利用中國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆生產(chǎn)放射性同位素的可行性研究

陳曉亮，楊佳音，陳效先

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 快堆研究設(shè)計(jì)所，北京 102413)

反應(yīng)堆是生產(chǎn)放射性同位素的重要途徑，世界上主要的有核國(guó)家均利用本國(guó)的研究堆或?qū)嶒?yàn)堆進(jìn)行各種同位素的制備和生產(chǎn)[1-3]。目前大部分生產(chǎn)同位素的反應(yīng)堆是熱中子堆，但由于快中子堆具有中子能量高、中子通量密度大等特點(diǎn)，利用快堆生產(chǎn)某些同位素具有熱堆所不具備的優(yōu)勢(shì)[4]。國(guó)際上擁有快堆的國(guó)家均開展過(guò)利用快堆生產(chǎn)同位素的研究[5-8]。

適宜在快堆中生產(chǎn)的同位素主要有32P、33P、35S、89Sr、14C、60Co等。32P、33P、35S均為短半衰期的β放射性核素，常作為示蹤核素廣泛用于工業(yè)、農(nóng)業(yè)和醫(yī)藥領(lǐng)域[9]。89Sr為親骨類放射性核素，發(fā)射最大能量為1.495 MeV的β射線，半衰期為50.5 d，主要用于惡性腫瘤骨轉(zhuǎn)移治療[10]；14C的半衰期為5 730 a，其標(biāo)記物作為示蹤劑主要用于探索化學(xué)和生命科學(xué)中的微觀活動(dòng)；60Co是使用范圍最廣的一種放射性同位素，在各個(gè)領(lǐng)域均有巨大需求。

中國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆(CEFR)是我國(guó)第一座鈉冷快中子增殖反應(yīng)堆，熱功率為65 MW，電功率為20 MW，具有鈉-鈉-水3個(gè)回路，一回路由兩個(gè)環(huán)路構(gòu)成；CEFR堆芯等效直徑為600 mm，高度為450 mm；CEFR最大中子通量密度可達(dá)3.1×1015cm-2·s-1，能量大于0.1 MeV的最大快中子通量密度為2.5×1015cm-2·s-1，是進(jìn)行各種燃料、材料輻照考驗(yàn)及同位素生產(chǎn)的優(yōu)良平臺(tái)。

本工作擬利用計(jì)算程序?qū)m宜在CEFR上生產(chǎn)的同位素32P、33P、35S、89Sr、14C、60Co進(jìn)行分析計(jì)算，得到產(chǎn)量、比活度等參數(shù)，從而定量分析CEFR生產(chǎn)相應(yīng)同位素的性能，為后續(xù)在CEFR上開展同位素生產(chǎn)的輻照實(shí)驗(yàn)奠定基礎(chǔ)。

1 CEFR輻照性能描述

CEFR堆芯主要參數(shù)[11]列于表1。

表1 CEFR堆芯主要參數(shù)

1.1 堆芯布置

平衡換料時(shí)，CEFR堆芯裝有81盒燃料組件。圖1為CEFR平衡態(tài)堆芯布置示意圖。

圖1 CEFR堆芯布置示意圖

1.2 CEFR堆芯中子通量密度分布

圖2為CEFR堆芯總中子通量密度及快中子通量密度沿徑向的分布，在堆芯燃料區(qū)任意位置布置輻照組件，CEFR可提供不低于2.0×1015cm-2·s-1的總中子通量密度水平，其中快中子通量密度不低于1.5×1015cm-2·s-1。

圖2 CEFR堆芯中子通量密度分布

2 CEFR生產(chǎn)同位素分析計(jì)算

2.1 CEFR生產(chǎn)32P、33P、35S的分析計(jì)算

1) 計(jì)算方案

在快堆中可分別通過(guò)32S、33S和35Cl的(n，p)反應(yīng)得到32P、33P和35S。分別將天然硫、富集度為90%的33S、天然氯做成靶件，裝入輻照組件，放在CEFR堆芯的中央組件位置，輻照1個(gè)CEFR換料周期(1個(gè)換料周期包括80有效天輻照時(shí)間和20 d換料時(shí)間)后取出。

利用ORIGEN2程序?qū)ι鲜鲚椪者^(guò)程進(jìn)行計(jì)算。ORIGEN2是用途廣泛的點(diǎn)燃耗及放射性衰變計(jì)算程序，可對(duì)包括壓水堆、沸水堆及液體金屬快增殖堆在內(nèi)的多種堆型進(jìn)行核素累積和衰變計(jì)算。通過(guò)利用ORIGEN2自帶的快堆單群截面庫(kù)，計(jì)算在CEFR中心組件中輻照生產(chǎn)32P、33P和35S同位素的產(chǎn)額、比活度和純度。

