側壁粗化提高GaN基發光二極管出光效率的研究

李曉瑩,朱麗虹,鄧 彪,張 玲,劉維翠,曾凡明,劉寶林*(.廈門大學物理與機電工程學院,福建廈門36005;.晶能光電有限公司,江西南昌33009)

側壁粗化提高GaN基發光二極管出光效率的研究

李曉瑩1,朱麗虹1,鄧 彪2,張 玲1,劉維翠1,曾凡明1,劉寶林1*
(1.廈門大學物理與機電工程學院,福建廈門361005;2.晶能光電有限公司,江西南昌330029)

采用工藝成熟且成本低廉的芯片技術實現側壁粗化以提高GaN基發光二極管(LED)的出光效率是備受關注的研究課題.通過普通光刻技術和感應耦合等離子體(ICP)刻蝕技術在器件內部引入側壁粗化結構,有效提高了LED芯片的出光效率.由于側壁幾何微元結構的改變,光線到達該界面位置處的全反射作用得到抑制而使芯片的出光總量增加.結果表明,注入電流為350 m A時,具有三角狀側壁粗化結構的LED芯片比傳統LED芯片的輸出光功率增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且側壁粗化后不會影響LED芯片的電學性能和發光穩定性.光強空間分布特性顯示,發光強度的增加主要位于ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的斜角范圍內.

GaN;發光二極管;感應耦合等離子體(ICP)刻蝕;側壁粗化;出光效率

半導體照明光源是近年來快速發展的一種新型固態光源,具有體積小、效率高、壽命長、無污染、色彩豐富等優點[1],被公認為是“世界第四代綠色照明光源”,并且已經在背光源和普通照明領域得到廣泛應用.目前固態莊光照明面臨的關鍵問題是提高其性價比(lm/$),即提高發光效率和降低生產成本.發光效率(又名外量子效率),主要由內量子效率和出光效率共同決定.目前GaN基發光二極管(LED)的內量子效率已經達到80%以上[2-3],進一步提升的空間有限;因此,出光效率成為制約LED發光效率的重要瓶頸.由于LED芯片有源層產生的光從半導體材料向外出射時,受到全反射效應的限制,只有少部分處于逃逸光錐內的光能夠輻射到自由空間,而大部分的光經過多次全反射后最終被半導體材料、有源層或者金屬電極吸收并轉化成熱量,導致芯片出光效率不高.

現階段大多數方法都傾向于采用各種技術在芯片表面制備微結構,例如傳統芯片的p-GaN表面粗化[4-6]、倒裝芯片的藍寶石襯底表面粗化[7-8]、薄膜芯片的n-Ga N表面粗化[9-10]等,以提高LED芯片的正面出光.然而,通過側壁粗化來增加芯片側面出光的研究尚未引起足夠重視.理論分析指出,在GaN材料吸收系數為0.01 cmˉ1,芯片尺寸為1 mm×1 mm的情況下,側壁粗化后可以使芯片的出光效率提高15.3%;如果材料的吸收系數更小,版圖結構經過優化后,芯片的出光效率還能進一步提高[11].Chang等[12]發現使用SiO2作為感應耦合等離子體(ICP)刻蝕掩膜在側壁制備出的微米級半圓狀粗化結構,可以使芯片的輸出光功率增加10.7%.Huang等[13]采用以聚苯乙烯球為掩膜圖形的自然光刻技術和ICP刻蝕技術制備出具有納米柱狀側壁粗化結構的氮化物LED,其輸出光功率也明顯增加.事實上,這些方法較少被人采納和推廣,主要原因是側壁粗化通常需要引入額外工藝,操作不便,可控性差,不適合大規模生產.

本文提出一種基于傳統LED芯片工藝的側壁粗化方法.在不增加工藝步驟的前提下,通過合理的版圖設計,并采用普通光刻技術和ICP刻蝕技術,實現側壁的三角狀粗化.該粗化結構能夠較好地提高LED芯片的輸出光功率,同時對器件的電學性能影響較小,具有更高的出光效率.

