熔巖玻璃體核素衰變熱功率的計算

包 敏，王群書，師全林，解 峰，王武尚

(西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

地下核試驗所釋放的能量最終轉化為熱能，提高了爆心溫度。核試驗瞬間汽化了核裝置及部分圍巖介質，汽化物質向外膨脹形成爆炸空腔，在空腔冷卻過程中，汽化物中難熔性物質首先發生液化，匯集在空腔底部形成熔巖玻璃體，核試驗產生的難熔性放射性核素大部分包裹在熔巖玻璃體中。在空腔低于地下水線的情況下，熔巖玻璃體受地下水長期侵蝕作用發生溶解反應，逐漸釋放出放射性核素。溫度是影響熔巖玻璃體溶解速度的關鍵因素之一[1]。為評價熔巖玻璃體內核素衰變熱功率對溫度的影響，需計算核素衰變釋熱量。地下水在爆后幾小時至幾天的時間內回流空腔[2]，本文計算核爆10 d后熔巖玻璃體的核素衰變釋熱量。

1 源項分析

一次地下核試驗產生的放射性核素上千種，大部分核素的半衰期極短，很快衰變為半衰期較長的子核或穩態核素。放射性核素活度衰減服從指數規律[3]，10個半衰期后，核素活度衰減為初始值的0.1%，可忽略其放射性衰變釋熱量。因此計算核爆10 d后的核素衰變熱功率需考慮半衰期大于1 d的核素。

為評估FANGATAUFA核試驗場的核環境狀況，1998年IAEA估算了100 kt TNT當量地下核試驗產生的半衰期大于1 a的放射性核素的總活度[4]，給出了這些核素在熔巖玻璃體中的分布比例，根據這些信息可計算出熔巖玻璃體內核素的初始活度(表1)。

表1 IAEA估算的地下核試驗熔巖玻璃體核素活度[4]

半衰期1 d～1 a的放射性核素主要是裂變產物核素，稱之為短壽命裂變產物核素。表2列出了累積產額大于0.001的短壽命裂變產物核素，這些裂變產物核素的前驅核的半衰期均很短，遠小于1 d，因此核爆10 d后99.9%以上的前驅核衰變為這些裂變產物核素，可采用累積產額估算短壽命裂變產物核素的初始活度。短壽命裂變產物核素的初始總量根據表1中長壽命裂變產物核素的初始總量推算。核試驗后裂變產物核素的生成總量與累積產額呈正比，有：

(1)

式中：NA和NB分別為裂變產物核素A和B初始生成的總核數，無量綱；YA和YB分別為核素A和B的累積產額，無量綱。核素的總核數與放射性活度之間滿足關系式：

A=λN

(2)

式中：A為核素的放射性活度，Bq；λ為核素的衰變常量，s-1；N為核素的總核數，無量綱。將式(2)代入式(1)，得到：

(3)

已知裂變產物核素A的總活度，由A、B兩裂變產物核素的累積產額和衰變常量可推算裂變產物B的總活度。以表1中長壽命裂變產物核素137Cs作為裂變產物核素A，計算表2中各短壽命裂變產物核素的總活度。裂變產物核素的累積產額選用ENDF/B Ⅶ庫中的235U在平均能量500 keV中子作用下的累積產額[5]，核素137Cs的累積產額為0.062 2。同一元素各同位素具有相同的物理化學性質，參照表1，表2列出了核素在熔巖玻璃體中的分布比例。

表2 熔巖玻璃體短壽命裂變產物核素含量

2 衰變熱功率的計算方法

放射性核素通過向外輻射粒子釋放能量，輻射粒子的類型包括α粒子、正負電子、電磁輻射和中微子。熔巖玻璃體的質量和體積均很大。平均1 kt TNT當量地下核試驗約產生700 t熔巖玻璃體[1-2]，100 kt TNT當量地下核試驗約產生7×107kg熔巖玻璃體。熔巖玻璃體的質量密度約為2.5 g/cm3，對應熔巖玻璃體的體積為2.8×104m3。設放射性核素在熔巖玻璃體內均勻分布，除中微子攜帶的能量發生逃逸外，其余粒子攜帶的能量全部沉積在熔巖玻璃體內部，轉化為熱能。核素衰變熱功率采用下式計算：

