北京市PM2.5質量濃度特征及組分化學質量閉合研究

李 泓，李 廣，劉 茜，白志鵬，楊 文，韓 斌，王 飛，王 婉

1.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012 2.北京市朝陽區環境保護局，北京 100125

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北京市PM2.5質量濃度特征及組分化學質量閉合研究

李 泓1,2，李 廣2，劉 茜2，白志鵬1，楊 文1，韓 斌1，王 飛1，王 婉1

1.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012 2.北京市朝陽區環境保護局，北京 100125

手工采樣；PM2.5質量濃度；化學質量閉合研究

PM2.5粒徑小，易被吸入體內，化學成分包含硫酸鹽、硝酸鹽、碳元素、重金屬、有機物及有害氣體，還可載帶微生物質成分(如病毒、細菌等)和生物質碎末等[1-2]。高濃度的PM2.5不僅破壞陸地和海洋生態系統的自然循環，還會引起全球氣候變化及能見度降低。近期研究還表明，高濃度的PM2.5危害人體健康，主要表現在呼吸系統和心血管疾病，尤其是導致老年人和兒童住院率、門診率增加，以及不良妊娠結果、新生兒的缺陷率和死亡率增加，更為嚴重的是具有地域特征的疾病增加[3-8]。謝鵬等[9]的研究結果顯示，PM2.5質量濃度每增加10 μg/m3，人群急性死亡率、呼吸系統疾病和心血管疾病死亡率分別增加0.40%、1.43%、0.53%。

中國最早的PM2.5監測于1995—1996年在4個城市展開，質量濃度年均值為57～160 μg/m3[10]；從1999年起，北京市PM2.5質量濃度開始被長期監測：He 等[11]最先報道了北京市車公莊站點1999—2000年PM2.5年均值為115 μg/m3；2001—2002年PM2.5在車公莊站點均值為97 μg/m3[12]。Sun等[13]于2002—2003年在北師大采樣點的PM2.5夏季均值為(77±56)μg/m3；Yu等[14]報道，2010年在北師大采樣點PM2.5的年均值為(55±40)μg/m3，夏季均值為51 μg/m3。

在有大氣顆粒物的化學分析數據和PM稱重數據的情況下，可進行顆粒物化學質量閉合研究[17-22]。以歐洲大陸比利時根特市和西班牙巴塞羅那市的夏季研究結果為例，二次無機離子對PM2.5的貢獻分別是38%和35%，而碳質組分的貢獻則分別是32%和41%[19]。在國內，顏鵬等[21]比較了氣溶膠質量重建的2種方法(Malm方法和Stelson方法)；Yan等[22]在全球大氣背景站的TSP和PM2.1研究表明，2004年夏季臨安和上甸子PM2.1的質量濃度分別為40 μg/m3和66 μg/m3；二次離子的貢獻分別是55%和66%；碳質組分的貢獻分別是21%和9.6%。

鑒于PM2.5的危害與影響，環保部于2012年2月頒布了新的《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)，規定了PM2.5年均和24 h平均濃度限值：一級標準分別為15 μg/m3和35 μg/m3，二級標準分別為35 μg/m3和75 μg/m3[23]。環保部發布的2013年6月全國74個城市空氣質量狀況表明：城市空氣質量超標天數占35.6%，京津冀空氣質量仍最差，PM2.5平均超標率最大日均值出現在北京，超標2.8倍[24]。因此，本文以北京為例，研究北京夏季不同采樣點PM2.5顆粒物質量濃度和化學組成的差異及外來氣團輸送對北京PM2.5的影響。

