貴金屬催化同時去除碳顆粒和NOx

朱榮淑，王俊佳，閆慶允，何建昇，吳祖力，歐陽峰

（1.深圳水資源利用與環境污染控制重點實驗室（哈爾濱工業大學深圳研究生院），518055廣東深圳；2.城市廢棄物能源再生公共技術服務平臺，518055廣東深圳）

貴金屬催化同時去除碳顆粒和NOx

朱榮淑1，2，王俊佳1，閆慶允1，何建昇1，吳祖力1，歐陽峰1，2

（1.深圳水資源利用與環境污染控制重點實驗室（哈爾濱工業大學深圳研究生院），518055廣東深圳；2.城市廢棄物能源再生公共技術服務平臺，518055廣東深圳）

為系統研究貴金屬催化同時去除碳顆粒和NOx的活性及抗硫抗水性能，采用等體積浸漬法制備了一系列貴金屬催化劑（Ru／ZrO2、Ag／ZrO2、Rh／ZrO2、Pd／ZrO2、Pt／ZrO2、Ir／ZrO2、Au／ZrO2），研究了富氧條件下其催化去除碳顆粒和NOx的活性，并考察了SO2和H2O對其催化活性的影響.結果表明：在富氧條件下，貴金屬的負載提高了碳顆粒和NOx同時去除的活性，其中Ru／ZrO2、Ag／ZrO2和Pd／ZrO2的催化活性較佳；SO2和H2O對Ir／ZrO2催化同時去除碳顆粒和NOx、Pt／ZrO2催化去除碳顆粒、Ru／ZrO2催化去除NOx有促進作用，但對其他貴金屬有抑制作用.

富氧；貴金屬催化劑；同時去除；碳顆粒；NO

由于柴油機是在富氧條件下燃燒，其排放尾氣富含氧氣導致傳統的三效催化劑并不適用，使得碳顆粒和氮氧化物（NOx）的排放一直是柴油車尾氣治理的重點和難點.自Yoshida等［1］提出“soot-O2-NO”3組分之間的反應以來，用柴油機過濾器上收集的碳顆粒還原氮氧化物（NOx）引起普遍關注［2-4］.文獻［5-6］研究了鈣鈦礦型（ABO3）和尖晶石型（AB2O4）復合氧化物在富氧條件下同時去除碳顆粒和NOx的可能性，發現該體系對催化同時去除碳顆粒和NOx具有較高的活性.朱榮淑等［3］制備了系列單一金屬氧化物催化劑，研究其同時催化去除碳顆粒和NOx的活性，考察碳顆粒與催化劑之間的接觸方式對催化活性的影響，并分析了碳顆粒和NOx催化同時去除的路徑.結果表明，Cr、Mn、Co和Ni金屬氧化物催化劑對同時去除碳顆粒和NOx具有較高的催化活性.但由于過渡金屬催化劑普遍存在抗水抗硫性能差的缺點，在真實柴油車尾氣環境下催化活性大幅下降［7-8］.

貴金屬催化劑因具有良好的抗硫抗水性能而得到廣泛關注［4，9-10］.Matsuoka等［11］研究了在富氧條件下碳顆粒催化還原NOx，并發現Pt催化劑比K、Ca和Cu催化劑有更好的催化活性.即使在氧含量為8%時，Pt催化劑也能保持很好的催化活性，在反應溫度為500℃時NO被完全還原為N2.朱榮淑等［4］對Ir／Al2O3和Pt／Al2O3在富氧條件下同時催化去除NOx和碳顆粒進行了研究，發現Ir／Al2O3比Pt／Al2O3有更高的催化活性.然而，貴金屬催化同時去除碳顆粒和NO的系統研究尚未見報道.本實驗制備了一系列單貴金屬催化劑（Ru／ZrO2、Ag／ZrO2、Rh／ZrO2、Pd／ZrO2、Pt／ZrO2、Ir／ZrO2、Au／ZrO2），研究了富氧條件下其催化同時去除碳顆粒和 NOx的活性，并考察了 SO2和 H2O對其催化活性的影響.

