L形異型材共擠脹大及變形的三維非等溫數值模擬

何建濤，柳和生＊，黃興元，黃益賓，鄧小珍

（1.南昌大學機電工程學院聚合物成型實驗室，江西 南昌330031；2.上饒師范學院物理與電子信息學院，江西 上饒334001）

0 前言

共擠出技術是用2臺或2臺以上擠出機將2種或多種聚合物在一個復合機頭內匯合共擠出得到多層復合制品的加工過程[1]。共擠成型技術是一種先進的擠出成型方法，其具有不需黏結或貼合、效率高、成本低等優點，因此該技術已廣泛應用于復合薄膜、板材、管材、異型材和電纜的生產[2]。共擠制品各層厚度的均勻性以及分層界面的穩定性是評價共擠制品品質的重要指標，然而在共擠過程中除存在單組分擠出過程出現的擠出脹大、熔體破裂、“鯊魚皮”等現象外，還存在黏性包圍、分層界面不穩定等現象[3-5]，這不僅影響共擠制品的品質，也使得共擠口模的設計與加工更復雜。目前，國內外學者對圓形、矩形共擠研究比較多[6-7]，針對異型材共擠研究比較少。本文通過對L形雙層共擠異型材進行三維非等溫共擠數值模擬，對比分析了L形分層共擠時，PP和PS 2種材料不同組合下口模出口面速度場、剪切速率場的分布以及共擠出脹大和變形情況。

1 數值研究方法

1.1 幾何模型和有限元模型

該模型為L形雙層共擠異型材，2層熔體的厚度相等，為縮短計算時間，忽略2種熔體匯料前的單獨流動區域，只考慮共擠出流道區和共擠出脹大區2個區域。MNPQRO為共擠出口模入口面，GHIJKL為共擠出口模出口面，幾何模型如圖1所示。

該模型結構簡單，形狀規則，故采用8節點6面體單元來劃分網格。為了驗證網格數量的合理性，本文建立了3個網格模型，粗糙網格（M1），中等網格（M2），精細網格（M3）。因熔體在口模出口附近流場變化較大，故在口模出口附近適當加密網格，圖2為有限元網格模型。