1 實驗部分

1.1 采樣地點

研究共設4個采樣點，分別位于來廣營、垡頭、奧體和建外。來廣營采樣點位于朝陽區的東北部，尚未發現在來廣營采樣點有嚴重的排放源。PQ200采樣器的采樣頭距離地面高度3 m，天虹采樣器的采樣頭距離地面高度1.7 m；采樣器彼此間距離為2 m。垡頭采樣點位于朝陽區的東南部，東四環與東五環之間，京沈高速以南，距東北方向華能熱電廠(燃煤火力發電廠-國控重點污染源企業)約3 km。PQ200和天虹采樣器的采樣頭均距離地面4.5 m，2個采樣器相距1.6 m。奧體采樣點位于朝陽區西北部北五環外，周邊無嚴重污染源。奧體采樣點位于奧林匹克森林公園北園南門西側，周邊為綠地。PQ200采樣器的采樣頭距離地面高度1.7 m，天虹采樣器的采樣頭距離地面高度1.7 m，2個采樣器相距2 m。建外采樣點位于朝陽區中部，長安街中心線南，西距國貿1.4 km，南距通惠河300 m，東距國華熱電廠(燃煤火力發電廠-國控重點污染源企業)900 m。PQ200、天虹采樣器的采樣頭均距離地面4.5 m，2個采樣器相距1.6 m。

1.2 樣品的采集和運輸

在采樣期間，4臺熱電公司的PQ200型低流量(采樣流速16.7 L/min)和2臺武漢天虹TH-150CIII型中流量(采樣流速100 L/min)采樣器平行采樣。

在采樣期間，共使用2種材質，即石英濾膜(waterman GF/F)和聚四氟乙烯濾膜(47 mm/PTFE，美國)。石英濾膜有2種直徑尺寸，47 mm的用于PQ采樣器，90 mm的用于天虹采樣器；47 mm的聚四氟乙烯濾膜用于PQ采樣器。

采樣分2期進行，第一次從7月22日到8月10日，在來廣營和垡頭采樣點進行同期采樣。第二次從8月21日到9月5日，在奧體和建外采樣點進行同期采樣。每天采樣得到3組平行濾膜樣品，包括47 mm的聚四氟乙烯濾膜、47 mm的石英濾膜和90 mm的石英濾膜。每個樣品的采樣時間為23 h，從上午10：00到第二天上午9：00。

濾膜采樣后，直到物理化學分析前一直放置在冰箱冷藏，冷藏的溫度0 ℃。從采樣前的濾膜稱重到PM2.5采集后濾膜樣品的理化分析，濾膜的存儲和運輸按《環境空氣顆粒物(PM2.5)手工監測方法(重量法)技術規范》[25]執行。

1.3 樣品的理化分析

1.3.1 PM2.5的質量濃度

PM2.5的質量是用聚四氟乙烯濾膜在采樣前后的稱量之差獲得。聚四氟乙烯濾膜的優點是較低的吸附氣體和吸濕性；盡管石英濾膜也用于稱重，但考慮石英濾膜有一定的厚度，可能吸附氣體和水汽，石英濾膜收集到的顆粒物質量濃度僅用作參比。在采樣前，濾膜在天平室平衡48 h；天平室控制溫度(21±2)℃、相對濕度(40±5)%。所使用的天平是瑞士的Mettler Toledo-MX5型號，天平精度達0.000 001 g。經過稱重，分別得到聚四氟乙烯濾膜PM2.5的質量濃度、47 mm石英濾膜PM2.5的質量濃度和90 mm石英濾膜PM2.5的質量濃度。

1.3.2 PM2.5的化學成分分析測試

無機多元素分析測試：采用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS，Agilent 7500a型，美國)對樣品中的無機多元素進行檢測分析。

有機碳(OC)和元素碳(EC)分析測試：采用美國Model 2001型熱光碳分析儀，根據IMPROVE分析協議規定的熱光反射法(TOR) 測量PM2.5樣品中OC、EC含量。

