GH4169 鎳基高溫合金熱壓縮變形行為和加工圖

王迎，潘清林，張宇瑋，單群，李晨，李智鳳

(1. 中南大學 材料科學與工程學院，湖南 長沙，410083；2. 航天材料及工藝研究所，北京，100076)

鎳基高溫合金因具有較高的高溫強度、良好的抗氧化性和抗熱腐蝕性能、良好的疲勞性能、斷裂韌性和塑性，并且可在600 ℃以上高溫及一定應力作用下長期工作，從而廣泛應用于航空航天發動機的各種高溫部件[1-3]。在美國，鎳基高溫合金在航空航天發動機上的用量已占到總用量的85%[4]。高溫合金GH4169是以γ″-Ni3Nb 和γ′-Ni3(Al,Ti,Nb)相為主要強化相的沉淀強化型Ni-Cr-Fe 合金，該合金在高溫下具有高的強度、良好的焊接性能、抗疲勞性能和塑性，故常被應用于航空發動機的導向器、渦輪盤、耐高溫緊固件，石油工業中的油氣井及油氣管道，核反應堆結構部件的高強度深冷結構元件，涉及航空、航天、能源、化工等多個領域[5-8]。鎳基高溫合金GH4169 在熱加工過程中存在著熱變形抗力大、熱加工溫度范圍窄等難題。因此，對此合金高溫變形行為的系統研究，有助于實現批量生產高質量的GH4169 鎳基高溫合金材料。合金熱變形過程中的流變應力是表征材料塑性變形性能的一個最基本量，在實際變形過程中，合金的流變應力決定了變形時所需施加的載荷和所需消耗能量[9-10]。基于動態材料模型理論的加工圖在研究材料的組織、性能和變形機制對加工工藝參數反應時非常有效，通過該加工圖不僅能夠預測不同變形條件下材料的塑性變形機制，為材料的熱變形提供了最佳的變形工藝參數范圍，而且還描繪了加工過程中應該避免的不穩定性流變區域，為避免熱加工缺陷產生，節省工藝設計時間，獲得組織性能優良且穩定一致的加工件提供了理論基礎[11-12]。因此，本文作者在變形溫度為850～1 050 ℃和應變速率為0.1～50.0 s-1條件下，通過對GH4169 合金進行高溫熱壓縮模擬實驗，研究合金高溫壓縮變形時流變應力的變化規律，建立合金熱變形方程和基于動態材料模型的加工圖，以便為GH4169合金熱加工工藝參數的制定和優化提供理論依據。

1 實驗材料及方法

實驗用鎳基高溫合金GH4169 的成分(質量分數)為：Cr 17.0%～21.0%，Ni 50.0%～55.0%，Nb 4.75%～5.50%，Mo 2.80%～3.30%，Al 0.20%～0.65%，Ti 0.65%～1.55%，余為Fe。實驗用合金經擠壓后加工成直徑×長度為6 mm×10 mm 的圓柱形壓縮試樣，其金相顯微組織如圖1 所示。從圖1 可以看出：合金晶粒呈無畸變的等軸多邊形，粒徑比較均勻，晶界比較平直，且分布著大量孿晶。熱壓縮試驗在Gleeble-3500 熱模擬機上進行。通過其自動控制系統在預設的溫度和應變速率下進行恒溫、恒應變速率壓縮。為減小試樣與壓頭之間的摩擦，在壓縮試樣兩端分別加工厚度為0.2 mm 的凹槽以填充潤滑劑(75%石墨+20%機油+5%硝酸三甲苯脂，質量分數)。實驗應變速率為0.1，1.0，10.0 和50.0 s-1，變形溫度為850，900，950，1 000和1 050 ℃，真應變為0.5。壓縮試驗結束后立即對試樣進行水淬處理，以保留合金壓縮結束時的變形組織。采用POLYVER-MET 金相顯微鏡對不同變形條件下的典型組織進行觀察，實驗所采用的浸蝕劑溶液為5 g CuCl2+100 mL HCl+100 mL C2H5OH。

圖1 GH4 合金經擠壓后的顯微組織Fig.1 Microstructure of GH4 alloy after extrusion

2 實驗結果及分析

2.1 合金真應力-真應變曲線

圖2 所示為GH4169 合金在不同變形條件下等溫熱壓縮的真應力-真應變曲線。由圖2 可見：流變應力隨著變形程度的增加而增加到某一峰值，然后逐漸下降到一穩態值，這種應力應變曲線變化趨勢符合低層錯能金屬的流變特征，表明在熱變形過程中發生了動態再結晶。在同一應變速率下，流變應力隨變形溫度的升高而下降；在同一變形溫度下，流變應力隨應變速率增加而升高，當應力達到峰值后，流變應力隨應變量的增大而呈現逐漸降低的趨勢。這是因為隨著應變速率的增加，單位時間內產生的位錯密度增加，位錯運動受阻，位錯攀移及位錯反應等引起的軟化速率也相對降低，硬化增強，使合金的臨界切應力升高，導致流變應力增大。

