水下制氫反應室動態過程數值分析*

張方方，張振山，王晉忠

(1.海軍工程大學 兵器工程系， 湖北 武漢　430033； 2. 海軍駐874廠軍事代表室， 山西 侯馬　043000)

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水下制氫反應室動態過程數值分析*

張方方1，張振山1，王晉忠2

(1.海軍工程大學 兵器工程系， 湖北 武漢430033； 2. 海軍駐874廠軍事代表室， 山西 侯馬043000)

摘要：為研究水下制氫反應室的動態過程規律，基于化學反應動力學和單液滴運動學得到合金/水反應轉化率，并在最小自由能法計算得到生成物各組分摩爾數的基礎上利用質量守恒方程得到室內各物質質量變化規律。在建立非線性移動邊界螺旋管動態模型的前提下，利用能量守恒方程得到室內熱力參數變化規律，進而完成制氫反應室動態過程詳盡模型的建立。利用該模型編寫計算程序，完成某水下制氫反應室動態過程仿真。結果表明，各仿真曲線較好地反映了對應參數的動態變化規律，驗證了模型建立與仿真的正確性；合金/水反應轉化率決定了反應室的物質質量變化規律及其能量釋放特性。該模型可以作為制氫反應室動態特性分析及其過程控制研究的基礎模型。

關鍵詞：熱力學；水下航行器；富鋁合金；制氫反應室；動態過程；數值分析

富鋁合金/水反應具有能量密度高、氫氣產量和純度高等優點[1]，這使其成為水下氫氧熱動力系統較為理想的儲氫制氫方式。

鋁/水反應在原理上的可行性受到鋁表面氧化層的阻止，破壞鋁表面固有和抑制原位再生致密氧化膜的主要方法有在水中加入腐蝕性溶質法[2]、物理破除氧化膜法[3]、機械球磨法[4]以及鋁合金化法[5]。水下制氫對快速性和可控性要求較高，上述方法中，制氫速率較快的是NaOH溶液法[6]，且不論該方法水下應用對設備的嚴格要求，即使是最大析氫速率也不能滿足動力系統的需要。從儲能密度和實現簡易性方面考慮，水下制氫可采用鋁合金化法。

Kravchenko等[7]指出鋁與多個低熔點金屬形成合金后，可在82℃的中性水中水解產生可觀流量的氫氣；孫立賢等[8]制備了Al-Bi和Al-Sn體系在NaCl溶液中反應，指出該合金室溫下反應轉化率可達到92%；Woodall等[9]在鋁鎵合金的基礎上利用加熱熔煉法制備Al，Ga，In，Sn四元合金，In和Sn的加入使得合金活性大大增強，進而使合金水解制氫在更低的溫度下即可進行。上述文獻中添加的活性金屬組分均不與水反應析出氫氣，其勢必降低水下儲氫、儲能密度。浙江大學楊衛娟等[10]利用最小自由能法對熔融態鋁鋰、鋁鎂合金/水反應制氫進行了熱力學分析，并指出Li，Mg含量的增加有效抑制了Al2O3的生成。高溫熔融態合金保證了制氫的快速性，且金屬Li，Mg均與水反應析出氫氣，進而保證水下儲氫和儲能密度。

1工作機理及基本假設

1.1　制氫反應室工作機理

水下制氫反應室的工作過程可簡單表述為，反應水采用浸沒噴射的方式與高溫熔融態富鋁合金反應放出大量熱量，其經過外圍螺旋管冷卻和部分反應水蒸發冷卻后，生成水下氫氧燃燒室所需要的氫氣和過熱蒸汽。制氫反應室工作機理如圖1所示。

圖1　制氫反應室工作機理圖Fig.1　Working mechanism of hydrogen generation reactor

結合圖1分析水下熔融態富鋁合金/水反應的復雜過程，將室內空間劃分為三部分：反應區、環流區和蒸發區。燃燒區在噴嘴周圍，該區域的大小由噴嘴出口反應水的水滴初速和霧化錐角決定，該區域內反應水處于加熱、蒸發和反應消耗狀態；環流區位于反應區上方，是反應水入口動量和氣相生成物攪拌共同作用的結果，環流作用將加速反應水的蒸發和反應消耗；蒸發區位于熔池最上層，該層的環流和攪拌作用較弱，反應產物在該層集聚致使合金濃度較低，從而可認為該區域內反應水只蒸發而不參與反應，且反應室上方的過熱蒸汽也不與該區熔液反應，而反應區和環流區內的蒸汽可認為與合金溶液瞬間完成反應。由此可見，反應室內的過熱蒸汽幾乎全部來自反應水蒸發，而只有極少量是由合金/水反應產生的。

