含水層中重金屬溶質運移動力學模型研究進展

陶 安,劉曙光,婁 廈,代朝猛

(同濟大學土木工程學院,上海 200092)

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含水層中重金屬溶質運移動力學模型研究進展

陶 安,劉曙光,婁 廈,代朝猛

(同濟大學土木工程學院,上海 200092)

在總結國內外重金屬污染研究的基礎上,綜述含水層中重金屬溶質運移動力學模型的發展,歸納總結模型的計算方法。討論了模型參數的確定方法,以及溫度,pH值,孔隙水流速,有機質與膠體,土壤非均勻性對參數確定的影響。最后,指出含水層中重金屬溶質運移過程中目前研究存在的主要問題,并對將來在該領域需重點研究的內容進行展望。

地下水;含水層;重金屬運移;數值模擬;動力學模型;土壤非均勻性

由于地表水容易受到自然條件和人為因素的影響,地下水已經逐漸成為城市供水的主要水源。重金屬溶質以其不可降解性和生物積累性等特點成為威脅地下水資源的主要污染物之一。研究表明,我國地下水中80%的淺層地下水和30%的深層地下水已不同程度地受到了重金屬污染,其中最主要的重金屬污染物為汞、鎘、鉻和鉛[1]。根據《全國地下水污染防治規劃(2011—2020年)》,近十幾年中我國地下水重金屬污染呈現由點到面、由淺到深、由城市向農村蔓延的趨勢,污染程度日益嚴重。重金屬污染已成為我國地下水污染控制的重中之重,研究重金屬溶質在地下水含水層中的運移規律也受到了眾多研究人員的高度關注。

重金屬溶質在含水層中的運移受到對流、水動力彌散、吸附解吸和氧化還原等多種復雜作用的影響[2-3]。應用數學模型模擬重金屬溶質在含水層中的運移可以預測地下水中重金屬污染的瞬時情況和污染物的擴展范圍。數學模型可分為確定型模型和隨機型模型。確定型模型描述含水層中污染物的運移是以1961年Nielsen等[4-5]提出的對流彌散方程為基礎的,根據確定的參數及邊界條件可求得確定型模型的解。隨機型模型是從研究含水層非均質性及其尺度效應開始的,依賴于多孔介質性質變異的隨機函數變量[6]。本文綜述含水層中重金屬溶質運移動力學模型的發展,并根據國內外的相關研究總結模型的計算方法。在此基礎上,進一步討論模型參數的確定方法及影響參數確定的因素。最后,作者針對目前含水層中重金屬溶質運移研究過程中存在的主要問題進行探討。

1 重金屬溶質運移動力學模型的發展

1.1 確定型模型

達西定律自提出以來,由于其形式簡單,一直被認為是地下水動力學中最為基本的定律，地下水流動基本微分方程、裘布依穩定井流模型等都是基于其發展的。但達西定律提出后的很長時間里,國內外學者對地下水研究都未考慮溶質運移問題。1952年Lpaidus和Amundson首次將一個類似于“對流-擴散”方程的數學模型應用于溶質運移問題[7]。1960年Nielsen等[4-5]基于質量守恒推導了“對流-彌散”方程(CDE),其一般形式見式(1)所示。此后,該方程一直是研究多孔介質中溶質運移的經典方程和基本方程[8]。

(1)

式中:θ為土壤體積含水量,%;c為溶質質量濃度,mg/L;ρ為土壤干容重,g/cm3;S為溶質在土壤上的吸附量,%;D(θ,v)ij為水動力彌散系數,cm2/min;v為對流速度,cm/min;qi為土壤水流通量,cm/min;t為時間,min;xi為空間坐標,x1,x2,x3分別代表x,y,z;φk為源項,包括生物吸收、化學反應、降解、沉淀等過程,對于重金屬溶質來說,可以忽略其降解項。

