InGaN/GaN量子阱太陽能電池研究進展

賴萌華,張保平

(廈門大學信息科學與技術學院,福建廈門361005)

·綜 述·

InGaN/GaN量子阱太陽能電池研究進展

賴萌華,張保平*

(廈門大學信息科學與技術學院,福建廈門361005)

InGaN/GaN量子阱太陽能電池在擴寬氮化物半導體太陽能電池光譜響應和提高電池效率方面有較大優勢,近幾年來受到了廣泛關注．本文回顧了InGaN/GaN量子阱電池發展歷程,論述了量子阱區域結構設計和外界條件對InGaN/GaN量子阱電池效率的影響,介紹了為提高InGaN/GaN量子阱電池效率所進行的關鍵工藝技術研究,總結了實現高效InGaN/GaN量子阱電池需要解決的問題和可能解決方案,為高效InGaN/GaN量子阱電池的實現提供參考．

InGaN/GaN量子阱;太陽能電池;氮化物半導體;GaN;InGaN

InxGa1-xN(x為In元素的原子分數，即In組分)三元合金材料通過改變In的組分可以實現從窄帶隙(InN:0.64 eV)到寬帶隙(GaN:3.4 eV)的連續調節,可吸收光波段從近紅外一直延伸到紫外,基本覆蓋了整個太陽光譜[1],InGaN材料帶隙對應的AM1.5(AM表示大氣質量，數字1.5表示太陽光通過大氣實際距離與大氣垂直垂直厚度的比值，下同)太陽光譜的覆蓋范圍如圖1所示.同時InGaN材料具有光吸收系數高(達到10-5cm-1)、耐高溫、抗輻射性好等特點,已成為制備太陽能電池的理想材料,為實現高效多結(multiple junction,MJ)太陽能電池[2]提供了可能．

在理想情況下,MJ的InGaN太陽能電池的理論效率最高可達到85%[3]．2005年,Jani等首先利用InGaN材料制備了p-i-n型異質結和量子阱2種結構的太陽能電池,并測量在紫外及白光輻照下電池的響應特性[4]．2007年他們進一步制備了In組分為0.05的具有2.4 V開路電壓、內量子效率為60%的p-i-n型In0.05Ga0.95N/GaN異質結太陽能電池[5],并指出InGaN材料的相分離[6]和較高的電極接觸電阻會對電池性能產生不利影響．2008年，Neufeld等通過優化頂部電極接觸層,制備了p-i-n型In0.12Ga0.88N/GaN異質結太陽能電池,在AM0(1 366 W/m2)太陽光譜輻照下,得到電池的峰值外量子效率為63%、內量子效率達到94%[7]．同年,Zheng等制備了晶體質量較好的p-i-n型In0.1Ga0.9N/GaN異質結電池[8],在AM1.5(1 000 W/m2)太陽光譜輻照下,得到的電池的開路電壓為2.1 V、填充因子達到81%．在研究InGaN/GaN異質結電池的同時,研究者們也相繼對InGaN同質結太陽能電池進行了研究．2007年,Yang等制作了In組分約為0.18的p-n型InGaN同質結電池[9],但受p型InGaN層摻雜困難和質量較差的影響,在紫外輻照下只得到了0.43 V的開路電壓．2008年,Chen等制備了第一個In組分達到0.3的p-i-n型InGaN同質結電池[10],在紫外激光輻照下,得到電池的開路電壓為2.5 V,但由于In組分增大引起材料質量下降,影響了電池性能．2012年,Cai等對比研究了具有相同耗盡區寬度(150 nm)的不同In組分(0.12和0.15)的p-i-n型InGaN同質結和In組分(0.135和0.16)異質結太陽能電池特性[11],異質結電池性能相比同質結電池較好,InGaN材料質量與外延結構的設計密切相關,隨著In組分增大,材料的質量降低．他們指出受高In組分InGaN材料質量和p型摻雜的困難限制,異質結的InGaN太陽能電池與同質結電池相比是發展高In組分InGaN電池的較好結構選擇．不管是同質結還是異質結InGaN太陽能電池結構,以InGaN作為吸收層的太陽能電池的光譜響應吸收端大約在420 nm,限制了電池的轉換效率,而電池效率的提高,需要擴展電池的光譜響應來與太陽光譜更加匹配,這就要求提高InGaN 吸收層的In組分．然而,提高In組分會增大與GaN之間的晶格失配,在材料中引入大量缺陷,對電池性能產生負面影響．