2 結果與討論

2.1 PM2.5質量濃度分布特征

在來廣營采樣點共連續采樣20 d，獲得有效的PM2.5濾膜樣品分別為聚四氟乙烯0個、石英(47 mm) 20個、石英(90 mm) 19個；在垡頭采樣點共連續采樣20 d，獲得有效的PM2.5濾膜樣品分別為聚四氟乙烯0個、石英(47 mm) 20個、石英(90 mm) 19個；在奧體采樣點共連續采樣16 d，獲得有效的PM2.5濾膜樣品分別為聚四氟乙烯15個、石英(47 mm) 16個、石英(90 mm) 15個；在建外采樣點共連續采樣16 d，獲得有效的PM2.5濾膜樣品分別為聚四氟乙烯15個、石英(47 mm) 16個、石英(90 mm) 9個。總有效濾膜數計164個，具體的統計數據見表1。

表1 有效手工平行采樣PM2.5統計數據

注：N為連續采樣天數；n為有效采樣天數；“/”表示沒有數據；“-”表示采樣天數沒有變化；SD為標準偏差；“*”由于在奧體和建外的采樣天數略有不同，選擇對應的相同天數(8 d)的石英47 mm數據重新求平均值進行比較。

PM2.5的詳細數據見圖1和圖2。從表1可以看出，各站點的中位值都比對應的算數平均值低15%左右。對于不同材質的濾膜而言，石英濾膜(47 mm)是聚四氟乙烯濾膜的PM2.5觀測值的2倍(奧體)和1.9倍(建外，去除8月30日的高值)，說明PM2.5中的半揮發性氣溶膠占很大比例，由于石英濾膜對VOC的吸附，在炎熱的夏季大氣顆粒物采樣過程中，會引起有機顆粒物采樣的正誤差，采樣當地的VOC水平越高，獲得的顆粒物濃度值可能會越偏高；這與2004年Sciare等[26]的觀測分析結果一致，即夏季高濕度條件下，吸附在顆粒物上的半揮發性有機物種會部分或全部溶解于水相，導致氣-固分配的顯著變化，從而促進顆粒物質量生成。對于同期采樣，位于東南方向的垡頭采樣點PM2.5(石英47 mm和90 mm濾膜)比來廣營采樣點高10%以上；位于東南方向的建外采樣點PM2.5(聚四氟乙烯濾膜)比奧體采樣點高10%以上，PM2.5(石英)比奧體采樣點高5%～10%。

圖1 北京市朝陽區2013年奧體和建外采樣點手工采樣PM2.5質量濃度

圖2 北京市朝陽區2013年來廣營和垡頭采樣點手工采樣PM2.5的質量濃度

北京市環保局發布的《2013年北京市環境狀況公報》[27]指出，北京市南部區域PM2.5年均濃度比北部高出近一倍。本次研究中，觀測到的北京市朝陽區PM2.5質量濃度呈“南高北低”的特點，與北京市環保局的監測趨勢相一致，這主要是和天津及河北的排放與傳輸有關[28]。

2013年環保部頒布的《環境空氣顆粒物(PM2.5)手工監測方法(重量法)技術規范》[25]對采樣濾膜的選擇沒有過多要求，但考慮到不同濾膜受采樣期間溫度和濕度的影響，本項研究理應首選疏水性的PTFE(聚四氟乙烯)濾膜收集并稱重而得到的PM2.5質量為研究數據，以減少采樣誤差對PM2.5質量濃度的影響；但由于第一期采樣中缺失PTFE(聚四氟乙烯)濾膜的PM2.5質量濃度，因此采用石英濾膜47 mm獲得的PM2.5質量濃度進行討論研究。

以第二期(8月21日至9月5日)在奧體和建外的采樣為例，15 d有效樣品的夏季PM2.5的23 h均值分別為(51±29)μg/m3和(54±30)μg/m3(8月30日的低值未參與統計計算)。與GB 3095—2012[23]相比較，PM2.5濃度值超出國家二級標準限制(圖1中的虛線指示，75 μg/m3)的天數有4 d，即25%的天數超標。從圖1清晰可見，同期采樣的PM2.5濃度變化趨勢基本一致，并且除了個別天(8月21、29、30、31日)外，都是建外采樣點的PM2.5濃度水平稍高于奧體，尤其是在重污染天氣。在來廣營和垡頭只有石英濾膜的數據，從圖2 可知，除了7月30日以外，基本上是垡頭比來廣營的PM2.5濃度偏高。