式(1)中左邊第2項求解是很難的,為了便于研究,一般進行轉化,見式(2)所示。

(2)

(3)

式中:Kd為分配系數,L/g;λ為源項系數。

本文引入了描述污染物吸附解吸作用的1個重要參數,即阻滯系數Rd,其表達式見式(4)。

(4)

此后,國外學者Beyer等[10]基于實測土壤屬性和鎘離子的土柱淋溶實驗,建立了德國諾爾登哈姆地區地下水中鎘離子運移的對流-彌散方程。錢天偉等[11]認為,使用吸附等溫線的概念并不能解釋“固-液”界面所發生復雜物理化學反應的內在規律。他利用表面絡合吸附理論研究了地下水中“固-液”表面的溶質分布特征,并將其與傳統的“對流-彌散”模型相耦合,建立了一個能夠考慮表面絡合吸附影響的溶質運移模型,模型模擬結果與實際值吻合得較好。

對于非均質含水層中的溶質運移,很多情況下會出現反常擴散,因此無法應用傳統對流-彌散理論對其進行描述。許多學者開始質疑傳統“對流-彌散”模型所基于的理想假設給現實含水層溶質運移問題的描述和模擬帶來了不可避免的誤差和缺陷[12]。近年來,對傳統二階“對流-彌散”方程進行改進的主流方法之一就是分別對時間或空間進行分數微分,進而依據非線性函數的關聯方程描述相應的彌散系數。常福宣等[13]對彌散過程考慮時間和空間相關性,用非局域處理法,推導出對時間和空間分數階微分的“對流-彌散”方程,見式(5)所示。

(5)

Xia等[14]通過對非均勻含水層中的反常擴散數值試驗進一步說明了分數階“對流-彌散”方程在研究含水層污染物運移中的重要意義。

傳統“對流-彌散”模型能很好地體現出含水層中溶質運移的過程機理,其參數也具有明確的物理意義,故目前的應用以確定型模型為主。但由于地下水運動中的不確定性因素較多,包括含水層介質的物理化學特性以及溶質運移過程和運動參數等,模型中參數隨時空的變異性會產生尺度效應問題[15]。即使是改進的分數階“對流-彌散”方程,在模擬較長距離的污染物運移時,仍會出現尺度效應。因此,對于確定型模型在不同的模擬尺度下如何消除或減少尺度效應是一個需要研究的問題。

1.2 隨機型模型

近幾十年來,隨機理論迅速地應用于地下水污染物的運移研究中。隨機型模型依賴于含水層性質變異的隨機函數變量,引入含水層空間隨機場的概念,在理論上將污染物的宏觀彌散與含水層介質的統計特征相聯系,從而解決了宏觀彌散系數的求解問題[16]。Acar等[17]提出了估計一個地下水和污染物排放量的隨機模型,并用蒙特卡羅方法估計了參數不確定性。Coppola等[18]應用隨機方法研究了介質垂向非均勻性對于溶質運移的影響。

對于隨機型模型,非均勻含水層統計參數的方法、模型的理論完善及野外試驗驗證方面仍需要進一步的研究。目前許多研究者都很重視隨機理論和隨機型模型的應用研究,雖然其仍處于發展的初期,距離實際應用還有一定距離,但它仍然是一種比較有應用前景的理論模型。

2 模型的計算方法

2.1 確定型模型計算方法

除了在條件比較簡單、理想的情況下可求得解析解外,數值方法是解決地下水污染實際問題最常用的方法。數值方法可歸納為3類方法,即歐拉方法、拉格朗日方法以及二者的混合方法。目前,歐拉方法應用較多,而拉格朗日方法和歐拉-拉格朗日方法還只停留在研究階段,在實際中應用較少[16]。歐拉方法主要包括有限差分法、有限元法、有限體積法和邊界元法等。國內外學者的研究情況如表1所示。