而InGaN/GaN量子阱結構的太陽能電池的本征層由帶隙窄的InGaN材料作為勢阱層和帶隙寬的GaN材料作為勢壘層周期性交替生長組成,也可能利用雙軸應力保持不同材料共格生長,形成應變結構[12],能夠減緩材料間晶格失配引起的應力積累,有利于生長高In組分材料進而擴大光譜響應范圍．因此,可以通過在電池中引入量子阱結構以增加薄膜中In的組分,同時利用勢阱和勢壘能帶結構的調控有效調節電池的吸收帶隙,從而擴展電池的吸收光譜[13]．2009年,Dahal等制備了本征光吸收層由8個周期的In0.3Ga0.7N/GaN(InGaN阱厚/GaN壘厚為3 nm/8 nm)量子阱組成的太陽能電池[14]來抑制InGaN合金層的相分離,電池的外量子效率響應在波長420 nm達到40%,響應光譜超過了450 nm,并指出了窗口層、有源區吸收層厚度和晶體質量等是限制電池量子效率的因素,這是第一次報道的具有較寬的光譜響應且外量子效率較高的InGaN量子阱太陽能電池．2010年,他們又制備了前表面鍍減反射膜,由12個周期組成底面增加反射鋁鏡的In0.35Ga0.65N/GaN量子阱電池[15],在AM1.5太陽光譜的30倍光強下使電池的轉換效率達到3.03%．2011年,Liou等在SiCN/Si(111)襯底上制備了InGaN/GaN量子阱結構太陽能電池[16],通過優化量子阱區域的設計(In組分0.19～0.36,量子阱寬度2.3～12 nm,量子阱周期5～25對),制備了本征光吸收層由20個周期組成的In0.19Ga0.81N/GaN(2.3 nm/12.7 nm)量子阱電池,電池的轉換效率達到5.95%,電池結構如圖2所示．同年,Farrell等通過在量子阱層兩側添加高摻雜的p型GaN層和n型GaN層,減小由量子阱數目增加導致的極化效應對電池的負面影響,并對p型GaN窗口層粗化來減小電池表面的反射損失,制備了由30個周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太陽能電池[17],將電池的外量子效率響應波長提高到520 nm,電池的結構如圖3所示．之后,Bae等利用激光剝離技術和鍵合技術將在藍寶石襯底上生長的量子阱結構電池轉移到導熱性較好的硅襯底上,制備了具有底面反射鏡和電池前表面粗化的垂直結構InGaN/GaN量子阱電池[18],提高了電池的散熱效率,增加了電池的有效光吸收．垂直結構電池的短路電流、填充因子和外量子效率光譜響應相對傳統側向結構電池獲得了提高,電池的轉換效率達到2.3%．此外,研究者們也通過其他的工藝,如在電池前面制備納米結構[19]、減反射介質膜、底面制備反射鏡[20]等,以提高InGaN/GaN量子阱電池的性能．

本文著重對影響InGaN/GaN量子阱太陽能電池效率的因素及提高InGaN/GaN量子阱太陽能電池效率的關鍵工藝兩方面進行介紹．

圖1 InGaN材料帶隙對應的AM1.5太陽光譜的覆蓋范圍,右側圖為一般的MJ太陽能電池材料(Ge、GaAs、GaInP)對應的帶隙[1]