1.2 數學模型

圖2 有限元網格模型Fig.2 Finite element meshes for numerical simulation

本文假設2種聚合物均不可壓縮，熔體間互不相溶，流動為非等溫穩態流動，由于聚合物的高黏性，故忽略重力和慣性力的影響。在以上假設下，流場的控制方程為：

式中 V:速度矢量，m/s

?:哈密爾頓算子

ρ:熔體密度，kg/m3

P:熔體靜壓力，Pa

τ:偏應力張量，Pa

Cp:熔體定壓比熱容，J/（kg·K）

T:熔體溫度，K

k:熔體熱導率，W/（m·K）

圖1 數值模擬幾何模型Fig.1 Geometry model for numerical simulation

1.3 本構方程

本文使用能反映聚合物黏彈性且易收斂的PTT本構模型[8]，其方程為：

式中 η1、η2:零剪切黏度中彈性和黏性分量，Pa·s

D:形變速率張量，s-1

λ:松弛時間，s

ε:和拉伸特性相關的參數

ξ:和剪切黏度相關的參數

τ1:偏應力張量中彈性分量，Pa

τ1上的符號Δ:下隨體時間導數

τ1上的符號?:上隨體時間導數

非等溫條件下，考慮黏性生熱對黏度的影響，溫度對黏度的影響采用Arrhenius方程來描述[9]：

式中 η:黏度，Pa·s

A:參考溫度T0時的零剪切黏度，Pa·s

E:熔體活化能，kJ/mol

R:氣體常數，8.32 J/（mol·K）

T0:參考溫度，K

T:熔體溫度，K

1.4 材料物性參數

模擬所用材料為PP和PS，擠出溫度為473 K，參照文獻[7]設置 PTT 本構參數，同時參照文獻[10-11]設置材料的其他參數，具體參數見表1。

1.5 邊界條件

分別用fn，fs表示邊界面的法向應力和切向應力，用vn，vs表示邊界面的法向速度和切向速度，不考慮熔體與周圍環境的熱交換。

表1 材料參數Tab.1 The material parameters

（1）口模入口面

MSTURO和SNPQUT分別為入口A和入口B，2入口進入的聚合物熔體分別稱為外側熔體和內側熔體，圖1中已標示出。兩入口的體積流率分別為QA＝1.8 cm3/s，QB＝1.4 cm3/s，此時2入口單位面積上的體積流率相等。假設入口處的流動為充分發展流，入口處的溫度為473 K。

（2）共擠出流道區口模壁面

假設壁面無滑移，采用邊界條件vn＝0，vs＝0，口模壁面的溫度為473 K。

（3）共擠出自由表面

自由表面需要滿足速度和應力邊界條件，當不考慮表面張力時，vn＝0，fn＝0，fs＝0。

（4）自由端面

在無外力牽引的情況下，自由端面（圖1中ABCDEF）上熔體的法向應力fn＝0，切向速度vs＝0。

（5）層間界面

忽略兩熔體的表面張力，假設熔體間無相對滑移，界面上的速度場和應力場連續，vⅠs＝vⅡs，vn＝0，fⅠs＝fⅡs，Ⅰ、Ⅱ分別代表2種聚合物，界面上溫度連續，熱通量連續。

2 數值模擬結果及討論

2.1 進料方案

本模型為雙層共擠異型材，為了研究兩聚合物不同組合對擠出脹大和變形的影響，本文列出了幾種進料方案，如表2所示。方案Ⅲ和Ⅳ2入口材料相同，等同于單組分擠出。

表2 進料方案Tab.2 Feeding scheme

2.2 網格選擇

在數值分析中，網格對計算結果的影響很大。一般來說，網格數量增加，計算精度會有所提高，但網格數量越多計算量越大、耗時越長且難收斂。因此，本文建立了3種網格，如圖2所示。下面將選擇一種合適的網格來進行本文的研究。計算3種網格方案Ⅰ的擠出脹大和變形情況，結果如表3所示，表中Δθ和ΔS的定義見圖3。

表3 各網格的基本信息和計算結果Tab.3 Basicinformation on the meshes and the computationresults

從計算結果可以看出，網格M2和M3的結果幾乎相同，而網格M1的偏差比較大，綜合考慮計算精度和耗時，本文選用網格M2。

2.3 共擠出脹大和變形分析

圖3為各方案網格重置后的擠出脹大和變形圖，其中各圖左側為共擠口模入口面（圖1中MNPQRO）和共擠聚合物自由端面（圖1中ABCDEF）沿Z軸視圖方向上的截面對比。方案Ⅰ和Ⅱ的自由端面截面積分別為531 mm2和583 mm2，擠出脹大率分別為32.7%和45.8%。此處，應用角度Δθ來度量L形共擠自由端面兩邊夾角變化量，Δθ的計算公式為：

式中 ∠S′T′U′:網格重置后S′、T′、U′3點之間的夾角

根據公式（7）計算得到方案Ⅰ夾角變化量Δθ＝90°-63°＝27°，方案Ⅱ夾角變化量 Δθ＝90°-124°＝-34°。同時，通過測量點T和T′在XY平面上投影的距離ΔS來度量L形共擠異型材的偏轉程度，方案Ⅰ偏轉程度為2.9 mm，方案Ⅱ偏轉程度為5.2 mm。

圖3 網格重置后的變形圖Fig.3 Gr id afterremeshing

以上研究表明，方案Ⅱ的擠出脹大和變形程度大于方案Ⅰ。對于方案Ⅲ和Ⅳ，由于2個入口的材料一致，等同于單組分擠出，然而不同于棒形和矩形等非異型材單組分擠出時只存在擠出脹大，L形異型材單組分擠出不僅存在擠出脹大，還存在離模偏轉以及2邊夾角增大的趨勢；為了研究其中的機理，下面將研究口模出口面（圖1中GHIJKL）的速度場以及剪切速率場分布。