從圖2 還可以看出：當材料在應變速率為1.0 s-1和10.0 s-1下變形時，流變應力達到峰值應力后，流變曲線出現鋸齒狀的流變特征(圖2(b)～(c))。這主要是由于動態再結晶以及高溫下晶粒的迅速長大引起的軟化和已再結晶的晶粒又重新變形引起的硬化交替進行造成的。圖2(d)中流變曲線在應變量較低時很不規則，這可能是因為應變速率較高(50.0 s-1)，可能會有裂紋產生，但是若有裂紋出現也會在短時間內焊合，故曲線表現出不規則的現象[13]。

圖2 GH4 合金不同應變速率下的真應力-真應變曲線Fig.2 True stress-strain curves of GH4 alloy at different strain rates

GH4169 合金在熱壓縮變形中出現了明顯的動態回復與動態再結晶現象，在變形初始階段，隨著應變的增加位錯密度不斷增加，此時位錯交滑移引起的軟化不足以補償位錯密度增加引起的硬化，從而流變應力上升很快。因此，在峰值應力之前加工硬化占主導地位。當應變量繼續增加時，位錯密度不斷提高，超過一定的形變量后變形儲存能成為再結晶的驅動力，變形過程中動態再結晶引起的軟化作用逐漸起到決定性作用，當加工硬化速率與動態軟化速率平衡時，流變應力達到峰值。隨動態再結晶的進行，軟化速率大于硬化速率，應力逐漸下降。

2.2 合金熱壓縮變形流變本構方程

金屬材料在高溫熱變形過程中，流變應力是影響材料成型過程中非常重要的因素，對不同熱加工數據的研究表明，σ，和T 之間在不同的應力水平下滿足不同的關系。在低應力水平和高應力水平下，流變應力與應變速率的關系分別可用指數關系和冪指數關系描述[14-15]，即

低應力水平(ασ ＜0.8)時：

高應力水平(ασ ＞1.2)時：

式中：A1，A2，n1和β均為與溫度無關的常數；R 為氣體常數；T 為變形溫度；Q 為變形激活能，它反映材料熱變形的難易程度，是材料熱變形過程中重要的力學性能參數。以上關系描述了應變硬化和動態軟化之間的動態平衡，它與穩態蠕變對應的關系相似。綜合考慮方程(1)和(2)的局限性，可采用包含變形激活能Q和溫度T 的雙曲正弦形式修正的Arrhenius 關系來描述這種熱激活穩態變形行為[16]，即：

其中：A，n 和α 均是材料常數，α ，β和應力指數n1之間滿足α=β/n1。在低應力和高應力條件下，式(3)分別簡化為式(1)和式(2)，所以它可以在整個應力范圍內較好地描述常規熱加工過程的流變應力變化規律。

高溫塑性變形存在熱激活過程，應變速率和溫度對流變應力的影響可用Zener-Hollomon 參數Z 表示，

其物理意義是溫度補償的變形速率因子。由式(4)得，

根據雙曲正弦函數的反函數公式：

在熱變形過程中，高溫合金流變應力σ 主要取決于變形溫度和應變速率，因此可將流變應力σ 表述成Z 參數的函數，即

由此可知，若知道A，Q，n 和α 等材料參數，則可求得任意變形條件下的流變應力。本文采用雙曲正弦函數關系對GH4169 合金的流變應力進行描述。

假定在一定的溫度下，變形激活能Q 為常數，對式(1)和(2)兩邊取對數有：

其中： B1=lnA1-Q /(RT)； B2=lnA2-Q /(RT)。

對式(3)兩邊取自然對數，整理可得：

其中：B=lnA-Q/(RT)。

對式(4)兩邊取自然對數，并假定在恒應變速率條件下變形時，一定溫度范圍內Q 保持不變，可得：

以ln[sinh(ασ)]和1 000/T 為坐標作圖，進行線性回歸，如圖4(b)所示。可見：在相同應變速率下，ln[sinh(ασ)]和1 000/T 呈線性關系。