從圖1和圖2 可以看出，PM2.5濃度值的幾個“高峰”數值分別出現在7月27、29日，8月6、10、21、22、23日和9月4日，并且偏南的采樣點(垡頭和建外)比偏北的采樣點(來廣營和奧體)PM2.5質量濃度顯著偏高，平均偏高20 μg/m3左右。從美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)查詢采樣當天的48 h的后向軌跡風向圖，并在采樣期間以石英濾膜收集PM2.5的數據為例，統計了高濃度(PM2.5超過100 μg/m3)天數的風速和風向(表2)。8月9、10日的氣象信息缺失，但后向風跡圖顯示，比其他天氣的風速要慢許多。

表2 采樣期間PM2.5高濃度(石英濾膜PM2.5超過100 μg/m3)天數的風速和風向統計

在北京夏季，最高溫度平均值為30 ℃，基本避免了因逆溫層造成的重污染，影響污染物擴散的主要為風速和風向。表2中重污染天氣基本上還是受南部來風影響；根據采樣時記錄的氣象數據，表2中的6個重污染天的平均風速日均值均小于0.54 m/s，而2個采樣期間的平均風速為0.71 m/s。由此可見，偏南的較低風速的氣團，不僅從外部帶來了較重污染的空氣，還導致了城內污染物積累，從而造成空氣的重度污染。根據后向風跡圖，7個污染事件里僅有1個是典型的本地污染(8月22—23日)，采樣當天和前一天氣團來自西北，風速緩慢，造成污染物累積，抬升了PM2.5質量濃度。

2.2 化學組分質量閉合研究

2.2.1 顆粒物化學質量閉合ACMC介紹

氣溶膠化學質量閉合研究的前提是氣溶膠離線濾膜采樣；將濾膜表面收集到的氣溶膠先經恒溫恒濕平衡，天平稱量得到氣溶膠稱重質量(gravimetric PM)，再根據化學分析測試的結果來加合氣溶膠的化學組成成分得到構建質量(reconstructive PM)。通過構建得到的氣溶膠質量與其稱重質量相比較，以驗證化學成分分析的準確性和組分選擇的全面性，同時可以評估稱重的準確性。

在構建氣溶膠化學質量時，根據采樣點的特征和已有化學測定的成分，盡可能考慮到氣溶膠顆粒物的種類。通常情況下，氣溶膠的質量構建主要包含有機顆粒物、元素碳、二次水溶性離子、海鹽、土壤揚塵、無機元素，參考Maenhaut等[29-30]的研究方法。

在本項研究中，因來廣營和垡頭站點缺乏足夠的PTFE濾膜樣品數，地殼元素分析測試的空白值較高，故未采用地殼元素，而采用Ca2+的含量來估算土壤揚塵對PM2.5的貢獻量[30]。在本項研究中，PM2.5采樣點遠離海岸，所以海鹽貢獻沒被考慮。無機元素的含量比較低，在來廣營、垡頭、奧體、建外的數值分別為0.018、0.024、0.022、0.022 μg/m3，對實際PM2.5質量的貢獻遠小于1%，所以在構建質量閉合時直接忽略。

在構建氣溶膠化學質量時，其不確定度除了與儀器分析誤差相關聯外，還與選擇估算的經驗公式有關；而其中從OC到有機顆粒物估算偏差的不確定度最大，具體的選擇標準要結合采樣點的特征來估計，通常在城市背景點這個轉換系數選擇為1.4左右，而在森林海洋等清潔背景點選擇1.8左右[31]，本文采用1.6。除此之外，在構建顆粒物化學質量時，顆粒物吸附的水分(不包括土壤中某些硅酸鹽所帶的結晶水)往往不被考慮；而二次離子和海鹽都具有吸濕性，這都會對構建的顆粒物化學質量引入一定的數據偏差。尤其是采用石英濾膜的數據進行分析，由于采樣誤差(即石英濾膜吸收VOCs)，會導致質量構建值小于稱量值。