2) 計(jì)算結(jié)果及分析

CEFR運(yùn)行1個(gè)周期(80有效天)后，堆芯內(nèi)輻照組件的同位素產(chǎn)額及比活度列于表2。

表2 CEFR生產(chǎn)的同位素產(chǎn)額及比活度

從表2可看出，通過(guò)在CEFR中輻照天然硫、富集33S和天然氯所制得的32P、33P和35S的比活度很高，產(chǎn)額也較高，并能達(dá)到很高的純度。因此，在CEFR中制備這3種核素是較合適的一種方法。

2.2 CEFR生產(chǎn)89Sr的分析計(jì)算

1) 計(jì)算方案

利用反應(yīng)堆生產(chǎn)89Sr的方式有兩種：一種是通過(guò)88Sr的(n，γ)反應(yīng)，另一種是通過(guò)89Y的(n，p)反應(yīng)。

88Sr(n，γ)反應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)是反應(yīng)截面較大、89Sr產(chǎn)量較高。但由于天然Sr元素中含有豐度為0.56%的84Sr，經(jīng)反應(yīng)堆輻照后會(huì)生成85Sr，85Sr放出能量為514 keV的γ射線，對(duì)人體有一定危害，影響89Sr的正常使用。

89Y(n，p)反應(yīng)是閾反應(yīng)，反應(yīng)所需的中子能量較高，其反應(yīng)截面較(n，γ)低很多，反應(yīng)得到的89Sr產(chǎn)量較低。但由于89Y的天然豐度為100%，利用該方式可得到無(wú)載體的89Sr，產(chǎn)品中85Sr及90Sr的含量極少，由此制備的藥物品質(zhì)很高。同時(shí)，該反應(yīng)所需靶材料氧化釔價(jià)格較低，且在輻照時(shí)具有較好的安全性。

將Y2O3制成靶件，放入CEFR堆芯進(jìn)行輻照，利用ORIGEN2程序計(jì)算靶件在堆芯不同位置、輻照不同時(shí)間的結(jié)果。

Y2O3靶件的輻照位置如圖1所示，分別布置在堆芯中心(第1圈)到第6圈燃料位置。輻照時(shí)間分別設(shè)置為80、180、280、380、480、580有效天。

2) 計(jì)算結(jié)果及分析

表3為Y2O3靶件在堆芯不同位置輻照180有效天的計(jì)算結(jié)果。表3數(shù)據(jù)表明，堆芯中心位置的89Sr產(chǎn)額最高，隨著輻照位置遠(yuǎn)離堆芯中心，輻照得到的89Sr活度不斷減小。這主要是由于中子通量密度不斷降低導(dǎo)致的，同時(shí)，遠(yuǎn)離堆芯中心位置的中子能譜較軟，其快中子成分較低，這也會(huì)影響89Sr的產(chǎn)生率。盡管如此，在堆芯第6圈位置，1盒Y2O3輻照靶件在輻照2個(gè)換料周期后仍可得到1.00 TBq的89Sr。在該處輻照會(huì)使靶件對(duì)堆芯的影響降至最低。

靶件在CEFR中心位置時(shí)，不同輻照時(shí)間的具體計(jì)算結(jié)果列于表4。由表4可見，在堆芯中心位置輻照4個(gè)周期后，1盒組件可得到2.18 TBq的89Sr。

由表4還可見，隨著輻照時(shí)間的延長(zhǎng)，89Sr的產(chǎn)量和比活度也逐漸增大，但在輻照3個(gè)周期后，比活度的增大趨于緩慢，主要原因是89Sr的半衰期只有50.5 d，較長(zhǎng)的輻照時(shí)間會(huì)使89Sr產(chǎn)量趨于飽和，因此輻照時(shí)間為2～3個(gè)換料周期最為經(jīng)濟(jì)。

表3 89Sr產(chǎn)量隨輻照位置的變化

表4 89Sr產(chǎn)量隨輻照時(shí)間的變化

2.3 CEFR生產(chǎn)14C的分析計(jì)算

1) 計(jì)算方案

在反應(yīng)堆中主要通過(guò)14N的(n，p)反應(yīng)得到14C，雖然該反應(yīng)是(n，p)反應(yīng)，但該反應(yīng)中子能量在低能區(qū)具有較大的截面。

一般利用熱堆輻照AlN靶來(lái)生產(chǎn)14C，國(guó)內(nèi)外均有相關(guān)經(jīng)驗(yàn)。利用快堆生產(chǎn)14C，需要對(duì)中子場(chǎng)進(jìn)行慢化，利用快堆較高的中子通量密度實(shí)現(xiàn)14C的批量生產(chǎn)。參考國(guó)外快堆的經(jīng)驗(yàn)，利用慢化能力較高、高溫輻照性能較好的ZrH2作為慢化材料。

輻照靶件的結(jié)構(gòu)示意圖如圖3所示，靶件中心布置ZrH2，用以慢化快中子；在ZrH2周圍布置AlN。為增大靶材料的裝載量，將快堆燃料組件對(duì)應(yīng)的活性區(qū)及上下轉(zhuǎn)換區(qū)均作為靶件活性區(qū)布置慢化材料和AlN。