1 實 驗

1.1 外延材料

本實驗所用樣品是利用英國Thomas Swan公司生產的50.8 mm 3片型近耦合噴淋式(3×50.8 mm CCS)低壓金屬有機化學氣相沉積(LP-MOCVD)系統在藍寶石襯底上生長的六方結構GaN基LED外延材料.其外延結構自下而上分別為:α-Al2O3(0001)面襯底、厚度為30 nm的GaN低溫緩沖層、1.3μm的非摻雜GaN層、2μm的Si摻雜n-GaN、5個周期的In-Ga N/GaN(3 nm/16 nm)In組分漸變多量子阱有源層、50 nm的p-AlGaN電子阻擋層、200 nm的Mg摻雜p-GaN層、總厚度為20～30 nm的p-InGa N/Al-Ga N超晶格隧穿接觸層和2～3 nm的p-In GaN蓋層.詳細的生長過程和參數設置可參考文獻[14].

1.2 器件制備

1.2.1 版圖設計

本實驗的對比圖形和側壁粗化圖形制作在同一塊光刻掩膜版上,這樣可以保證器件制備過程中工藝條件的一致性.圖1(a)是傳統的用于Ga N基LED芯片(1 mm×1 mm)臺面刻蝕的光刻掩膜版,側壁沒有微結構.圖1(b)是具有三角狀側壁粗化結構的光刻掩膜版,其中三角形的底邊為20μm,底角為26.5°.此尺寸是基于版圖設計和光刻精度等因素綜合考慮而確定的.

1.2.2 制備方法

芯片的制備過程如下:首先使用如圖1所示的光刻掩膜版,通過普通光刻技術將圖形轉移到外延片表面,并在Oxford Plasmalab 100 ICP刻蝕設備中采用Cl2/Ar/BCl3氣體對其進行刻蝕以得到相應的n型臺面結構,厚度約1.2μm;接著電子束蒸鍍厚度為230 nm的氧化銦錫(ITO)作為透明導電層,并在N2環境、500℃條件下退火10 min;然后磁控濺射形成30 nm/1 000 nm的Cr/Au金屬薄膜并結合化學剝離技術制備p電極和n電極;隨后利用等離子體增強化學氣相沉積(PECVD)系統在300℃下生長230 nm厚的SiO2作為鈍化層;最后將藍寶石襯底研磨拋光后,經切割、裂片和無膠填充封裝后制備成單粒燈珠.

采用2種不同光刻掩膜版圖形制備的2種樣品分別命名為樣品1和樣品2.樣品1是傳統矩形側壁結構芯片,樣品2是三角狀側壁粗化結構芯片.與圖1 (b)所示的光刻掩膜版相比,實際制備得到的側壁粗化結構有點類似波浪狀,這是由光刻過程中的光學鄰近效應導致的.制備完成的樣品實物及其側壁形貌如圖2所示.

1.3 性能表征

LED芯片的電流-電壓(I-V)特性曲線采用Keithley2400數字源表與Keithley2015萬用表完成,工作模式為連續電流.LED芯片的光譜測試采用Spectro320e光譜系統和ISP500積分球進行:首先將樣品置于積分球內,通過探針施加電壓發光,然后由光纖傳輸至光譜儀收集.LED芯片的配光曲線通過LED620光強分布測試儀進行測量.