表1 確定型模型歐拉求解方法

2.2 隨機型模型計算方法

地下水隨機型模型計算方法主要有矩方程法、攝動待定系數法和蒙特·卡羅法[26]。矩方程方法是通過求解有關均值和協方差的隨機偏微分方程獲得隨機問題的解;攝動待定系數法是把隨機變量表示為確定性部分和由攝動引起的隨機部分;蒙特·卡羅法則是通過平均一系列反映含水層實際性質的確定性問題來模擬隨機過程的一種計算機模擬方法[16]。

經過十幾年的發展,近年來國內外不少學者提出了自己關于模型計算和建模理念方面的新見解。Mazzia等[27]提出了一種新的求解高鹽分在地下水中運移動力學二維非線性方程的數值方法。該方法對時間和空間采用了不同的差分格式,保證了流速場和濃度場預測的高精度性和高穩定性。王浩然等[28]利用區域分解法建立了王旺莊水源地地下水的邊界單元法(BEM)與有限單元法(FEM)耦合模型,在需要重點研究的地段采用有限單元法處理,而非重點研究的外圍地區則采用邊界單元法解決。O’Malley等[29]綜合了考慮地球化學反應、對流、彌散及其他微尺度作用,利用概率論方法求解了反常擴散大尺度隨機型模型的解析解,并對參數的不確定性進行了分析。

3 模型參數的確定方法及其影響因素

3.1 模型參數的確定方法

在動力學模型的建立過程中,參數確定的準確性研究是很重要的,是污染物在含水層中運移轉化模擬計算的關鍵問題。

水動力彌散系數是最主要的運移參數,主要通過控制彌散過程來影響運移,但其測定具有較大難度,且一直存在較多爭議[30]。國內外測定含水層中水動力彌散系數的計算方法主要有公式法、穿透曲線法和水平土柱吸滲法、垂直土柱吸滲法、極大似然法、瞬時剖面法、水分特征曲線法和反函數法等[31-32]。水動力彌散系數的測定方法及國內外學者的研究情況如表2所示。

阻滯系數是用來表示含水層介質對溶質運移阻滯能力的物理化學參數,可以采用室內試驗或野外試驗方法進行確定。野外試驗成本大,耗時長,且重金屬溶質會造成污染,因此國內外都傾向于通過室內試驗方式獲得阻滯系數。室內測定阻滯系數主要方法有動態柱法和批式法。通常情況下,批式法得出的阻滯系數值要比動態柱法的結果大得多。相比之下,動態柱法更接近野外實際情況,但動態柱法實驗周期太長[41]。

3.2 模型參數的影響因素

含水層中重金屬溶質運移轉化動力學模型的參數受多種條件的影響,因此,在確定模型參數時必須綜合考慮溫度、pH值、孔隙水流速、有機質與膠體和土壤非均勻性等因素的影響。

表2 水動力彌散系數測定方法

3.2.1 溫度

溫度的改變會影響離子運動的劇烈程度。Medina[42]等研究認為在恒定壓強下,彌散系數隨著溫度的增加而增大,但隨著壓強的增大,彌散系數受溫度的影響減小。Do[43]研究了不同溫度對于Zn、Cd離子在黏土含水層中運移的影響。研究表明,溫度從15℃上升到55℃,兩種重金屬離子的彌散系數都會增大,多達10倍。溫度對于阻滯系數的影響是基于重金屬離子的吸附機理,Cd主要以離子態存在,阻滯系數受溫度影響變化小;Zn主要以碳酸鹽相存在,阻滯系數隨溫度增加而增加,多達2倍。因此,在溫度從15℃上升到55℃時,含水層中Cd離子的彌散鋒從7 mm處擴大到了15 mm處,而Zn離子的彌散鋒幾乎不變。

