腔體模式下表面等離子激元共振的仿真研究*

曹 軍，張宇寧

(東南大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院，南京210096)

腔體模式下表面等離子激元共振的仿真研究*

曹 軍，張宇寧*

(東南大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院，南京210096)

為了分析腔體模式下表面等離子激元共振情況，介紹了電介質(zhì)球腔體本征模式的多重散射解析方法和有限元數(shù)值計算方法(comsol軟件)，運用有限元法建立簡單模型進行數(shù)值仿真，簡要分析腔體模式與金屬表面等離子激元的耦合，重點分析了小球半徑與表面等離子波長的關(guān)系，提出了改變小球半徑來影響表面等離子波長的構(gòu)想，并提出了近似的公式。

表面等離子激元;腔體模式;能量耦合;有限元方法

1902年，Wood R W在光學(xué)實驗中首次發(fā)現(xiàn)了表面等離子激元共振現(xiàn)象［1］。此后幾十年許多科學(xué)家對表面等離子激元進行了理論分析與實驗探究。1960年，Stren E A和Farrel R A研究了金屬與介質(zhì)界面處產(chǎn)生共振的條件，并首次提出了表面等離子激元(Surface Plasmon)的概念。

表面等離子激元是光和金屬表面自由電子的相互作用引起的一種電磁波模式，它局限于金屬與介質(zhì)表面附近，能夠增強近場。在一般情況下，表面等離子體的波矢量大于光波，所以光波不能直接激發(fā)表面等離子。為了成功激勵表面等離子體波，我們需要引入一些特殊結(jié)構(gòu)達到波矢匹配。

1 概述

納米技術(shù)成熟之后，表面等離子波受到人們極大的關(guān)注，成為目前的研究熱點。惰性金屬薄膜，包含可以共振的自由電子，在滿足一定條件的光激發(fā)下，金屬與介質(zhì)的界面附近會產(chǎn)生強烈的表面等離子波。這種加強和限定金屬表面或納米金屬粒子附近光場的能力已被應(yīng)用于生物化學(xué)傳感，光電子集成器件等多個領(lǐng)域，例如免疫傳感器［2］，熒光傳感器［3］，太陽能電池［4］，等離子激光器［5-6］。

本文討論的是電介質(zhì)腔體模式與表面等離子體耦合的機制，二者之間的相互作用影響了電介質(zhì)-金屬表面的光學(xué)性能。

當(dāng)一個電介質(zhì)腔體被嵌入無限大金屬中時，它可存在一系列本征模式。當(dāng)外界入射電磁波的頻率與這些本征模式的頻率非常接近時，電介質(zhì)腔體中很容易被激發(fā)出強烈的電磁波。

本文接下來將簡要介紹基于多重散射理論［7-9］的電介質(zhì)腔體本征模式解析方法，它特別適用于球?qū)ΨQ結(jié)構(gòu)散射中心。我們利用有限元的方法(comsol軟件)建立模型觀察電介質(zhì)球腔體對表面等離子體的激發(fā)情況。有限元是一種數(shù)值模擬方法，它采用簡單的問題來近似復(fù)雜問題，在有限元內(nèi)取近似解逼近精確解，實現(xiàn)定性和定量的分析。

2 金屬中電介質(zhì)腔體本征模式

假設(shè)一個半徑為S的電介質(zhì)小球位于坐標(biāo)原點，介質(zhì)球內(nèi)的材料有一個與頻率有關(guān)的復(fù)介電常數(shù)ε1，周圍環(huán)境材料的介電常數(shù)為ε2。當(dāng)如下平面電磁波:

3 建模與仿真

3.1 建立模型

我們建立簡單模型:在金屬層中嵌入電介質(zhì)。電介質(zhì)小球的嵌入深度與波長同數(shù)量級，這個值小于金屬對于可見光的趨膚深度。金屬表層的上方是空氣，而金屬板的厚度取足夠深，考慮到當(dāng)前的納米工藝水平，我們設(shè)金屬厚度600 nm的立方體。這個厚度遠大于可見光區(qū)域金屬的趨膚深度，以保證光不能從下方透射出去。該模型中不存在透射電磁波，所有電磁波通過吸收反映出來。由于硬件條件的限制，我們建立了二維模型仿真，二維的圓代表三維的球。

玻璃作為一種透光率比較好的常用材料一直都活躍在各種科研項目中，我們選取介電常數(shù)為2的玻璃小球。金和銀是表面等離子研究方面最常用的貴金屬，它們具有較強的化學(xué)惰性，穩(wěn)定性比較好。而多項研究表明，在同樣的條件下，銀膜可以幫助我們獲得更好的共振特性。我們分別采用銀膜和金膜作為環(huán)境介質(zhì)作了仿真，同樣可以看出銀膜具有一定的優(yōu)越性。

3.2 應(yīng)用與分析

多重散射理論對上述模型的計算分析表明，當(dāng)一個電介質(zhì)腔體被嵌入無限大的金屬中，腔體中可存在一系列本征模式。上述模型的前3個腔體本征頻率所對應(yīng)的波長為424 nm、332 nm、288 nm。

我們通過建模仿真，改變頻率觀察腔體中的電場變化，發(fā)現(xiàn)430 nm處，腔體電場分布達到一個穩(wěn)定而較大的狀態(tài)(如圖1所示)。可見腔體模式的第1本征頻率所對應(yīng)的波長確在424 nm附近，且第1本征模式具有最強的響應(yīng)。隨著模式數(shù)的增加，本征模式的響應(yīng)逐漸減弱。