螺旋管是反應室的主要冷卻環節，其主要作用是防止室內反應熱集聚而燒毀反應室；另一作用是，螺旋管出口相對低溫過熱蒸汽通入氫氧燃燒室起到冷卻作用的同時，實現系統熱量的綜合利用。

1.2　基本假設

本文試圖對具有復雜化學反應過程的水下制氫反應室動態過程建立數學模型，需要考慮的因素較多，為簡化模型推導，做以下合理假設：

1)制氫反應室內部系統在劇烈反應和氣相生成物強烈攪拌作用下處于均勻狀態，各組分在凝聚相和氣相內均勻分布且溫度、壓力相同，內部系統熱力參數可由平均壓力pH和平均溫度TH予以描述；

2)微小時間步長Δt內，pH和TH的變化量十分有限，內部系統工作于恒溫等壓狀態，各組分生成物滿足吉布斯自由能之和最??；

3)制氫動態過程由無數個Δt時間段內達到平衡的化學反應組成，但其不滿足熱力學平衡，隨著動態過程的結束其達到化學和熱力學平衡狀態；

4)反應水滴在合金熔液內運動時只受浮力、重力和黏性阻力的作用；

5)模型適用于正常運行工況，暫不考慮反應室的啟動過程，即不考慮合金的吸熱熔化過程和螺旋管的起始通水過程。

2數學模型

2.1　反應轉化率模型

所研究的富鋁合金/水反應制氫動力學隸屬非均相反應動力學，反應速率常數可采用Arrhenius方程描述，其非恒溫條件下的反應動力學方程為：

(1)

式中，α為反應轉化率，A為頻率因子，E為反應活化能，R為氣體常數，n為反應級數。

在時間tr內對式(1)積分，可得積分形式的制氫反應動力學機理函數；同時考慮富鋁合金濃度變化對反應的影響，可得合金/水反應轉化率α為：

(2)

式中：na，n0a分別為t時刻和0時刻的富鋁合金的摩爾總數；tr為反應水滴的總反應時間，其求解需要建立反應水滴在合金溶液中的運動模型。

合金熔液中反應水滴的運動受諸多因素影響。環流作用使部分反應水滴的tr增加而使另一部分反應水滴的tr減小，故環流的綜合作用結果可認為相互抵消；氣相反應生成物的上升運動使tr減小，而固相生成物的阻尼作用使tr增加，故生成物的綜合作用仍可認為相互抵消。根據基本假設5，反應水滴的受力如圖2所示。

圖2　反應水滴受力圖Fig.2　Force diagram of reaction drip

圖2中，Fb，G，Fd分別為控制體受到的浮力、重力和黏性阻力；on，oτ分別為制氫反應室的軸向和徑向；坐標原點o位于反應水噴嘴出口點；噴嘴的霧化錐角為2θ；液滴的初速為v0；dm表示液滴運動過程中的平均直徑。

Fb和G的計算不予贅述， Fd可表示為：

Fd=0.5CρaSv2

(3)

(4)

結合制氫反應室的組織方式，可將合金/水反應轉化率α定義為：

α=(m0H2O-msH2O)/m0H2O

(5)

式中，m0H2O，msH2O分別表示反應水滴噴入熔池時刻以及運動至熔池液面時刻的質量。

綜上所述，由反應水滴的運動學分析及其化學反應動力學分析可得反應總時間tr和轉化率α，根據式(5)即可分別求得水滴中參與反應和參與蒸發的水質量mrH2O和meH2O。

2.2　室內物質質量守恒方程

制氫反應室內各元素摩爾原子總數在化學反應前后不發生改變，微小時間步長Δt內對應的方程為：

(6)

式中，Nk表示Δt時間內反應物中含有k元素的摩爾原子總數，M為室內元素總數，Akj為1 mol組分j中含有k元素的摩爾原子數，P為生成物含有的組分總數，nj為Δt時間內生成物組分j的摩爾數。

(7)

式中MH2O為水的摩爾質量。

室內凝聚相生成物主要有Al，Mg，Li，Al2O3，MgO，Li2O，LiOH，LiAlO2，MgAl2O4；氣相生成物有H2和H2O，其分別對應j=1,2,…,11。根據基本假設2，利用最小自由能法計算該復雜系統化學反應平衡組成，具體求解過程可參考文獻[11]。