3.2.2 pH值

pH值反映的是地下水中的H+濃度,H+濃度會對重金屬離子與含水層介質發生的絡合作用產生影響。Moradkhani等[44]通過試驗研究發現,Zn、Cd和Mn 3種重金屬離子的最大分解百分比隨著pH值的增大而減小。Chotpantarat等[45]對4種重金屬離子溶液在pH值分別為4和5的條件下進行淋溶試驗,研究表明,在溶液pH值為5時,由于H+濃度的減小,重金屬離子的阻滯系數較溶液pH值為4時大。pH值所產生的不同運移效果可能有以下原因:pH值較低時,以靜電吸附為主,H+濃度達到破壞含水層介質表面官能團與重金屬的絡合,使吸附態重金屬離子全部交換解吸下來;隨pH值升高,含水層介質表面含氧基團得到活化,更多的重金屬離子被絡合,不易解吸下來;當pH值超過一定值后,會產生沉淀反應,也導致解吸量急劇減少[46]。

3.2.3 孔隙水流速

含水層中孔隙水流速會隨時間和空間變化,但在求解溶質運移方程時通常忽略其對水動力彌散系數的影響。Bond[47]求解了考慮孔隙水流速對水動力彌散系數影響的非飽和非穩定流的水動力彌散方程,研究結果表明,考慮孔隙水流速的影響會使彌散寬度在短時間內增大很多。Pang等[48]通過均一壓實消除物理非平衡影響的土柱進行孔隙水流速對于Cd、Zn、Pb離子運移影響的實驗,結果表明,分配系數與孔隙水流速呈正相關,阻滯系數與孔隙水流速呈負相關,這說明低流速使重金屬離子與介質接觸得充分,利于吸附達到動態平衡,因而吸附量較大。

3.2.4 有機質與膠體

含水層中的有機質是一個不均勻的混合體,由于有機質具有較多的含氧官能團(羧基、酚基、羥基等),重金屬與有機物質之間有很強的親和性。章明奎等[49]用室內分析方法研究了土壤顆粒狀有機質(POM)對Cu、Cd、Co、Pb、Ni和Zn等6種常見重金屬離子的吸附作用。研究表明,土壤中顆粒狀有機質對重金屬離子有較高的吸附能力,吸附過程是一個快速反應,在100 min內可接近平衡。余貴芬等[50]對含水層中鎘的有效性研究發現,有機質對含水層中重金屬的離子活性有很大的影響,有機質的分子量、組分和環境條件均會對鎘的移動性和生物活性造成影響。膠體是指粒徑范圍在1 nm～10 μm之間的能起到污染物載體作用的顆粒物,包括層狀硅酸鹽、鐵鋁三氧化物、有機大分子等[51-52],在土壤中普遍存在。膠體與含水層中污染物的相互作用是一個極為復雜的微觀過程[53-55]。Saiers等[56]進行了銫離子和無機膠體的協同運移室內實驗,結果表明減小孔隙水離子強度可以使無機膠體促進銫離子的運移。Baumann等[57]通過對垃圾填埋場的現場試驗研究發現,膠體會從垃圾填埋場與含水層的交界面滲出,并形成一層致密層。此致密層減小了交界面的水力滲透系數,也增加了含水層介質對重金屬離子的吸附能力。

3.2.5 土壤非均勻性

室內測定水動力彌散系數一般是在均勻土中進行的,然而現實的土壤卻是非均勻的。土壤的非均勻性會導致水流在含水層中流向流速等發生變化,進而影響水動力彌散系數。尚熳廷等[58]以Br-作示蹤劑,通過室內實驗測定含大孔隙的原狀土和均質擾動土的水動力彌散系數和彌散度。結果表明,大孔隙的存在使原狀土水動力彌散系數比擾動土大2個數量級。土壤的非均勻性和空間變異性導致了滲透系數存在尺度效應,而滲透性能的變異性直接影響到含水層中溶質的運移過程[59]。李國敏等[60]認為產生尺度效應主要原因就是含水層介質具有非均質性,他通過解析方法和數值模型求出了尺度效應的分維數,結果表明數值模型所得出的縱向彌散度隨研究尺度增加而增大的速度小于用解析模型所求出的相應值。王永森等[61]通過現場觀測數據應用濃度方程進行了觀測井彌散系數的反求,應用分維理論確定了彌散系數尺度效應的分維數為1.82567,即彌散系數與尺度之間呈冪相關關系。