Hi(t)=1.6×10-16Ai(t)Ei

(4)

式中：Hi(t)為t時刻核素i的衰變熱功率，J/s；Ai(t)為t時刻核素i的放射性活度，Bq；Ei為核素i發生一次放射性衰變所釋放的除去中微子之外的能量，keV。

2.1 單次衰變

若核素i一次衰變到穩態核，只需考慮核素i的衰變熱功率。核素i的放射性活度服從指數衰減規律[3]：

Ai(t)=Ai(0)e-λit

(5)

式中：Ai(0)為核素i的初始活度，Bq；λi為核素i的衰變常量，d-1；t為距初始時刻的時間，d。這類核素及其對應的Ei列于表3，Ei取自ENDF/B Ⅶ庫。

表3 單次衰變核素的衰變熱[5]

2.2 級聯衰變

有些放射性核素經歷若干次級聯衰變后最終衰變為穩態核，需計算母核產生的衰變熱功率以及各級子核產生的衰變熱功率。設母核的初始活度為A1(0)，各級子核的初始活度為0，t時刻母核的活度為A1(t)，1級子核的活度為A2(t)，k-1級子核的活度為Ak(t)，A1(t)采用式(5)計算，A2(t)采用式(6)計算，Ak(t)采用式(7)計算[3]。

(6)

Ak(t)=A1(0)(h1e-λ1t+h2e-λ2t+…+hke-λkt)

(7)

其中：

式中，λ1、λ2、…、λk分別為母核、一級子核、k-1級子核的衰變常量，d-1。表1、2中經歷級聯衰變的裂變產物核素的母核Ei，子核Ei、衰變方式列于表4。

表4 級聯衰變裂變產物核素的衰變信息

錒系核素經歷多次α衰變和β衰變最終衰變為穩態核素，子核有十幾種，按式(7)逐一計算各子核活度非常繁瑣。由于在計算時間范圍內衰變鏈尾部子核的活度遠小于母核的活度，尾部子核放射性衰變產生的衰變熱功率很小，高正明等[7]在計算WgPu材料衰變熱功率時只計算每種核素的前1～3次級聯衰變熱功率。本文采取以下近似措施：在計算時間段內，若某級子核的活度均小于前驅核最高活度的0.1%，則忽略該子核及后續子核的放射性衰變熱功率。表5列出錒系核素及其需考慮的各級子核。母核與子核的活度分別采用式(5)、(6)、(7)計算。

表5 錒系核素的衰變信息

3 計算結果

圖1 核素衰變熱功率計算結果

采用以上方法計算核試驗后10～300 000 d時間段內熔巖玻璃體核素衰變產生的熱功率，結果示于圖1。從圖1可見，核素衰變熱功率分3個時間段：10～2 000 d、2 000～60 000 d和60 000 d之后。3個時間段內衰變熱功率分別近似為直線，說明熱功率隨時間呈冪函數衰減；各時間段內直線斜率的絕對值依次減小，說明熱功率下降速度逐漸變慢。在10～2 000 d階段，短壽命裂變產物核素的熱功率占主要部分，短壽命裂變產物核素的半衰期短，放射性活度衰減快，因此，熱功率衰減速度最快。在2 000～60 000 d階段，長壽命裂變產物核素的熱功率占主要部分；60 000 d后錒系元素的熱功率占主要部分，錒系元素的半衰期非常長，核素衰變熱功率衰減速度很慢。

設熔巖玻璃體的體積比熱容為2×106J/(m3·K)，在不考慮熱量擴散的情況下，核素每天衰變釋放的熱量對熔巖玻璃溫度的增長量示于圖2。

圖2 每天熔巖玻璃體溫度增長量

根據化學反應動力學公式，溫度與熔巖玻璃體溶解速度之間存在以下關系[1，8]：

·

(8)