由最小吉布斯自由能法求得的各組分摩爾數nj，并結合制氫反應室工作機理可得各組分質量為：

(8)

式中，Mj為組分j的摩爾質量，mirj(j=1,2,…,11)為反應室內組分j的總質量，mrj(j=10,11)為反應生成的組分j的總質量。

凝聚相在過濾裝置作用下一直存于反應室內，而氣相生成物則需要進入燃燒室參與燃燒和冷卻，故室內氣相組分質量mirj=mrj-moj(j=10,11)，其中，moj為氣相組分j流出反應室的總質量，基于噴管原理可推導其隨時間的變化率：

(9)

式中：Ae為連接制氫反應室與氫氧燃燒室的管道有效截面積；mig=mirH2+mirH2O，為室內氣體總質量；pc為燃燒室的平均壓力；κig,κκig，Rgig分別為室內混合氣體的絕熱指數、臨界壓力比和氣體常數。

2.3　反應室能量守恒方程

螺旋管建模計算是制氫反應室能量釋放特性分析的基礎，其物理模型示意圖如圖3所示。

圖3　移動邊界的螺旋管物理模型示意圖Fig.3　Schematic diagram of helical tube physical model with time-varying phase boundaries

根據室內反應生成物組分計算結果，可將制氫反應方程式表示為：

(10)

室內反應水滴的熱力狀態變化以及合金/水反應滿足以下能量方程：

(11)

(12)

對室內系統運用能量守恒定律，單位時間內合金/水反應放熱量Qrh除去螺旋管吸熱量Qht和蒸發水吸熱量Qeh后全部用于室內物質內能的增加，故存在

dQrh=dQht+dQeh+dU

(13)

式中，dQht=dQ2+dQ4+dQ6，為單位時間內螺旋管吸熱量；dU=cVmmirdTH+cVmTHdmir，為室內物質內能增量，將其代入式(13)可得反應室溫度隨時間變化率：

(14)

式中，mir和cVm分別表示室內物質質量之和及其平均定容比熱容。

上述方程須聯立氣體狀態方程方可求解，利用SHBWR狀態方程描述燃燒室內真實氣體狀態[14]：

(15)

式中，A0，B0，C0，D0，E0，a0，b0，c0，d0，α，γ為SHBWR狀態方程的11個參數值，對于反應室內混合氣體11個參數值的求解可參考文獻[15]；ρig=(mirH2+mirH2O)/(MigVig)，為室內氣體密度，其中Vig和Mig分別為室內氣體的體積和摩爾質量；R為室內氣體摩爾氣體常數。

3案例仿真及分析

3.1　合金/水反應轉化率變化規律及分析

利用液滴運動學模型和化學反應動力學模型對室內合金/水反應轉化率進行仿真計算，計算結果如圖4和圖5所示。

圖4　液滴反應總時間變化曲線Fig.4　Reaction time variation of water droplet

圖5　合金/水反應轉化率變化曲線Fig.5　Conversion rate variation of alloy and water reaction

圖4給出了不同直徑、不同初速的液滴總反應時間tr隨時間的變化曲線。由圖4可知，tr隨液滴直徑dm的減小、初速v0的增加而增大，且液滴直徑dm的變化起主要作用。液滴直徑dm越小則tr越大，進而使轉化率α增大，這表明反應液滴霧化粒子越細小，反應進行得越徹底；反應液滴隨著初速的增大向反應室底部運動的距離就越長，進而使其在合金熔池內運動總時間，也即液滴總反應時間tr增長。

圖5給出了室內合金/水反應轉化率隨時間的變化曲線，在液滴直徑dm=3 mm及其初速v0=10 m/s的情況下，轉化率由室內溫度和合金摩爾分數共同決定。由于α由tr代入Arrhenius方程計算得到，故α為某液滴tr時間內的轉化率之和，當制氫平穩運行時α可視為該時刻室內所有液滴反應轉化率的統計結果。由圖5知，溫度影響下的轉化率αT隨室內平均溫度的增加而增加，以t=12.4 s為界點分為兩階段，且后一階段反應室溫度較高反應轉化率隨溫度的增長速率相對較大，其變化規律由活化能E和頻率因子A決定，而合金摩爾分數xa=na/n0a隨反應的進行近似線性減小。兩者共同作用致使合金/水反應總轉化率呈連續兩段近似拋物線變化規律，在t=12.4 s處出現拐點，且50 s內轉化率變化幅度只有0.2%。