4 結論與展望

基于以上對含水層中重金屬溶質運移動力學模型研究進展的評述,今后該領域的研究應重點關注以下幾個方面:

a.重金屬污染物在地下水系統運移的整體性研究。重金屬污染物一般是先通過非飽和帶再進入地下水,如垃圾填埋場滲漏的重金屬污染物等。由于非飽和帶的特殊性,水流在非飽和帶的運動與飽和帶不同,溶質運移過程則更為復雜。然而以往的研究主要是對非飽和帶與飽和帶進行獨立研究,缺少符合實際情況的整體性研究,未來在該方向應作深入的探索。

b.含水層的空隙。對于一般的含水層,空隙很小,地下水流速緩慢,均符合達西滲流定律。而當含水層介質中出現較大裂隙甚至是空洞時,地下水流速會變得很大,此時達西定律不再適用,如喀斯特溶洞、寬大的構造裂隙等。此時溶解于地下水中的重金屬溶質隨著地下水的流動而快速運移,造成的危害也更大。目前,國內外對于此問題尚處在探索階段,機理研究、數值模擬方法等方面有待進一步發展。

c.模型參數的確定及尺度效應。重金屬溶質的運移參數受到多方面的影響。如重金屬離子的吸附與解吸,不僅與含水層介質的粒徑有關,還與原先吸附在介質表面的重金屬離子種類、濃度和價位有關。這是一個復雜的物理化學微觀過程,而目前的數學模型對于該過程的研究極為薄弱。因此今后的研究應加強學科間交叉,宏觀結合微觀來探索重金屬溶質在含水層中的運移。此外,模型在不同的模擬尺度下如何消除或較少尺度效應有待于進一步探索。

d.邊界條件的研究。隨著全球溫室效應的加劇,極端天氣事件頻出。暴雨、干旱等通過影響含水層中流場的變化來影響重金屬的運移規律。另外,在沿海地區,復雜水動力條件如波浪、潮汐和風暴潮等,均會影響近岸含水層中重金屬的運移,進而威脅到海岸帶資源與生態環境。然而,國內外對于這些方面的研究甚少。

含水層中重金屬溶質運移動力學模型是在考慮主要影響因素的前提下對實際過程進行一定簡化的理論研究。實際過程非常復雜,某些因素的不當簡化往往會造成模擬結果與實際過程的較大偏差,因此對該過程的研究還有待進一步的探索和細化。

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Advances of dynamics model for heavy metal solute transport in aquifer

TAO An, LIU Shuguang, LOU Sha, DAI Chaomeng

(CollegeofCivilEngineering,TongjiUniversity,Shanghai200092,China)

On the basis of summarizing the study of the heavy metal pollution at home and abroad, the authors of this paper reviewed the development of dynamics model for heavy metal solute transport in aquifer, and summed up the calculation methods of the model.The authors also discussed the determination of model parameters and the influences of temperature, pH, pore-water velocity, organic matter and colloid, soil heterogeneity on the determination of parameters.At last, the authors pointed out the main problems existing in the study on the transport process of heavy metal solute in aquifer, and looked forward to the study that needs focusing on in the field.

groundwater; aquifer; heavy metal transport; numerical simulation; dynamics model; soil heterogeneity

10.3880/j.issn.1004-6933.2015.04.002

國家自然科學基金(41372240)

陶安(1990—),男,碩士研究生,研究方向為地下水數值模擬。E-mail:antao1990@163.com

劉曙光,教授。E-mail:liusgliu@tongji.edu.cn

P641.69

A

1004-6933(2015)04-0008-07