2 結 果

2.1 I-V特性

圖1 用于側壁粗化的光刻掩膜版Fig.1 The photolithography mask for sidewall texturing

圖3顯示了2種樣品的I-V特性曲線,分為反向區(圖3(a))和正向區(圖3(b))2個區域.從圖中可以看出,無論是反向區還是正向區,2種芯片的I-V特性沒有顯著變化,都維持著較好的整流特性.在芯片兩端施加ˉ5 V的電壓時,樣品1和2的漏電流分別為75.14和76.56μA.這說明采用相同的ICP刻蝕工藝(包括ICP刻蝕參數、樣品的刻蝕位置和刻蝕厚度等)在側壁形成三角狀微結構的過程中,既不會造成額外的材料損傷而引起缺陷密度增加,也不會產生過剩的電荷累積損傷效應[15],所以沒有出現漏電流明顯增大的現象.當輸入電流為350 m A時,相比樣品1,樣品2的正向電壓僅升高0.007 2 V,上升幅度很小.這意味著ICP刻蝕不會使三角狀側壁芯片的串聯電阻增大.另外,我們發現上述漏電流的數量級整體偏高,這可能與芯片制備過程中鈍化層和電極的工藝順序不合理有關;另一方面,正向導通電壓也比正常情況下的數值大,這主要是p-AlGaN和p-GaN層的生長參數未經優化引起的.這些不足之處,還有待進一步證實和改進.

圖2 所制備的2種樣品的實物照片及其側壁的掃描電鏡圖Fig.2 Microscope photographs of two types of fabricated LED chips and SEM images of their sidewalls

圖3 2種樣品的I-V特性曲線Fig.3 I-V characteristics of the two types of LED samples

2.2 電致發光(EL)特性

圖4是2種樣品的EL譜以及主波長(λD)和半高寬(FWH M)隨電流變化的關系曲線.如圖4(a)所示,當輸入電流為350 m A時,與樣品1相比,樣品2的EL強度有所增加,可以初步說明三角狀側壁結構具有較好的光子提取作用.另外,如圖4(b)所示,隨著輸入電流的持續增加,這2種芯片的λD不斷藍移;當輸入電流大于800 m A以后基本穩定.我們知道,在不同的輸入電流下,極化效應和熱效應同時存在,λD移動是二者共同作用的結果[16-17].在小電流區域,隨著電流的不斷增大,極化電場被載流子部分屏蔽,量子阱能帶傾斜減弱,λD不斷藍移;而在大電流區域,熱效應逐漸抵消極化作用,帶隙收縮引起λD藍移幅度減小,甚至不發生移動.但是隨著輸入電流的增加,阱層材料的能帶填充效應不斷增強[18],使FWHM呈單調增大的趨勢.在輸入電流相同的情況下,2種樣品的λD和FWHM基本一致,說明側壁粗化結構不會對芯片的λD和FWHM產生顯著影響.

圖4 2種樣品的EL光譜特性Fig.4 EL characteristics of the two types of LED samples

2.3 輸出光功率-電流(Lop-I)和外量子效率-電流(EQE-I)特性曲線

為了進一步研究芯片的電光轉換性能,圖5給出了2種樣品的Lop-I和EQE-I特性曲線.當輸入電流從20 m A逐漸增大到400 m A時,2種芯片的Lop基本保持線性增加;在電流大于400 m A以后,Lop隨電流增加而增大的趨勢逐漸變緩,但是直到電流接近1 000 m A時仍未達到飽和.這表明芯片量子阱中電子與空穴的復合效率較高.在輸入電流相同的情況下,相比樣品1,樣品2的Lop都有不同程度的增加.當輸入電流為350 m A時,后者的Lop比前者增加20.6%,這說明三角狀側壁結構能夠有效提高LED芯片的Lop.其原因是側壁微結構可以減少n-GaN、有源層以及p-Ga N與空氣分界面處光子發生全反射的幾率.

這里,EQE定義為Lop與輸入電功率的比值.從圖5可以看出,隨著輸入電流的不斷增加,EQE先快速升高;當電流大于400 m A以后,又開始緩慢下降.這說明輸入電流較小時,電流擴散性能良好,有利于Lop的增加,所以EQE不斷提高;而輸入電流較大時,芯片內部由于電子泄露和俄歇效應的存在[19],尤其是電流擁擠效應引起自身發熱嚴重,導致EQE衰減較為明顯.當輸入電流為350 m A時,相比樣品1,樣品2的EQE提高20.5%.假設2種樣品的內量子效率相同,那么EQE的提升可以認為是芯片出光效率得到改善的結果.