圖4 口模出口面Z向速度分布圖Fig.4 Distribution of Z velocity at die exit

圖4為4種方案口模出口面的Z向速度分布，對比圖4（a）和圖4（b），可以發現2個方案均是具有低黏度的PP一側Z向速度稍高于具有高黏度的PS一側，這種速度的非對稱分布導致了熔體離模后低黏度一側向高黏度一側偏轉，如圖3（a）和圖3（b）所示；進料方案Ⅲ和Ⅳ中，2個入口的材料相同，即相當于單組分擠出，而觀察圖3（c）、（d）和圖4，可以發現內側的Z向速度稍高于外側，熔體有向外側偏轉的趨勢，這說明L形分層共擠的離模偏轉不僅與2種材料性能差異有關，還與共擠口模的截面形狀有關。筆者分析認為，L形口模截面內外2個側邊長不相等是造成此現象的主要原因，外側邊長更長，故所受壁面摩擦阻力更大，兩側所受摩擦阻力不平衡，也會導致熔體離模后偏轉。

方案Ⅰ中，由于黏度的差異，低黏度的PP會向高黏度的PS偏轉，即向內側偏轉，同時由于口模截面形狀的影響，擠出熔體有往外側偏轉的趨勢，然而黏度的差異造成的偏轉克服了口模截面形狀的影響，熔體仍然表現為向內側偏轉；方案Ⅱ中，黏度差異造成熔體往外側偏轉，而口模截面形狀的影響也使熔體往外側偏轉，2種因素疊加，從而造成其偏轉程度大于方案Ⅰ。

圖5為不同方案下口模出口面的剪切速率分布云圖，對比圖5（a）、圖5（b），可以看出方案Ⅱ的剪切速率稍大于方案Ⅰ，由于正應力效應[9]，方案Ⅱ的擠出脹大程度大于方案Ⅰ；綜合4個剪切速率云圖可以看出，內頂點處（內角＞180°）剪切速率較大；因此，在實際生產中應注意內頂點處的表面品質。

2.4 黏度比對共擠出脹大及變形的影響

為了研究黏度差異對L形分層共擠的影響，保持PP的黏度不變，將PS的黏度分別設定為2250、3750、4500 Pa·s，即黏度比分別為1.5、2.5和3，2種材料的其他參數保持不變，分析方案Ⅰ和Ⅱ的擠出脹大和變形情況。黏度比對擠出脹大和變形的影響如圖6所示，從圖中可以看出，方案Ⅱ的擠出脹大和變形程度均比方案Ⅰ大，且隨著黏度比的增大，2種方案的擠出脹大和變形程度差異越大；同時，2種方案的擠出脹大和變形程度均隨著黏度比的增加而增大，證明2種熔體黏度差異越大，擠出脹大和變形越嚴重。

圖5 口模出口面剪切速率分布圖Fig.5 Distribution of shearrate at die exit

圖6 黏度比對擠出脹大和變形的影響Fig.6 Effect of viscosityratio on die swell and deformation

2.5 誤差分析

本文為了減少計算量，忽略了2種熔體匯料前的單獨流動區域，同時，沒有考慮熔體擠出后與外界的熱交換，只考慮了熔體剪切流動時的黏性摩擦生熱。實際共擠過程中，各熔體要經過各自的流道后再匯合，另外，熔體與外界溫差較大，熔體離開口模后會遇冷收縮，這對異型材共擠的脹大和變形有一定的影響。文獻[7]在對矩形分層共擠研究時，忽略了2種熔體匯料前的單獨流動區域，并采用了等溫假設，其數值模擬結果與實驗結果基本吻合，說明本文所采用的假設雖會帶來一定的誤差，但對該型材的共擠出工藝仍有一定的參考價值。