1 實 驗

1.1 原料和試劑

貴金屬前驅物包括 RuCl3·3H2O、H2PtCl6· 6H2O、RhCl3·n H2O（昆明鉑銳金屬材料有限公司，純度≥99.9%）、AgNO3（上海博達化工有限公司，純度＞99.8%）、Pd（NH4）NO3、H2IrCl6·6H2O和HAuC4·4H2O（上海拓思化學有限公司，純度≥99.9%）.載體采用納米ZrO2（南京埃普瑞納米材料有限公司，純度≥99.9%，粒徑40 nm，比表面40 m2／g）.采用Printex-U型碳顆粒（Degussa，德國）模擬柴油車尾氣中的碳顆粒.

1.2 催化劑的制備

采用等體積浸漬法制備催化劑，貴金屬負載總量為1%（質量分數）.經計算量取一定濃度的貴金屬前驅物溶液浸漬在ZrO2載體上，室溫下靜置24 h后在110℃干燥10 h，最后在850℃1.5%H2／N2的氣氛中煅燒3 h，得到實驗所需貴金屬催化劑.

1.3 催化劑的活性評價

催化劑活性通過程序升溫反應（temperature program reaction，TPR）技術進行評價.評價實驗在連續流動固定床反應裝置上進行，反應器為內徑6 mm的石英管.實驗所需溫度由單管電阻爐提供，其溫度由可編程溫控儀（北京朝陽自動化儀表廠，CKW-2200）控制，程序升溫速率為4℃／min.反應過程中產生的CO和CO2經Ni觸媒轉化爐轉化后由帶有FID檢測器的氣相色譜儀（島津儀器（蘇州）有限公司，GC-2014C）檢測；NO、NO2、NOx（包括 NO和NO2）由 NOx分析儀（澳大利亞 ECOTECH公司，EC9841）檢測.氣體檢測均為在線檢測.

為增強實驗的可重復性，催化劑與碳顆粒采用“緊密接觸”方式，即將碳顆粒與催化劑按1∶10的質量比混合后置于瑪瑙研缽中研磨1 h，然后在20 MPa壓力下壓片，經破碎后篩分出粒徑為0.125～0.425 mm的樣品顆粒備用.每次實驗取總質量為0.055 g的樣品置于反應器中.反應混合氣的體積分數組成為NO（0.042%）、O2（4%）、Ar（平衡氣），氣體總流量為100 mL／min.為了考察SO2和H2O的影響，添加的SO2和H2O的體積分數分別為0.003%和4%.

催化劑對碳顆粒和NOx去除的催化活性，主要可由兩個參數評價，即碳顆粒氧化的峰值溫度（tpeak）和NOx的最大轉化率（η）.η由下式計算

其中 420代表初始通入 NOx體積分數為420 mL／m3，φ（NOx）為檢測到的 NOx體積分數.tpeak越低，η越大，催化劑活性越高.

2 結果與討論

2.1 富氧條件下貴金屬的催化活性

圖1為富氧條件下單貴金屬催化去除碳顆粒和NOx過程中COx和NOx的TPR曲線，其tpeak和η見表1.從圖1可以看出，碳顆粒和NOx的去除發生在同一溫度區間內.這一現象表明碳顆粒和NOx發生了同時去除.從表 1可以看出，ZrO2的 tpeak為543.9℃，η為8.6%.對于碳顆粒的去除，貴金屬催化劑的tpeak均比ZrO2的低，其活性順序為Ru／ZrO2＞Ag／ZrO2＞Rh／ZrO2＞Pd／ZrO2＞Pt／ZrO2＞Ir／ZrO2＞Au／ZrO2＞ZrO2.對于NOx的去除，除Au／ZrO2的η值低于ZrO2外，其他貴金屬催化劑的η值均比ZrO2的高，其活性順序為Ag／ZrO2＞Pd／ZrO2＞Ru／ZrO2＞Ir／ZrO2＞Pt／ZrO2＞Rh／ZrO2＞ZrO2＞Au／ZrO2.由此可見，貴金屬的負載普遍提高了催化劑的活性.

