于從國家層面上來開展相關的修復基準/標準研究和制定工作都是極其重要的；③風險評價方法確定的修復標準，在污染土壤修復基準研究中，主要是基于生態系統和人體健康風險兩大類，同時也有考慮土壤中污染物對地下水的污染和影響。

3 基于風險和特定組分的方法

3.1 基于風險的修復基準/標準

基于風險的修復基準/標準是基于真實的土地利用而不是不現實的最大暴露假設(如居住暴露情景)，它反映了污染物對人體或生態受體產生的真實的或潛在的風險。基于風險與非基于風險的修復基準/標準值有時會相差幾倍，甚至幾個數量級。如佐治亞州之前的TPH清潔水平是基于城市區域的背景值為100 mg/kg[22]，而基于風險的TPH則為 500 mg/kg。這充分發揮了土壤的納污和自凈能力，從而節約了一定的修復成本。俄克拉荷馬州DEQ還專門制定了一個“使用風險決策來進行場地清潔”(Site Cleanup Using Risk-Based Decision Making)的文件來指導修復工作[20]。對于石油烴污染場地，主要考慮的是石油烴中芳香族化合物的餾分的風險，其中包括高毒性的苯，致癌性PAHs化合物，非致癌的甲苯、乙苯、二甲苯，萘和其他非致癌PAHs。因此，它們也是石油烴污染土壤修復基準值研究的重點[6]。

在進行風險評價時，需要確定污染的范圍和程度，了解污染物的物理和化學特征及遷移途徑，識別潛在的受體，明確其各種暴露途徑，估算受體潛在的暴露水平，最終確定污染物的可接受的暴露水平。其中，暴露評價和毒性評估是風險評價中最為關鍵的部分。土地利用類型、暴露途徑、潛在的暴露人群、各種暴露參數(如暴露頻率等)、污染物的性質(遷移和歸趨)以及場地特征都會最終影響修復基準值的大小。

1993年，美國加利福尼亞環保局建立了多介質暴露模型CalTOX來推導土壤清潔水平，這個模型包括多介質遷移和轉化模型以及暴露情景模型[30]。美國測試和材料學會(ASTM)制定了基于風險的校正行動(RBCA)，這是一種保護人體健康的分級和分析型框架。它分為三級評估：在第一級評估中，是用簡化的綜合介質遷移公式來制定保守的基于風險的篩選水平；在第二級評估中，運用一些特定場地的暴露和景觀參數來制定特定場地的目標水平；在第三級評佑中，則是將概率分析和暴露評價整合到一系列復雜的遷移模型中來制定清潔目標[31]。在修復基準值的推導過程中，涉及到了多種暴露模型，而且對于不同的土地利用類型或者不同的受體等所采用的具體推導模型和相關參數也不是完全相同，在國外的一些修復基準/標準的導則中也有相關的介紹。總之，國外在推導基于健康風險的修復基準值時，主要考慮吸入(與顆粒物結合的污染物、蒸汽)、攝入(土壤、地下水和/或地表水)和皮膚接觸這三種暴露途徑。一般情況下，需要單獨計算每種暴露途徑的修復基準值。但也有一些州，結合幾種暴露途徑來考慮或主要考慮幾種主要的暴露途徑，如當吸入和攝入是主要的暴露途徑時，可以把攝入和吸入暴露途徑的暴露標準作為清潔標準。對于那些沒有制定暴露標準的污染物質，可以用暴露情景和毒理數據來計算或應用其他介質已有的或用加利福尼亞文制定的應用行動水平(AAL)法等來計算[32-33]。此外，對于不同類型的污染物質，所使用的毒性指標和要求的目標風險也是不同的。對于致癌性物質，需要斜率因子等毒性參數，規定的終生額外癌癥風險主要在10-6～10-4這個范圍；而對于非致癌物質，使用的毒性參數為參考劑量或參考濃度，要求危險指數不能超過1，并且對于單一污染和復合污染情況，修復基準值的計算方法也會有一些變化。

Pascoe等[34]使用一種基于風險的、特定場地的水文地質模型來制定美國普吉特海灣海岸沿線的工業場地的亞表層土壤中污染物的清潔水平。考慮到該場地下的地下水不能作為飲用水，而可能滲濾到地下水后，然后隨著地下水遷移到海灣對海洋生物和人類產生影響。因此，在該模型中，以海水水質量標準來反推亞表層土壤中PCBs、PAHs和TPH的修復目標。Korfiatis和Talimcioglu[35]采用IMPACT模型來輔助推導土壤清潔水平。IMPACT模型考慮的也是土壤-地下水暴露途徑，但與前一模型不同的是，它的目的是要保護地下水，是用地下水質量標準來反推出飽氣帶中污染土壤的清潔水平。