圖2 SiCN/Si(111)襯底上制備的InGaN/GaN量子阱太陽能電池結構圖[16]

圖3 In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太陽能電池結構圖[17]

1 影響InGaN/GaN量子阱太陽能電池效率的因素

InGaN量子阱區域中的In組分、量子阱的周期、壘的厚度、阱的厚度[21]、摻雜及光強和溫度會對電池的有效吸收帶隙、晶體質量、載流子的輸運與收集產生影響,從而影響電池的性能．影響InGaN量子阱太陽能電池性能的因素主要分為量子阱區域結構設計和外界測試條件2個方面．

實線箭頭和虛線箭頭分別表示“增加”和“減小”的變化趨勢.

1.1 量子阱區域結構設計對電池特性的影響

InGaN/GaN量子阱太陽能電池量子阱區域結構設計對電池特性的影響如圖4所示.

1.1.1 量子阱區域In組分

2013年Choi等制備了由5個周期的InGaN/GaN(3 nm/10 nm)量子阱組成的、In組分分別為0.17和0.25的太陽能電池,研究了不同In組分對InGaN/GaN量子阱太陽能電池的載流子逃逸的影響[22]．In組分為0.25的電池的短路電流密度、開路電壓和填充因子相對In組分為0.17的電池較小,雖然外量子效率響應光譜向長波段移動(即紅移),但外量子效率較低.主要是由于In組分增大導致晶體質量下降和阱中極化效應增強,使載流子的逃逸幾率減?。?014年,Kim等制備了In組分分別為0.05，0.15，0.28的由7個周期的InGaN/GaN (3 nm/10 nm)量子阱組成的垂直結構太陽能電池,研究了In組分對電池載流子輸運的影響[23],電池的結構如圖5所示．隨著In組分的增大,電池的短路電流密度增加,而開路電壓和填充因子下降．在3種波段電池中,In組分為0.28的量子阱太陽能電池的短路電流密度和外量子效率響應范圍最大,而開路電壓和填充因子最小,這些結果也是由于高In組分引起材料晶體質量和載流子輸運效率下降造成的．Zhao等制備了雙In組分的InGaN/GaN量子阱太陽能電池來提高電池的外量子效率的響應范圍[24]．電池的本征光吸收層由8個周期的In0.15Ga0.85N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱和8個周期的In0.23Ga0.77N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱組成,與本征光吸收層由16個周期組成的In0.19Ga0.81N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱太陽能電池的特性相比，電池的短路電流和轉換效率比單In組分的InGaN量子阱電池分別提高了65%和13%,外量子效率響應波段從430 nm擴充到了475 nm．高能光子被上層的低In組分的量子阱吸收,低能光子被下層的較高In組分的量子阱吸收,因此擴充了電池對入射光的吸收范圍．

總體來講,InGaN/GaN量子阱區域中In組分的增加,可以降低電池的有效吸收帶隙,增加光吸收的范圍,使電池的短路電流獲得提升,擴寬光譜響應范圍;但In組分的增大也使InGaN阱層與GaN壘層間晶格失配引起的應力積累增大,釋放應力造成缺陷,引起晶體質量下降,載流子復合增大;同時In組分增加,勢阱加深,阱中的極化效應增強,影響光生載流子的逃逸,導致電池短路電流、開路電壓和填充因子減?。虼?在量子阱區域設計中需要通過優化In組分,來權衡晶體質量和載流子輸運與電池有效光吸收的關系,從而提高電池的性能．

圖5 垂直結構的InGaN/GaN量子阱太陽能電池結構圖[23]