圖1 第1腔體本征模式

本文中，我們著重關(guān)注第1腔體本征模式與表面等離子波的耦合情況。由圖2可以看出，腔體中的電磁場可以在銀-介質(zhì)表面激發(fā)表面等離子波。而隨著電介質(zhì)小球的深度加大，耦合的情況會不同。

圖2 不同深度的腔體激發(fā)表面等離子波的情況

雖然電介質(zhì)小球嵌入深度越深，越接近于理想腔體模式，但在實際中，我們應(yīng)該充分考慮入射光線在金屬層中的衰減，即趨膚深度的影響，深度過大，入射光線難以進入腔體中建立腔體模式，耦合效果也會減弱。

不僅電介質(zhì)小球的嵌入深度可以影響表面等離子波與腔體模式的耦合，而且電介質(zhì)小球的尺寸大小也會影響激發(fā)的表面等離子波的頻率。我們通過改變電介質(zhì)小球的半徑，觀察到不同波長的表面等離子波受到激發(fā)，如圖3所示。

圖3 激發(fā)的表面等離子波長與腔體半徑關(guān)系(銀膜-玻璃)

對上圖的曲線進行線性擬合，可以得到:

線性回歸模型:λ=9.543R-50。

因此，我們可以用電介質(zhì)小球的尺寸來控制所激發(fā)的表面等離子波的波長。650 nm紅、550 nm綠、450 nm藍光所對應(yīng)的小球半徑分別為122 nm、109 nm、100 nm。

從圖3可以看出，隨著腔體尺寸的增大，共振激勵的表面等離子波長向長波方向移動，這就是所說的紅移現(xiàn)象［13］。影響紅移的因素有很多，除了量子尺寸效應(yīng)，主要還有表面效應(yīng)，即當(dāng)粒子處于納米尺寸時，粒子表面原子數(shù)與總原子數(shù)之比隨著粒徑的增加而急劇減小，使得電子在粒子表面和體相之間重新分配，這削弱了鍵強度，引起共振峰紅移。

我們將銀膜換成金膜，再次進行仿真，可以得到圖4所示關(guān)系。

圖4 激發(fā)的表面等離子波長與腔體半徑關(guān)系(金膜-玻璃)

用二次多項式擬合上述曲線更加符合仿真情況，與圖6對比發(fā)現(xiàn)，銀膜作為環(huán)境材料可以更容易實現(xiàn)對表面等離子波長的線性控制，金膜在此方面略顯不足。

我們將電介質(zhì)小球的材料換成砷化鎵，環(huán)境介質(zhì)保持為銀膜不變，仿真結(jié)果如圖5所示。

圖5 激發(fā)的表面等離子波長與腔體半徑關(guān)系(銀膜-GaAs)

圖5所示的曲線總的趨勢上符合二次多項式擬合，但是對于450 nm以上的光，控制結(jié)果接近于線性。

不同屬性的材料對激發(fā)波長的影響是不同的，如何探索最優(yōu)化的匹配情況，這是值得我們研究的。

4 討論與總結(jié)

本文簡要介紹了解析計算金屬中電介質(zhì)小球電磁模式的多重散射方法，利用有限元方法建立簡單的銀層-電介質(zhì)小球模型，驗證了腔體模式激發(fā)表面等離子的可能性，并分析了嵌入深度和小球尺寸對共振激勵的影響。

電介質(zhì)小球的嵌入深度越深，越符合理想的腔體模式，但深度越深，到達腔體的光線越弱，我們需要尋找一個合適的深度。小球的尺寸也對激發(fā)的表面等離子波長有控制作用，這種控制作用受到材料屬性的強烈影響。在本文所涉及的材料中，銀膜-玻璃小球組合可以實現(xiàn)近似線性控制，這為腔體控制表面等離子體頻率的理念提供了一些參考［14］。此外，電介質(zhì)球的其他屬性，材料對光的吸收與色散也應(yīng)該被考慮進去，這些都是要進一步研究的問題。

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曹 軍 (1991- )男，漢族，江蘇南通，東南大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院，本科，主要研究方向為模擬電路設(shè)計，213092298@seu.edu.cn;

張宇寧(1981- )，男，漢族，江蘇南通，博士，副教授，現(xiàn)任教于東南大學(xué)。主要從事光電科學(xué)與技術(shù)方面的研究，包括顯示、照明、光伏等領(lǐng)域，zyn@seu. edu.cn。

Surface Plasmon Polaritons Resonance with Dielectric Spherical Cavity Mode*

CAO Jun，ZHANG Yuning*

(School of Electronic Science and Engineering，Southeast University，Nanjing 210096，China)

Multiple scattering method is introduced to calculate dielectric spherical cavity mode.We use finite element method(comsol multiphysics)to create a simple model to analyze the coupling of cavity mode and surface Plasmon polaritons(SPPs).Simulation results show that cavity size can control the wavelength of SPPs.We focus on the relationship between radius of the ball and wavelength of surface Plasmon polaritions and propose the concept that radius of the ball can be used to affect wavelength of SPPs.Then we propose approximation formula.

surface plasmon polaritons;cavity mode;energy coupling efficiency;finite element method

10.3969/j.issn.1005－9490.2014.02.003

O539

A

1005－9490(2014)02－0182－04

項目來源:江蘇省自然科學(xué)基金項目(BK20130629);江蘇省科技支撐工業(yè)項目(BE2013087)

2013-06-04修改日期:2013-07-01

EEACC:2810