2.2.2 顆粒物化學質量閉合ACMC應用研究

根據化學分析測試的數據，可構建出PM2.5的質量濃度。本項研究中，由于采用47 mm石英濾膜用于離子和OC/EC分析，所以選擇了47 mm石英濾膜作為PM2.5稱重質量濃度。構建質量濃度與稱重質量濃度之間的濃度差稱為“未識別”，具體結果見圖3。

圖3 夏季采樣PM2.5質量構建濃度柱形圖

從圖3可知，第二期在奧體和建外采樣中的“未識別”略高，建外顯示出最大值34 μg/m3；而較低的“未識別”值出現在來廣營，為22 μg/m3。PM2.5的質量濃度一般采用PTFE濾膜采樣稱重，由于石英濾膜對VOCs和half-VOCs以及無機氣體都會有一定的吸附，尤其是在高溫度和低濕度的氣象條件下，因此，在顆粒物質量閉合計算中，對于略高的“未識別”，可以理解為47 mm石英濾膜吸收較高的VOCs等而造成采樣正誤差。如圖3 所示，引起在奧體和建外采樣點PM2.5質量閉合計算中“未識別”略高的原因可能是由于第二期采樣期間溫度較高，造成了PM2.5的采樣正誤差。當采用石英濾膜采樣進行ACMC研究，來自稱量與構建之間較高的PM2.5質量濃度差在以前的研究中也出現過，如2003年北京夏季ACMC研究有30%的質量濃度差[31]。

圖4 PM2.5組成成分貢獻圖

分別計算出各組分對PM2.5的貢獻值，再按采樣點求平均值，見圖4。綜合4個采樣點的分析結果整體來看，碳質組分(OM+EC)和二次無機離子是PM2.5的主要組成，貢獻率高達50%以上。碳質組分(OM+EC)對4個采樣點夏季PM2.5的質量濃度貢獻比較穩定，夏季均在1/3左右，且采樣點之間幾乎沒有差別。二次無機離子對PM2.5的貢獻則與采樣期間有關，對PM2.5的貢獻在第一次和第二次采樣期間分別約為30%和20%。二次離子的貢獻在同期不同采樣點則無明顯差異，在來廣營和垡頭采樣點的貢獻分別為30%和32%，在奧體和建外采樣點的貢獻分別為19%和20%。二次無機離子對PM2.5的貢獻在來廣營和垡頭比在奧體和建外明顯高出約30%左右，這說明二次無機離子的貢獻率除了與源排放有關外，可能還受采樣期間的氣象因素影響。另據文獻報道，機動車排放PM10中也含有3.3%～7%的二次離子[32]，所以仍需加強機動車尾氣控制。與2006年北京夏季的在線數據(二次離子的平均貢獻為55%)相比[33]，二次無機離子對PM2.5的貢獻降低了，這與北京空氣質量呈逐年好轉的趨勢相一致[34]。土壤揚塵對PM2.5的貢獻或許多少與采樣頭距離地面高度有關，垡頭和建外的PM2.5采樣器放置于樓頂，避免了收集較多的塵土，對應于較低的土壤揚塵貢獻率，比同期的另一近地面采樣點低10%；土壤揚塵在來廣營的貢獻率最大為10.2%。

從圖4可知，碳質組分和二次無機離子依然是北京市朝陽區2013年夏季采樣期間PM2.5的主要污染物組成，兩者質量貢獻率總和為46%～67%，其中以有機顆粒物的貢獻最為重要(26%～30%)。由此可見，控制OC前體物VOCs是確保PM2.5質量濃度不超標的首要任務。而控制OC前體物，則需要知道其來源，到底是本地的交通、餐飲和建筑、裝潢等排放，還是長距離傳輸過來的燃煤和工業等排放占主導作用。