1.1.2 量子阱周期數目

2013年,Sirona等利用金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)法在藍寶石襯底上外延生長了量子阱周期分別為5,15,30的In0.12Ga0.88N/GaN(1.3 nm/8 nm)量子阱太陽能電池[25]．隨著量子阱周期的增加,電池在380 nm波長的峰值外量子效率增加,但電池的并聯電阻略微減小,串聯電阻增大,這是由量子阱周期增大引起晶體質量下降造成的．2014年,Yang等研究了量子阱周期數對InGaN/GaN 量子阱太陽能電池光譜響應的影響[26],他們制備了周期數分別為15，25，30 的In0.18Ga0.82N/GaN(3 nm/7.5 nm)量子阱太陽能電池．隨著量子阱數目從15增加到25,電池的光吸收增大,但光譜響應沒有得到提高,主要是由于量子阱數目增加導致耗盡區電場下降,使載流子的收集效率較低;而量子阱周期為30時,電池在大于370 nm的中長波段(該波段只在量子阱中有吸收)的光譜響應顯著下降,主要是由于量子阱數目的增加使阱層應力釋放概率增大,載流子復合增加,影響了光生載流子的收集．

總之,量子阱周期的增加能夠使阱中俘獲光子的數目增多,增加電池對光子的吸收效率,提升電池的短路電流密度;但量子阱周期的增加使耗盡區長度增大,降低了耗盡區電場,影響了光生載流子的收集;同時量子阱周期的增加使量子阱區域中InGaN阱層與GaN壘層間的晶格失配產生的應力積累增大,引起材料缺陷增加,晶體質量下降,使得載流子輸運過程中的復合損耗增大,導致電池的開路電壓下降．因此,在量子阱區域結構設計過程中,需要合理選擇量子阱周期，使量子阱周期增加導致的入射光吸收增大引起的正面效果超過量子阱周期增加產生的復合損耗對電池性能帶來的負面效應,從而提高電池的效率．

1.1.3 量子阱區域InGaN阱層的厚度

2014年,Redaelli等研究了量子阱厚度對InGaN/GaN量子阱太陽能電池的有效帶隙和轉換效率的影響[27]．本征吸收層由30個周期的In0.12Ga0.88N/GaN量子阱組成,壘厚固定為8.5 nm,改變阱厚分別為1.3,3.1和5.4 nm．阱厚為3.1 nm的電池短路電路密度最大,相對阱厚為1.3 nm的電池的光譜響應發生紅移,但開路電壓、填充因子相對較小,轉換效率大約只有阱厚為1.3 nm的電池的1/2;而阱厚為5.4 nm的電池的短路電流密度和開路電壓最小,在波長370 nm的峰值外量子效率最低．主要是由于隨著阱厚的增加,帶間躍遷能降低,電池吸收邊紅移,增加了電池的光吸收,但阱厚增大也提高了阱層應力釋放的概率,阱層缺陷密度增大,載流子復合增加,所以在較厚的阱中,器件性能的改善并不明顯．Chen等在藍寶石襯底上制備了隨著外延生長方向阱厚不斷減小、量子阱厚度呈現階梯變化的InGaN/GaN量子阱太陽能電池[28],獲得了晶體質量較好、與太陽光譜更加匹配的結果．電池結構設計如圖6所示,本征光吸收層由4組5個周期的In0.16Ga0.84N/GaN量子阱(壘厚均為3 nm；阱厚沿生長方向由下至上分別為1.8，2.6，3.4，4.2 nm)組成,與由20個周期的In0.16Ga0.84/GaN(3 nm/6 nm)量子阱組成的普通InGaN/GaN量子阱電池的特性相比，阱厚階梯變化的電池的短路電流密度和轉換效率比普通結構量子阱電池分別提高了27.12%和56.41%,外量子效率響應譜的截止邊也從450 nm擴展到470 nm,在波長375 nm的峰值外量子效率也從24%提高到了32%．阱厚階梯改變的電池使短波長區域的光子被較薄的具有較大有效吸收帶隙的量子阱吸收,而長波長區域的光子被較厚的量子阱吸收,從而擴寬了電池的外量子效率光譜響應范圍,提高了電池的轉換效率．

圖6 階梯改變阱厚的InGaN/GaN量子阱太陽電池結構圖[28]