Jeguirim等［12-13］深入研究了貴金屬催化氧化碳顆粒的機理，發現Ru和Pt等貴金屬在富氧條件下可與氧氣作用形成M（O），M（O）與碳顆粒反應生成C（O），使C活化，從而促進了碳顆粒和NO2的反應，降低了碳顆粒的氧化溫度，其反應式如下：

對于貴金屬的催化氧化活性順序，Chen等［14］研究了Ru、Rh、Pd和Pt催化氧化CO的催化活性，發現不同貴金屬吸附氧的能力有所差異進而影響其催化氧化CO的能力，不同貴金屬吸附O原子的強弱順序為Ru＞Rh＞Pd＞Pt.吸附O原子越強，有利于催化劑表面形成以活性氧為主的位點，從而使其氧化活性也越強.顯然，本研究中觀察到的貴金屬Ru、Rh、Pd和Pt的氧化活性順序與Chen等［14］報道的一致，這表明貴金屬催化氧化碳顆粒的活性主要與氧在貴金屬表面的吸附性有關.對于Ir、Au，Zhang等［9-10］的研究表明其具有很強的表面氧吸附，表面可形成類氧化物層.由于氧吸附過強，其可能利于氧化物形成（如方程（2）所示）而不利于O的傳遞（如方程（3）所示）［15］，從而導致Ir、Au表現了低的催化氧化碳顆粒的活性.對于Ag，Li等［16］的研究也表明其具有很強的表面氧吸附，但并不穩定，導致其表現了高的催化氧化碳顆粒的活性.

對于NOx減少表現為與碳顆粒同時去除（如圖1所示），這主要歸因于NO與碳氧化中間產物C（O）之間的反應［4］，即 NO+C（O）→ N2（N2O）+ CO2.Wang等［17］研究了富氧條件下貴金屬催化CO還原NO，發現其催化活性順序為Ir＞Pd＞Pt＞Rh.顯然，除Pd外，這一活性順序與本研究觀察到的貴金屬催化還原NOx的活性順序一致.對于Pd催化NO還原的高活性，Ohtsuka等［18］也觀察到類似現象，并且觀察到Pd催化NO+O2生成NO2的活性較低，但催化NOx+O2（NOx為NO或NO2）與甲烷反應的活性很高，這可能與NO在Pd表面具有較好的分解活性相關［19-20］，其可能的NOx去除路徑如下：

即吸附在Pd表面的NO分解形成吸附態的N和O，吸附態的O經Pd傳遞到C表面反應生成C（O），促進了碳顆粒的氧化.吸附O被消耗，使吸附態的N更容易形成N2而從催化劑表面釋放出來，導致NOx濃度出現一個較大的降低峰，從而使Pd具有較高的η值.但值得注意的是，這一機理與早期分析Ir／Al2O3在富氧條件下催化同時去除碳顆粒和NOx的反應路徑［4］略有不同，其中的機理差異還有待進一步研究.對于Ag和Ru，有關其催化NO直接分解的報道很少.但Ru具有較強的傳輸氧能力［21］，利于碳氧化中間產物C（O）形成，從而利于促進NO與碳氧化中間產物C（O）之間的反應.從碳顆粒的氧化活性（如表1所示）可以看出，Ag可能與Ru有類似之處，具有較強的傳輸氧能力，較利于碳氧化中間產物C（O）形成，而其催化氧化性略低于Ru，從而更利于C（O）還原NO.對于Au對NOx減少低于載體，從其催化氧化碳顆粒的活性可知，主要是其催化氧化活性高于載體，從而更利于將C（O）直接氧化而不利于C（O）還原NO.

2.2 SO2和H2O對催化活性的影響

圖2為添加SO2和H2O條件下單貴金屬催化去除碳顆粒和NOx過程中COx和NOx的TPR曲線，其tpeak和η列于表2.圖3比較了在富氧和富氧含硫含水條件下貴金屬催化去除碳顆粒和NOx的tpeak和η.可以看出，SO2和H2O的添加對Ir催化同時去除碳顆粒和NOx的活性有促進作用，對Ru催化去除NOx的活性有促進作用，對Pt催化去除碳顆粒的活性有促進作用，但對其他貴金屬普遍存在抑制作用，而對Pd和Au的抑制尤其明顯.