3.2 特定組分的石油烴修復基準/標準

美國很多州最初都是從TPH修復基準開始研究的，并且也制定了相應的修復標準。如華盛頓州、俄勒岡州和加利福尼亞州，之前只制定了廣泛的TPH的修復標準[7]。但是，隨著修復工作的進行和研究的不斷深入，發現僅制定TPH修復標準是不夠的，它主要存在以下問題[6]：①不同場地即使含有相同量的TPH，但是其所含組份也不一定完全相同，每種組分都具有其相應的毒性和遷移性，勢必造成TPH的毒性也會有所差異；②石油烴中的一些化學組分，如BTEX，會隨著時間發生降解，使其量和質都會發生變化，從而改變了初始混合物中的組成、遷移性和毒性；③不同的場地，具有不同的場地條件，如土壤類型、水分和養分等，都會使得相同物質在不同場地的生物可利用性等發生變化。因此，在制定特定場地污染土壤的修復標準時，有必要針對石油烴中的一些特定組分來分別制定[36]。目前，華盛頓州污染土壤的清潔水平中既設定了TPH的總濃度，也分別制定了其中特定組分的清潔水平，如苯、甲苯、乙苯和二甲苯[15]。1989年，密歇根州也公布了特定組分清潔標準的清單，對于工業和商業用地，其污染土壤清潔標準較為寬松。德克薩斯州和大多數其他州也制定了工業/商業和居住用地的特定組分的標準[37]。

在制定特定組分的清潔標準時，除了研究角度的不同導致了各國各州或各省制定的標準值不一致，分析和檢測方法也是一個主要原因。為了使各自國家內各州或不同省份制定的修復標準盡量達到統一，各國都發布了一些標準方法。如PHC CWS中規定運用吹掃捕集(Purge and trap procedures)和GC-FID方法檢測F1 PHC，通過索氏提取(Soxhlet procedure)、過硅膠柱和GC-FID方法檢測C50范圍內的F2-F4 PHC，對于C50以上的石油烴則用重量法或伸展層析檢測[19]。美國俄克拉荷馬州也規定了土壤中GRO的分析方法有TX1005和OK GRO(8020/8015 M)，DRO方法為TX 1005和OK DRO(8000/8100 M)，TX1005則作為污染土壤中潤滑油的分析方法[20]。

在分析特定組分的過程中，也在尋找TPH的指示物或替代物。McKenna等[38]研究了JP-4噴氣燃料的TPH標準的替代選擇，在綜合考慮了物質的歸趨和遷移、毒性以及所關注的相關介質的管理標準后，最終選擇苯作為JP-4的指示物。美國堪薩斯州將TPH按照不同碳數范圍制定了基于風險的標準(RSK)[39]。此外，還對汽油范圍的有機物(GRO)和柴油范圍的有機物(DRO)分別制定了二級基于風險的濃度(表5)。二級GRO RSK值是基于正己烷的物理、化學和毒理學性質制定的；二級DRO RSK值則是基于芘的物理、化學和毒理學性質制定。如果檢測到污染場地中的TPH完全是GRO或DRO，則可以直接使用以下表中的值做為修復標準。如果二者都有，則計算每種類型烴對應二級值的比，然后求和。如果和大于1，則要進行修復。

表5 基于風險的濃度

4 今后研究展望

石油烴的劃分方法有多種。也因此導致不同國家和地區甚至各個州、各個省的研究角度會有所差異，制定出的標準框架也不完全一致。各國/各州/各省的石油烴污染土壤修復標準體系主要劃分為以下3級：一級是廣泛性的標準，二級是特定場地的標準，三級是基于風險評價而確定的標準。在修復基準/標準的研究和制定過程中，劃分了不同的土地利用類型，考慮不同的暴露途徑、暴露類型和各種暴露參數、特定場地條件，運用特定的分析方法，借助風險評價的工具，從而推算并制定出不同級別、不同種類的修復基準和標準。其研究過程，大多數都經歷了一個從總的石油烴向特定組分，從保守的廣泛的修復標準向基于風險的特定場地的修復標準發展的過程。

對于石油烴污染場地和土壤，我國應充分運用風險評價的工具，在TPH及其組分(如BTEX等)的生態毒理學、人體健康風險和遷移轉化等研究的基礎上，借鑒國外的修復基準推導和制定的方法，考慮經濟和技術等因素，從而制定出符合我國實際的分級分類的污染土壤修復標準來指導石油烴污染場地的修復工作。

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