圖5 2種樣品的Lop-I和EQE-I特性曲線Fig.5 Lop-I and EQE-I characteristics of the two types of LED samples

2.4 光強空間分布特性

圖6是350 m A輸入電流下2種樣品的光強分布曲線.從圖中可以看出,這2種芯片的發光特性大致相同,光強主要分布在以法線為基準方向的±60°的張角范圍內.其中在ˉ15°～+15°的范圍內,光強較大且基本保持不變;在ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的范圍內,達到最大并保持恒定;在ˉ60°～ˉ35°和+35°～+60°的范圍內,開始快速減小直到消失.這種光強分布的不均勻性與芯片特殊的大功率無膠封裝形式有關[20].相比樣品1,樣品2的光強在近表面區ˉ20°～+20°的張角范圍內增加幅度很小,而在斜角方向ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的范圍內明顯增大.這說明三角狀微結構能夠使更多的光子從芯片側壁直接出射,再經過特定形狀的反射腔反射和透鏡折射后到達外界空氣中,與前面得到的結論比較吻合.

圖6 2種樣品的光強分布曲線Fig.6 Light intensity distributions of the two types of LED samples

3 結 論

本文通過普通光刻技術和ICP刻蝕技術,制備了傳統矩形側壁結構LED芯片和三角狀(底邊長20 μm,底角約26.5°)側壁結構LED芯片.當輸入電流為350 m A時,相比傳統矩形側壁結構的樣品1,具有三角狀側壁粗化結構的樣品2的Lop增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且芯片的電學性能和EL特性幾乎不受影響.另外,光強空間分布特性顯示,樣品2的發光強度增加主要發生在ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的斜角范圍內.結果表明,三角狀側壁結構能夠有效提高LED芯片的出光效率.實驗中的樣品采用傳統芯片工藝流程制作,沒有增加工藝復雜度,適合大規模的商業化生產.

致謝 感謝廈門大學電子科學系呂毅軍副教授在芯片測試方面給予的指導和有益討論,也感謝廈門市信達光電科技有限公司杜濤工程師在芯片封裝工藝過程中提供的幫助.

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Enhanced Light Output Efficiency of GaN-based Light-emitting Diodes by Sidewall Texturing

LI Xiao-ying1,ZHU Li-hong1,DENG Biao2,ZHANG Ling1, LIU Wei-cui1,ZENG Fan-ming1,LIU Bao-lin1*
(1.School of Physics and Mechanical&Electrical Engineering,Xiamen University, Xiamen 361005,China;2.LatticePower Corporation,Nanchang 330029,China)

:Using the mature and low-cost chip technology to achieve textured sidewalls for more efficient GaN-based light-emitting diodes(LED)has become a research focus.In this paper,the conventional lithography and inductively coupled plasma(ICP)etching techniques are adopted to fabricate LED chips with the sidewall-textured structure to enhance the light output efficiency.Due to micro-geometrical changes of sidewalls,the output intensity of the laterally propagated light can be improved by suppressing the total internal reflection at interfaces.The result shows that the light output power of the LED chips with triangle-textured sidewalls is enhanced by 20.6%,which leads to an increase of 20.5%in light output efficiency,as compared to that of conventional LED chips at an injection current of 350 m A.Meanwhile,the electrical performance is not obviously degraded and the electroluminescence is stable after the sidewall texturing.The light emission pattern indicates that the enhancement appears primarily along the oblique directions, within the angle regions ofˉ35°toˉ20°and+20°to+35°.

Ga N;light-emitting diode(LED);inductively coupled plasma(ICP)etching;sidewall texturing;light output efficiency

TN 383+.1

A

0438-0479(2015)03-0384-06

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.03.017

2014-10-30 錄用日期:2015-01-28

國家自然科學基金(11104230,60276029)

*通信作者:blliu@xmu.edu.cn

李曉瑩,朱麗虹,鄧彪,等.側壁粗化提高GaN基發光二極管出光效率的研究[J].廈門大學學報:自然科學版,2015, 54(3):384-389.

:Li Xiaoying,Zhu Lihong,Deng Biao,et al.Enhanced light output efficiency of GaN-based light-emitting diodes by sidewall texturing[J].Journal of Xiamen University:Natural Science,2015,54(3):384-389.(in Chinese)