Oi-Uchisawa等［22］研究了 SO2和 H2O對 Pt／SiO2催化氧化碳顆粒的影響，發現SO2和H2O的存在降低了碳顆粒的氧化溫度，認為在程序升溫過程中生成的SO3和硝酸促進了碳顆粒氧化.Liu等［23］研究了H2SO4對Pt／Al2O3催化氧化碳顆粒和催化還原NOx的影響，發現 H2SO4能促進碳顆粒的氧化，但對NOx的還原具有抑制作用，認為硫酸鹽有利于NOx在碳顆粒表面的吸附，促進了碳顆粒和NO2的反應，但其不利于NOx在催化劑表面的吸附，使催化劑催化分解NOx的量降低.這與本研究中觀察到的Pt催化現象一致.

Fujitani等［24］研究了富氧條件下 SO2在 Ir（111）表面的反應，當溫度在200 K時SO2分子吸附在Ir表面，溫度升高到300 K時，Ir表面的SO2會發生反應生成S和SO3，而當溫度升高到500 K以上時，Ir表面只有S，S能與Ir表面的O反應，提高Ir的抗氧化性能，因此，Ir在含硫條件下仍然能保持較高的催化活性.Haneda等［25］研究了SO2對Ir、Pt、Rh、Pd催化還原NO活性的影響，發現SO2能提高Ir催化還原NO的活性，主要因為SO2能使Ir具有穩定活性中心，且有利于NO-Ir-CO的生成，從而提高了NO的去除率，其反應如下

Haneda等［26］也發現H2O存在時能提高Ir的催化活性，認為H2O存在有利于IrO2被還原生成Ir，使催化劑保持催化活性.因此，SO2和H2O的存在起到防止Ir被氧化的作用，從而使催化劑保持較高的催化活性.

Kolli等［27］研究了SO2對Pd／ZrO2催化氧化CO的影響，發現在反應過程中SO2以硫酸鹽的形式吸附在Pd表面，覆蓋了催化劑上的活性位點，導致催化劑活性降低.李蘭廷等［28］研究了富氧條件下SO2對Au催化氧化CO的影響，發現在反應過程中SO2被氧化并以硫酸鹽的形式吸附在催化劑的活性位點上，使催化劑出現SO2中毒現象.Pekridis等［29］研究了SO2對Rh催化還原NO的影響，發現在反應過程中SO2吸附在催化劑表面而阻礙了NO的吸附，使NO的去除率降低.Fujitani等［24］對照了 SO2在 Ir（111）和Rh（111）表面的吸附和反應，結果表明，當溫度升高到500 K以上時，Ir表面S能與其表面的O反應，而Rh表面S不能與其表面的O反應.石曉燕等［30］研究表明，H2O對Ag／Al2O3催化還原NOx表現出抑制作用.盡管Ouyang等［31］報道了SO2可促進4%Ag／Al2O3催化NOx還原，但在Ag載量為1.2%低載量時，SO2因吸附于催化劑表面而使催化劑失活［32］.由此可見，Pd／ZrO2、Au／ZrO2、Rh／ZrO2、Ag／ZrO2在含硫含水條件下貴金屬催化劑活性有所降低，主要是因為SO2吸附在催化劑表面導致催化劑中毒.

Tschammber等［21］研究發現，富氧條件下Ru催化NO2氧化碳顆粒的活性強于Pt，這主要是由于Ru易將NO2分解，而分解后產生的活性氧易與碳顆粒反應形成C（O）物種，促進碳顆粒的氧化.這與本研究中觀察到的催化現象一致.但SO2和H2O的存在對Ru催化去除NOx的促進作用與文獻報道并不一致.Marnellos等［33］研究了 SO2和 H2O對 Ru／Al2O3催化分解 N2O的影響，發現在無硫條件下N2O的轉化率為80%，但當反應氣體中含有5%的水或少量的SO2時，N2O的轉化率不足原來的一半.對于SO2和H2O的存在對Ru催化去除NOx的促進作用，對照圖1（a）和圖2（a）可以看出，SO2和H2O的存在使Ru在370℃催化去除NOx，且碳顆粒的去除過程與NOx的去除過程也不一樣，這可能與Ru在富氧含硫含水條件下的催化特性有關.有關Ru在富氧含硫含水條件下的催化特性還有待進一步研究.