綜上所述，合金/水反應轉化率主要受液滴直徑dm、初速v0、噴嘴浸沒深度h0、室溫TH以及合金摩爾分數xa的影響。反應室工作初期，合金摩爾分數變化有限，液滴初始條件和室溫是影響轉化率的主要因素。

3.2　室內物質質量變化規律及分析

利用最小自由能法和室內物質質量計算模型重點對反應室內氣相物質的質量變化規律進行仿真，計算結果如圖6～9所示。

圖6　室內氣體生成質量流量變化曲線Fig.6　Mass flow variation of gas generation in reactor

圖6給出了反應室內氣體生成質量流量隨時間的變化曲線，其中氫氣全部由合金/水反應產生，而過熱蒸汽絕大部分來自反應水蒸發。反應產生的過熱蒸汽數量級只有10-9，且反應產生的過熱蒸汽質量流量變化規律與氫氣的相同，可見，反應生成的各物質質量流量變化規律由轉化率決定。圖6中，生成的氫氣和過熱蒸汽質量流量變化規律相反，原因在于兩者的產生機理不同：同一時刻部分反應水參與反應生成氫氣，而另一部分反應水則參與蒸發生成過熱蒸汽，當反應水質量流量一定時，生成的氫氣和過熱蒸汽質量流量變化規律必然相反。

圖7給出了反應室內氫氣和過熱蒸汽摩爾百分比隨時間的變化，由圖7知，氫氣初始摩爾百分比為1，這是由于合金/水反應之前啟動劑首先反應產生2.68 g氫氣的原因；啟動階段不產生過熱蒸汽，其初始摩爾百分比為0。隨著合金/水反應的進行，根據反應轉化率每時刻生成的氫氣和過熱蒸汽摩爾百分比近似為0.54 ∶0.46，致使室內氫氣摩爾百分比不斷減小，而過熱蒸汽摩爾百分比不斷增加，兩者摩爾百分比最終近似穩定在0.54 ∶0.46。

圖7　室內氣體摩爾百分比變化曲線Fig.7　Molar percentage variation of gas in reactor

圖8給出了反應室內氫氣質量變化曲線。合金/水反應初始階段(0～2.3 s)，室內壓力較低，連接制氫反應室與氫氧燃燒室的管道處于關閉狀態，氫氣出流質量流量為零，此時室內氫氣質量不斷積聚，并在t=2.7 s時取得最大值mirH2=7.58g；爾后，管道打開氫氣出流質量流量不斷增加，室內氫氣質量不斷減小并最終近似穩定在mirH2=5.67 g。需要說明的是，圖8中兩曲線出現“尖峰”后回落的原因在于，啟動階段室內已含有的定量氫氣使得室內氫氣質量隨著制氫反應的進行迅速增加出現“尖峰”，而后隨著管道打開氫氣出流質量流量大于制氫流量使得室內氫氣質量不斷減小，最終制氫流量與其出流流量達到動態平衡，室內氫氣質量趨于穩定。

圖8　室內氫氣質量變化曲線Fig.8　Mass variation of hydrogen in reactor

圖9給出了反應室內過熱蒸汽質量變化曲線，其與室內氫氣質量變化曲線不同的根本原因在于室內過熱蒸汽摩爾百分比變化規律與氫氣相反，且0～10.1 s時間段內室內過熱蒸汽摩爾百分比均小于其穩定值0.46，致使t=2.3 s管道打開時室內過熱蒸汽質量并沒有達到最大值，而是在t=10.1 s時取得最大值，此時過熱蒸汽生成流量與其出流流量達到動態平衡，室內氫氣質量趨于穩定。圖9中過熱蒸汽出流質量流量有相同變化規律，此處不予贅述。

圖9　室內過熱蒸汽質量變化曲線Fig.9　Mass variation of superheated steam in reactor

由分析知，室內氣相質量參數變化曲線反映了對應參數的變化規律，進而驗證了室內物質質量計算模型建立和仿真的正確性。

3.3　室內熱力參數計算結果及分析

利用螺旋管動態模型和室內能量釋放特性模型對反應室各熱力參數變化規律進行仿真，計算結果如圖10～13所示。

圖10　螺旋管吸熱熱流量變化曲線Fig.10　Endothermic heat flow variation of helical tube

圖10給出了螺旋管各段及其總吸熱熱流量隨時間的變化曲線。當制氫反應室采用平均溫度模型時，螺旋管各段吸熱熱流量與其長度密切相關。由圖11知，螺旋管穩定工作時，各段吸熱熱流量從大到小依次是蒸發段、熱水段和微過熱段。蒸發段為氣液兩相沸騰換熱段，換熱系數最大致使其吸熱熱流量最大，而微過熱段管內工質溫度最高，其吸熱熱流量最小。螺旋管總吸熱熱流量為各段吸熱熱流量之和，在入口工質流量不變的情況下其隨室內溫度TH的增大而逐步增加。