考慮溫度對變形激活能的影響，對式(4)求偏微分得：

圖3 峰值應力與應變速率的關系Fig.3 Relationship between peak stress and strain rate

圖4 ln[sinh(ασ)]與 ln以及ln[sinh(ασ)]與1/T 的關系Fig.4 Relationship ofln[sinh(ασ)]withlnandln[sinh(ασ)]with 1/T

其中：n 為一定溫度下ln[sinh(ασ)]關系的斜率，即圖4(a)中各直線斜率的平均值，其值為10.821 9；S 為應變速率一定的條件下ln[sinh(ασ)]-(1/T)關系的斜率，即圖4(b)中各直線斜率的平均值，其值為7.427 6。將n 和S 代入式(12)即可求出變形激活能Q=668.29 kJ/mol。

對式(4)兩邊取對數還可得：

將Q 值和變形條件代入式(4)求出Z 值。繪制ln Z -ln[sinh(ασ)]關系圖并進行線性擬合，如圖5 所示。其線性關系表明：GH4169 合金高溫變形流動應力應變行為可以用Z 參數描述，即該合金的高溫塑性變形受熱激活控制。由式(13)可知：圖5 中直線的斜率即為應力指數n，而其截距為lnA。由擬合結果可得，應力指數n=9.786 2，由 ln A=65.996 3，可以求得材料常數A=4.59×1028s-1。

將A，Q，n 和α 等材料常數代入式(3)，得GH4169合金用雙曲正弦函數修正的Arrhenius 關系表示的流變應力方程為：

將以上所求材料常數代入式(5)，即可得到GH4145 合金用Z 參數表達的流變應力方程：

圖5 Z 參數與流變應力的關系Fig.5 Relationship between Z parameter and flow stress

2.3 合金熱變形參數對其顯微組織的影響

2.3.1 變形溫度對合金的影響

GH4169 合金在同一應變速率不同溫度下的顯微組織如圖6 所示。GH4169 合金在850 ℃下變形，較粗大的原始晶粒發生畸變，被嚴重拉長，晶界也呈現不規則彎曲的形態，并未觀察到沿原始晶界有明顯的動態再結晶晶粒形成(圖6(a))。當變形溫度為900 ℃時，合金大部分發生動態再結晶，新生的細小等軸晶與具有鋸齒形邊界的原始晶粒形成鏈狀結構(圖6(b))。950 ℃時合金中再結晶晶粒進一步增多，且變形大晶粒與動態再結晶小晶粒混雜在一起形成了鏈狀結構(圖6(c))。當溫度升高到1 000 ℃時，動態再結晶晶粒增多，晶粒尺寸也有所長大，如圖6(d)所示。變形溫度為1 050 ℃時，合金的動態再結晶程度相比變形溫度1 000 ℃時沒有很明顯的變化，仍然存在一些變形的粗大晶粒(圖6(e))。

圖6 GH4 合金應變速率為10 s-1 時不同溫度下變形后的顯微組織Fig.6 Microstructure of GH4alloy deformed at different temperatures with strain rate of 10 s-1

動態再結晶是一個新晶粒形核和核心長大的過程。當溫度升高時，合金中原子熱振動和擴散速率增加，位錯的滑移、攀移、交滑移比低溫時更容易，動態再結晶的形核率增加，同時，晶界遷移能力增強，因此，溫度的升高可以促進動態再結晶的發生。當變形溫度繼續升高時，細小的等軸晶粒就會有所長大[17-18]。

2.3.2 應變速率對合金顯微組織的影響

圖7 所示為變形溫度為1 000 ℃時GH4169 合金的金相組織。當變形溫度一定時，隨著應變速率的增大，合金的動態再結晶的程度降低。當應變速率低至0.1 s-1時，動態再結晶趨于完全，再結晶晶粒尺寸較細小(圖7(a))。同時再結晶晶粒尺寸隨著應變速率的減小也逐漸增大，當應變速率降為1.0 s-1時再結晶晶粒數量明顯較少，如圖7(b)所示。當應變速率為10.0 s-1和50.0 s-1時，只有很少量的動態再結晶晶粒在原始晶粒附近出現，仍保留大量經嚴重變形而被拉長的晶粒(圖7(c)～(d))。這是因為應變速率低時亞結構容易形成，并迅速地通過動態再結晶形核及長大釋放變形儲能；當應變速率增大時，亞結構不能充分發展，動態再結晶難以形核；而且在很大的應變速率下變形比較劇烈，新生的動態再結晶晶粒發生畸變，從而產生位錯，降低再結晶核心與形變晶粒間的應變梯度，因此再結晶晶粒的長大也不明顯。

圖7 GH4 高溫合金在1 000 ℃不同應變速率下的金相組織Fig.7 Microstructure of GH4 alloy at 1 000 ℃at different strain rates