式中：T1、T2為熔巖的溫度，K；L1、L2分別為T1、T2對應的熔巖玻璃體溶解速度，g/(m2·d)；Ea為熔巖玻璃體溶解反應的活化能，cal/mol；R為理想氣體常數，1.985 877 5 cal/(mol·K)。熔巖玻璃體的溫度為T1，加上核素衰變熱功率對熔巖溫度的增長量后為T2，通過上式計算核素衰變熱功率對熔巖玻璃體溶解速度的相對增長量(L2-L1)/L1(Ea取20 kcal/mol[1]，熔巖玻璃體的溫度采用地下核試驗場CHESHIRE的熔巖溫度的模擬結果[7])，結果列于表6。從表6可知，核素衰變熱功率對熔巖溫度和玻璃溶解速度的影響不大，且隨時間逐漸減弱，1 000 d后影響已非常小。

表6 核素衰變熱功率對熔巖玻璃體溶解速度的影響

4 結論

綜上所述，熔巖玻璃體內核素衰變熱功率呈冪函數衰減，且衰減速度逐漸減慢。10～2 000 d，短壽命裂變產物核素衰變熱功率占主要部分；2 000～60 000 d，長壽命裂變產物核素熱功率占主要部分；60 000 d之后，錒系元素熱功率占主要部分。核素衰變熱功率對熔巖玻璃體溫度和溶解速度的影響不大，且隨時間逐漸減弱，1 000 d后影響已非常小。

參考文獻：

[1] PAWLOSKI G A, TOMPSON A F B, CARLE S F, et al. Evaluation of the hydrologic source term from underground nuclear tests on Pahute Mesa at the Nevada Test Site: The CHESHIRE test[R]. Livermore: Lawrence Livermore National Laboratory, 2001.

[2] TOMPSON A F B, BRUTON C J, PAWLOSKI G A. On the evaluation of groundwater contamination from underground nuclear tests[J]. Environmental Geology, 2002, 42: 235-247.

[3] 盧希庭，江棟興，葉沿林. 原子核物理[M]. 北京：原子能出版社，2000：23-25.

[4] IAEA. The radiological situation at the atolls of mururoa and fangataufa technical report, volume 3: Inventory of radionuclides underground at the atolls[R]. Vienna: IAEA, 1998.

[5] HERMAN M, PRITYCHENKO B, SONZOGNI A A. Evaluated nuclear data file (ENDF) retrieval & plotting ENDF/B-Ⅶ.1 library[DB/OL]. 2011[2012-09-01]. http:∥www.nndc.bnl.gov/sigma.

[6] NICHOLS A L. Nuclear data requirements for decay heat calculations[R/OL]. Vienna: IAEA, 2002[2012-03-11]. http:∥ www.ictp.it/～pub_off/lectures/lns020/Nichols/Nichols.pdf.

[7] 高正明，何彬，趙娟，等. 武器級钚材料衰變熱功率數值計算與分析[J]. 原子能科學技術，2010，44(2)：240-242.

GAO Zhengming, HE Bin, ZHAO Juan, et al. Numeric calculation and analysis of decay heating power of WgPu[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(2): 240-242(in Chinese).

[8] 包敏，王群書. 熔巖玻璃體核素239Pu和90Sr釋放量的計算[J]. 輻射防護，2013，33(3)：151-157.

BAO Min, WANG Qunshu. Calculation of radionuclides90Sr and239Pu releasing amount from melt glass[J]. Radiation Protection, 2013, 33(3): 151-157(in Chinese).

[9] 包敏，王群書. 地下核試驗近場水-熱運移數值模擬[J]. 原子能科學技術，2013，47(8)：1 445-1 449.

BAO Min, WANG Qunshu. Water and heat flow simulation after underground nuclear test[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2013, 47(8):1 445-1 449(in Chinese).