圖11　室內反應放熱熱流量變化曲線Fig.11　Heat flow variation of reaction in reactor

圖11給出了室內反應放熱熱流量以及反應水蒸發吸熱熱流量變化曲線。由圖11知，反應放熱熱流量曲線與制氫質量流量曲線的變化規律基本一致，反應水蒸發吸熱熱流量曲線與過熱蒸汽生成質量流量曲線的變化規律基本一致，由此可知，合金/水反應轉化率決定了反應室的物質質量變化規律及其能量釋放特性。需要說明的是，圖中熱流量變化曲線各段斜率相對質量流量曲線有所變化，其原因在于室內溫度的改變：反應放熱熱流量隨室溫的升高而減小，而蒸發吸熱熱流量將隨室溫的升高而增大。結合圖10中螺旋管的總吸熱熱流量和圖9中室內反應水蒸發吸熱熱流量可知，螺旋管吸熱是水下制氫反應室冷卻的主要途徑。

圖12　室內平均溫度變化曲線Fig.12　Mean temperature variation of reactor

圖13　室內平均壓力變化曲線Fig.13　Mean pressure variation of reactor

圖13給出了反應室壓力隨時間的變化曲線。文中采用SHBWR狀態方程計算室內壓力pH的具體值，此處采用理想氣體狀態方程pH=migRgigTH/Vig分析其變化趨勢。Vig為定值，pH主要受mig和TH的影響。初始階段，mig，TH均迅速增加致使壓力pH快速升高，而后pH隨著TH的緩慢上升和mig的逐步穩定而極其緩慢地上升。

由分析知，室內熱力參數變化曲線反映了對應參數的變化規律，進而驗證了室內能量釋放特性模型建立和仿真的正確性。

4結論

通過合理假設和嚴密數學推導建立了富鋁合金/水反應制氫反應室動態過程數學模型，從而使得室內制氫動態過程各參數可解。并結合案例進行了仿真與分析，可得如下結論：

1)反應室制氫動態過程中各參數的仿真結果較好地反映了對應參數的變化規律。文中建立的數學模型可作為水下熔融態富鋁合金/水反應制氫反應室動態過程數值分析的一種方法；

2)熔融態富鋁合金/水反應的轉化率決定了反應室的物質質量變化規律及其能量釋放特性；

3)相比于反應水蒸發吸熱，螺旋管吸熱是水下制氫反應室冷卻的主要途徑。

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http://journal.nudt.edu.cn

Numerical analysis on dynamic process of underwater hydrogen generation reactor

ZHANGFangfang1，ZHANGZhenshan1，WANGJinzhong2

(1.Department of Weaponry Engineering, Naval University of Engineering, Wuhan 430033, China;

2. Office of Navy Representative Stationed in Factory 874, Houma 043000, China)

Abstract：To study the dynamic characteristics of hydrogen generation reactor, the reaction conversion rate of alloy and water was calculated by chemical reaction dynamic and kinematic analysis of reaction drip, and the mass variation of each substance in reactor was described by the law of mass conservation based on whose molar value was got by the minimum Gibbs free energy method. Based on the law of conservation of energy and a nonlinear moving-boundary model of helical tube, the dynamic process model of this reactor was established. The dynamic process simulation of an underwater hydrogen generation reactor was realized by using the calculation program based on the dynamic model. Results show that the simulation curves can reflect the variation law of parameters during the dynamic process, which proves the validation of the modeling and simulation. The reaction conversion rate determines the variation law of mass and the characteristics of releasing energy in reactor. The established model can be used as the basic foundation for performance analysis and control study of underwater hydrogen generation reactor.

Key words：thermodynamics; underwater vehicle; Al-rich alloy; hydrogen generation reactor; dynamic process; numerical analysis

中圖分類號：TK16

文獻標志碼：A

文章編號：1001-2486(2015)06-155-07

作者簡介：張方方(1987—)，男，河南南陽人，博士研究生，E-mail：fangbrave@163.com；張振山(通信作者)，男，教授，碩士，博士生導師，E-mail：hgzzs@sina.com

基金項目：國家安全重大基礎研究資助項目(613188030103)

收稿日期：*2015-01-08

doi:10.11887/j.cn.201506028