2.4 合金熱加工圖的建立

2.4.1 加工圖理論

在不同的變形溫度與應變速率下，加工圖能反映材料在熱變形時內部微觀組織的變化，且能夠評估材料的可加工性。Prasad 等[19]提出可以采用動態材料模型(dynamic matreials model,DMM)來描述材料的變形行為。該模型的基本原理是：將熱變形的加工件看作是一個能量耗散體，在塑性變形過程中，加工件會將外界輸入的總能量P 以2 種方式消耗：一是加工件發生塑性變形所需要的能量，用G 表示；二是加工件變形過程中微觀組織演化所消耗的能量，用J 表示。總能量P 可表示為：

材料在一定應力條件下的應變速率敏感指數m 可表示為：

流變應力可表示為：

則耗散協量J 可表示為：

功率耗散效率η 隨變形溫度和應變速率的變化圖就構成了該材料的功率耗散圖。一般來說，η 越高的區域，材料在此條件下的加工性能就越好。但是在變形失穩區η 也可能很高，所以要先確定材料的變形失穩區。

將不可逆熱力學的極大值原理應用于大應變塑性變形中[20]，當

時，材料會出現變形失穩，D 是耗散函數。按照動態材料模型原理，D 等于協變量J，由此推導出材料發生變形失穩的判據為：

2.4.2 合金熱加工圖及分析

圖8 GH4 合金在應變為0.5 時的加工圖Fig.8 Processing map for GH4 alloy at strain of 0.5

圖8 中陰影部分表示失穩區域，如果合金在失穩區域內所對應的工藝參數下進行塑形反應，可能會出現對微觀組織不利的各種缺陷。圖8 中存在2 個失穩區域，第1 個區域是變形溫度為850～870 ℃，應變速率為7.4～50.0 s-1。此變形條件下的金相組織如圖6(a)和圖9(a)所示，基體都為大塊不規則的變形組織，變形晶粒很不均勻。第2 個失穩區域相對較大一些，主要集中在變形溫度為875～945 ℃，應變速率為0.1～2.7 s-1。通過對該區域內變形試樣的金相組織觀察，發現了局部剪切帶的存在，如圖9(b)所示。由于剪切變形的大部分能量以熱能形式耗散在局部塑形流動帶上，故其失穩區的η 較低，GH4169 高溫合金在此條件下變形，出現的局部塑形流動對于其加工時非常危險的。因此，在實際選擇熱加工參數時應盡量避免這些區域。相比其他鎳基高溫合金，GH4169 高溫合金的熱變形特征隨著應變速率的增加，展現出反常的關系，主要原因可能是即使在一個較高的應變下晶界滑動相對減弱和動態再結晶過程也相對較迅速[22]。

圖9 流變失穩條件下樣品的顯微組織Fig.9 Optical microstructures of samples after hot deformation under different conditions

研究表明[23-24]，功率耗散效率越高，越容易發生動態再結晶，動態再結晶可導致流變軟化并形成穩態流變，有利于材料的熱變形。從圖8 可以看出：存在2 個功率耗散效率較高的區域，一個低應變速率區和一個高應變速率區。考慮到低應變速率區的動態再結晶更趨于完全、均勻。且高應變速率下，界面滑移所產生的應力集中沒有足夠的時間通過擴散等途徑來釋放，容易造成合金變形的不均勻。綜合考慮這些因素，1 000～1 050 ℃的變形溫度和0.10～0.34 s-1的應變速率為實驗合金的最佳熱加工工藝參數。

3 結論

1)GH4169 合金高溫壓縮變形真應力-真應變曲線具有動態回復和動態再結晶現象，流變應力經歷了過渡變形和穩態變形2 個階段。應變速率一定時，流變應力隨變形溫度的升高而降低；變形溫度一定時，流變應力隨應變速率的增加而增大。

2) 合金的變形激活能為668.29 kJ/mol，流變應力、變形溫度和應變速率之間的關系可用雙曲正弦形式的本構方程來描述：

3) 隨著變形溫度的升高，功率耗散效率有增大的趨勢。且合金的熱加工圖中存在2 個失穩區：第1 個區域是變形溫度為850～870 ℃，應變速率為7.4～50.0 s-1；第2 個區域是變形溫度為875～945 ℃，應變速率為0.1～2.7 s-1，失穩原因是合金局部發生了塑形流動，使得合金的顯微組織極其的不均勻。

4) 結合熱加工圖及微觀組織觀察結果，1 000～1 050 ℃的變形溫度和0.10～0.34 s-1的應變速率為GH4169 高溫合金的最佳熱加工參數區。

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