圖3 AlN靶件結(jié)構(gòu)示意圖

2) 計(jì)算結(jié)果及分析

表5列出了靶件布置在CEFR第8圈位置，在不同輻照時(shí)間下14C產(chǎn)量的計(jì)算結(jié)果。

表5 14C產(chǎn)量隨輻照時(shí)間的變化

由表5可見，隨著輻照時(shí)間的延長(zhǎng)，14C的產(chǎn)量也不斷增大，在輻照4個(gè)換料周期后，可得到0.544 TBq的14C，其比活度為220 MBq/g。這與利用高通量堆生產(chǎn)14C的結(jié)果相當(dāng)。

2.4 CEFR生產(chǎn)60Co的分析計(jì)算

1) 計(jì)算方案

在快堆上進(jìn)行60Co的生產(chǎn)需利用慢化材料慢化中子場(chǎng)。根據(jù)國(guó)際上利用快堆生產(chǎn)60Co的經(jīng)驗(yàn)，快堆反射層是進(jìn)行60Co生產(chǎn)的合適位置。

在CEFR徑向反射層第2排位置放入59Co的輻照組件，靶件的結(jié)構(gòu)示意圖如圖4所示。

圖4 60Co輻照靶件結(jié)構(gòu)示意圖

輻照靶件中心布置ZrH2，用以慢化快中子，在ZrH2周圍布置59Co。為增大靶材料的裝載量，將快堆燃料組件對(duì)應(yīng)的活性區(qū)及上下轉(zhuǎn)換區(qū)均作為靶件活性區(qū)布置慢化材料和59Co。

2) 計(jì)算結(jié)果及分析

利用MCNP-ORINGE2耦合程序計(jì)算輻照不同周期后60Co的產(chǎn)量和比活度，結(jié)果列于表6。

表6 60Co產(chǎn)量隨輻照時(shí)間的變化

從表6可看出，60Co的產(chǎn)量和比活度隨輻照時(shí)間的延長(zhǎng)而增大。在1盒輻照靶件59Co初裝量為6.55 kg的情況下，在CEFR中輻照4個(gè)周期后，可得到60Co的活度為7.40 PBq，比活度約為1.10 TBq/g。在CEFR反射層中布置5盒59Co輻照靶件即可達(dá)到100萬(wàn)居里60Co的年產(chǎn)量。

3 結(jié)論

理論計(jì)算和分析表明，CEFR是生產(chǎn)同位素的優(yōu)良平臺(tái)。在CEFR燃料區(qū)利用天然硫、富集33S、天然氯和Y2O3靶件可生產(chǎn)比活度及純度很高的32P、33P、35S及89Sr。在CEFR反射層，利用ZrH2慢化中子能譜，可生產(chǎn)60Co及14C等同位素。

參考文獻(xiàn)：

[1] MIZADEH S, SCHENTER R E, CALLAHAN A P, et al. Production capabilities in U. S. reactors for medical radioisotopes, Technical Memorandum-12010[R]. USA: Oak Ridge National Laboratory, 1992.

[2] EDUARD Y A, SMETAN I N. Production of radioisotopes for medical application in State Scientific Center of Russian Federation, Institute of Physics and Power Engineering[J]. Applied Radiation and Isotopes, 1998, 49(4): 305-307.

[3] Manual for reactor produced radioisotopes, IAEA-TECDOC-1340[R]. Vienna: IAEA, 2003.

[4] KARELIN Y E A, EFIMOV V N. Radionuclide production using a fast flux reactor[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2000, 53(4-5): 825-827.

[5] SHIGEO O H K I, TOMMASI J. Analysis of cobalt-60 production experiment in the fast reactor PHENIX[C]∥PHYSOR 2002. Seoul, Korea: [s. n.], 2002.

[6] COULON P, CLERC R, TOMMASI J. The different facilities of the reactor PHENIX for radioisotope production and fission product burner[C]∥Proceedings of International Conference on Design and Safety of Advanced Nuclear Power Plants (ANP’92). Tokyo, Japan: [s. n.], 1992.

[7] VENKATA-SUBRAMANI C R, KUMAR R. Feasibility studies on production of89Sr in FBTR[J]. Energy Technology Data Exchange World Energy Base, 2011, Jul. 01: 109-115.

[8] ZVONAREV A V, MATVEENKO I P.89Sr production in fast reactor[J]. Atomic Energy, 1997, 82(5): 394-397.

[9] 肖倫. 放射性同位素技術(shù)[M]. 北京:原子能出版社,2000:137-143.

[10] LAING A, ACKERY D, BAYLY R, et al. Strontium-89 chloride for pain palliation in prostatic skeleton malignancy[J]. British J Radiol, 1991, 64: 816-822.

[11] 李澤華. 中國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆首爐堆芯的穩(wěn)態(tài)物理特性，CEFR01Z19LWS10-JS[R]. 北京:中國(guó)原子能科學(xué)研究院,2001.