3 結論

（1）在L形分層共擠過程中，共擠出脹大和變形不僅與2種熔體黏度的差異有關，還與L形共擠口模截面形狀有關；熔體黏度的差異使2種熔體在口模出口面Z向速度呈非對稱分布，低黏度熔體一側Z向速度高于高黏度熔體一側，從而導致低黏度聚合物向高黏度一側偏轉，且低黏度聚合物有包覆高黏度聚合物的趨勢；

（2）由于L形異型材的非對稱性，內外2側熔體所受口模壁面的摩擦阻力不相等，即使單組分擠出時也會產生離模偏轉，從而導致低黏度聚合物位于內側時共擠出脹大和變形程度大于其位于外側時；此外，隨著2種熔體黏度比的增加，共擠出脹大和變形程度越嚴重，且低黏度聚合物位于內側時與位于外側時的共擠出脹大和變形程度的差異越大。

[1]賈明印，薛 平，朱復華，等.共擠出技術在聚合物成型加工中的應用及其設備的最新進展[J].工程塑料應用，2006，34（1）：66-69.Jia Mingyin，Xue Ping，Zhu Fuhua，et al.Application of Co-extrusion Technologyin Polymer Molding and Latest Development of Corresponding Equipment[J].Engineering Plastics Application，2006，34（1）：66-69.

[2]周宏志，江 波，許澍華.淺析高聚物共擠出技術[J].橡塑技術與裝備，2004，30（9）：4-14.Zhou Hongzhi，Jiang Bo，Xu Shuhua.Simply Analyzed High Polymer Co-extrusion Technique[J].Chinarubber/Plastics Technology ＆ Equipment，2004，30（9）：4-14.

[3]Takase M，Kihara S，Funatsu K.Three-dimensional Viscoelastic Numerical Analysis of the Encapsulation Phenomenain Coextrusion[J].Rheol Acta，1998，37（6）：624-634.

[4]Anderson P D，Dooley J，Meijer H H.Viscoelastic Effectsin Multilayer Polymer Extrusion[J].Appliedrheology，2006，16（4）：198-205.

[5]黃益賓，柳和生，黃興元，等.聚合物共擠成型界面位置的三維黏彈數值模擬[J].中國塑料，2008，22（9）：66-69.Huang Yibin，Liu Hesheng，Huang Xingyuan，et al.3D Viscoelastic Simulation of theinterfacein Coextrusion Process of Polymers[J].China Plastics，2008，22（9）：66-69.

[6]Keawkanoksilp C，Apimonsiri W，Patcharaphun S，et al.Rheological Properties and Melt Strength of LDPE During Coextrusion Process[J].Journal of Applied Polymer Science，2012，125（3）：2187-2195.

[7]黃益賓，柳和生，黃興元，等.復合共擠成型中擠出脹大的三維粘彈數值模擬[J].高分子材料科學與工程，2010，26（3）：160-163.Huang Yibin，Liu Hesheng，Huang Xingyuan，et al.Three-dimensional Viscoelastic Simulation of the Die Swellin Coextrusion Process[J].Polymer Materials Science ＆Engineering，2010，26（3）：160-163.

[8]Phan-Thien N，Tannerri.A New Constitutive Equation Derived from Network Theory[J].Journal of Non-Newtonian Flu id Mechanics，1977，2（4）：353-365.

[9]徐佩弦.高聚物流變學及其應用[M].北京：化學工業出版社，2003：59-72.

[10]Wu T Q，Jiang B，Xu S H，et al.Three-dimensional Nonisothermal Simulation of a Coat Hanger Die[J].Journal of Applied Polymer Science，2006，101（5）：2911-2918.

[11]Ishikawa T，Kihara S，Funatsu K.3-D Numerical Simulations of Nonisothermal Flowin Co-rotating Twin Screw Extruders[J].Polymer Engineering and Science，2000，40（2）：357-364.