3 結 論

1）在富氧條件下，碳顆粒和NOx可同時去除，貴金屬的負載普遍提高了催化劑的催化活性，其中Ru／ZrO2、Ag／ZrO2和Pd／ZrO2具有較高的催化同時去除碳顆粒和NOx的活性.

2）SO2和H2O對Ir／ZrO2催化同時去除碳顆粒和NOx有促進作用，對Pt催化去除碳顆粒有促進作用，對Ru催化去除NOx有促進作用，對其他貴金屬有抑制作用.

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（編輯 劉 彤）

封面圖片說明

封面圖片出自論文“納米TiO2顆粒與腐殖酸和SDBS的相互作用機制”。基于納米TiO2顆粒與腐殖酸和SDBS相互作用及環境水化學條件對其相互作用的影響研究，探討了納米TiO2顆粒同腐殖酸和SDBS的相互作用機制。圖片顯示了納米TiO2顆粒與腐殖酸和SDBS相互作用過程的3步驟，即聚集、接近和強相互作用。且表明了納米TiO2顆粒與腐殖酸和SDBS強相互作用的不同之處：顆粒表面帶負電荷時，腐殖酸因配位體交換作用在顆粒表面發生吸附，而SDBS的疏水尾端因疏水作用和氫鍵促使其在納米TiO2顆粒表面產生吸附。該圖片從機理角度闡明了納米材料同環境有機物在水環境中的相互作用，為控制納米污染物在水環境中的污染效應提供了理論基礎。

（圖文提供：魯晶，劉冬梅，劉世光，劉海星，楊曉南，趙英，崔福義.哈爾濱工業大學市政環境工程學院）

Simultaneous removal of soot and NOxwith noble metal catalysts

ZHU Rongshu1，2，WANG Junjia1，YAN Qingyun1，HE Jiansheng1，WU Zuli1，OUYANG Feng1，2

（1.Shenzhen Key Laboratory of Water Resource Utilization and Environmental Pollution Control（Harbin Institute of Technology Shenzhen Graduate School），518055 Shenzhen，Guangdong，China；2.Public Platform for Technological Service in Urban Waste Reuse and Energy Regeneration，518055 Shenzhen，Guangdong，China）

In order to systematically evaluate the activities of the noble metal catalysts for simultaneous removal of soot and NOxand the corresponding effect of sulfur and water，a series of noble metal catalysts（Ru／ZrO2，Ag／ZrO2，Rh／ZrO2，Pd／ZrO2，Pt／ZrO2，Ir／ZrO2，Au／ZrO2）were prepared by iso-volumetric impregnation method firstly.Then the activities of the noble metal catalysts for simultaneous removal of soot and NOxwere measured under oxygen-rich condition，and the effect of SO2and H2O on the performances of those catalysts were also studied.Experimental results showed thatnoble metal can improve the activities of simultaneous removalof soot and NOxsignificantly.Compared with the other catalysts，Ru／ZrO2，Ag／ZrO2and Pd／ZrO2have higher catalytic activity.The existence of SO2and H2O promoted Ir／ZrO2catalystal removal of soot and NOxsimultaneously，promoted Pt／ZrO2catalyze for soot oxidation，Ru／ZrO2for NOxreduction and inhibited the catalytic activities of other noble metals.

oxygen-rich condition；noble metal catalysts；simultaneous removal；soot；NO

X511

A

0367-6234（2015）08-0059-07

10.11918／j.issn.0367-6234.2015.08.012

2014-04-03.

國家自然科學基金青年基金（20907012）；深圳市戰略新興產業發展專項資金 （JCYJ20130329162012793）；深圳市科技研發資金（CXZZ20130516145955144）.

朱榮淑（1977—），女，副教授，碩士生導師；歐陽峰（1957—），男，教授，博士生導師.

朱榮淑，rszhu＠hitsz.edu.cn；歐陽峰，ouyangfh＠hit.edu.cn.