根據2013年7—9月的PM2.5手工采樣，朝陽區4個采樣點的PM2.5質量濃度及其化學組成的質量閉合研究，得出各采樣點的PM2.5特征。

從Ca2+含量估算土壤揚塵的濃度值，4個采樣點中來廣營對PM2.5的貢獻率最高，為10.2%。來廣營采樣點附近比較開闊，附近的建筑工地、公園裸露地表和道路揚塵可能會抬升局部地區的PM2.5濃度水平。考慮來廣營采樣點位于北五環中路以北1 km，可能會受到較為嚴重的交通道路揚塵的影響。

奧體采樣點位于奧林匹克森林公園北園南門西側(距離北五環500 m)，周邊為綠地，理論上應該是較為清潔的采樣點。這也和其最低的PM2.5質量濃度(81 μg/m3，石英濾膜)及其具有最低的各組分含量相對應。由此可見，在空氣污染嚴重的大環境下，城市綠地還是會對空氣質量的改善起到一定的作用。

和同期采樣的奧體相比，建外的PM2.5日均質量濃度為86 μg/m3，同期平均高出奧體10%。但是建外具有最低的EC對PM2.5貢獻率(3.8%)；建外的有機顆粒物對PM2.5的貢獻率較高(29%)。建外采樣點最低的EC和較高的有機顆粒物貢獻率可能和建外采樣點接近城中心有關，即與采樣點周圍車輛的通行量以及車速和車型(多為汽油車)有關(距離京通快速公路200 m)，采樣點周圍餐飲的排放也不容忽視。在城區，機動車在較低行駛速度下，汽油車釋放大量VOCs，抬升局部地區的有機顆粒物濃度。

3 結論

2013年7—9月，分2期進行采樣，一期采樣點由南向北為垡頭-來廣營，二期采樣點由南向北為建外-奧體，從PM2.5質量濃度分析數據得出：PM2.5中的半揮發性氣溶膠占很大比例；對于同一期采樣，PM2.5質量濃度呈南高北低的趨勢；在采樣期間幾個典型的重污染日數據顯示，北京PM2.5污染主要受南部氣團輸送影響。

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Study on Beijing PM2.5Mass Concentration Characteristics and Aerosol Chemical Mass Closure

LI Hong1,2，LI Guang2，LIU Qian2，BAI Zhi-peng1，YANG Wen1，HAN Bin1，WANG Fei1，WANG Wan1

1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment,Chinese research Academy of environmental Science,Beijing 100012，China 2.Environmental Protection Bureau of Chaoyang District in Beijing,Beijing 100125,China

Field campaigns on PM2.5sampling were conducted at four sites (Laiguangying,Fatou,Olympic park and Jianwai) at Chaoyang District,Beijing,from which totally 164 valid PM2.5filter samples were obtained in 2013 summer. The characteristics of "South-high VS North-low" for PM2.5concentrations in Beijing was clearly presented,with mean concentrations of 85,94,81,86 μg/m3at Laiguangying,Fatou,Olympic park and Jianwai sites,respectively (based on the data from quartz filters). The aerosol chemical mass closure was examined,and the results shown that the mass contributions of carbonaceous component (OM+EC) at four sites were constant,accounted for one third. While,the mass contributions of total secondary ions were related to the sampling periods,with 30% contributions in the first sampling at Laiguangying and Fatou sites and 20% in the second sampling at Olympic park and Jianwai sites. Compared with the other three sampling sites,Fatou site is located in the south part,where air pollution was the most serious,with the highest average concentrations of 26,18.2,10.5, 5.9 μg/m3for organic matter,sulfate,nitrate and ammonium,respectively.

manual sampling;PM2.5concentrations;aerosol chemical mass closure

2014-11-28；

2015-04-22

環保公益性行業科研專項(201309010)；北京市科技計劃課題(Z141100002714002)； 環境基準與風險評估國家重點實驗室自由探索基金項目(2014-GOT-042-N-11)

李 泓(1963-)，女，北京人，學士，高級工程師。

王 婉

X823

A

1002-6002(2015)04- 0035- 09