雖然量子阱區域阱厚的增加能夠減小阱中量子化能量及有效內建電場,降低電池光吸收的有效帶隙,提高電池對低能光子的吸收,但阱厚增大也延長了載流子逃逸的時間,不利于載流子的輸運,從而影響電池的短路電流;另外,阱厚較大時,阱中應力積累增加,導致阱的缺陷密度增大,使載流子的復合概率增大,電池的開路電壓下降．因此,在量子阱區域結構設計中也應當合理設計量子阱區域的阱厚來權衡電池的有效吸收帶隙、晶體質量與載流子收集和輸運的關系．

1.1.4 量子阱區域GaN壘層的厚度

2012年,Wierer等制備了壘厚分別為3，6.3和10 nm,由15個周期的量子阱組成,阱厚固定為2.7 nm的In0.21Ga0.79/GaN量子阱太陽能電池[29],研究了壘厚對電池的吸收、內量子效率和電學性能的影響．結果發現,壘厚為6.3 nm的電池的開路電壓和轉換效率最大,而壘厚為3 nm的電池的峰值內量子效率最高．隨著壘厚的增加,外量子效率光譜響應紅移,電池的短路電流密度和填充因子下降．主要是由于壘厚增加,導致阱中極化電場增強,引起阱中的躍遷能改變,降低了電池的有效吸收帶隙,增加了電池對低能光子的吸收,但壘厚增加,勢壘加深,使載流子的收集效率下降,影響電池的短路電流;且壘厚增大,使阱層應力積累較大,增加了缺陷的產生,載流子的復合增大,使電池的漏電流增大,導致電池的開路電壓下降．Watanabe等也制備了壘厚分別為3和9 nm，由33個周期的In0.14Ga0.86N/GaN量子阱組成的阱厚固定為4 nm的量子阱太陽能電池[30],研究了量子阱區域的壘厚對電池性能和晶體質量的影響,得到了類似的結論．壘厚為3 nm的電池的開路電壓較小,主要是由于電池的陷阱輔助隧穿電流較大,使電池的反向漏電流較大．同年,Lang等通過改變量子阱的壘厚和測試溫度對InGaN/GaN量子阱電池中的載流子輸運機制進行了研究[31],其中量子阱的光吸收層由15個周期的In0.11Ga0.89N/GaN量子阱組成,阱厚為2.5 nm,壘厚分別為3.8,6.5和9.7 nm．結果表明載流子輸運主要包括載流子隧穿和熱發射,在壘層較薄、測試溫度較低時,隧穿在載流子輸運中占主要位置,而隨著溫度升高和壘厚增加,熱發射主導載流子輸運;隨著溫度升高,載流子的熱發射概率增大,能夠補償由于壘層較厚導致的隧穿概率下降．最近,Yang等通過改變量子阱區域的壘厚,研究了極化效應和pGaN層電阻率對InGaN/GaN 量子阱太陽能電池光譜響應的影響[32]．本征光吸收層由壘厚分別為15,7.5和3.75 nm、阱厚固定為3 nm、15個周期的In0.3Ga0.7N/GaN量子阱組成．壘厚為7.5 nm的電池的外量子效率在波長大于370 nm的中長響應波段最高,當壘厚從15 nm降為7.5 nm時,電池的外量子效率增大,主要是由于壘厚的降低導致阱中極化電場減小,載流子隧穿增強；而當壘厚降為3.75 nm時,外量子效率迅速下降,可能與p-GaN層較低的有效空穴摻雜導致的較高的電阻率降低了耗盡區電場強度有關．

可見,量子阱區域壘厚的增加,導致阱中極化電場增強,使電子與空穴的波函數重疊降低,電池有效吸收帶隙減小,擴寬了電池的吸收光譜;同時壘厚增加,導致量子阱能帶傾斜加劇,不利于阱中載流子的隧穿,影響載流子的收集；且壘厚增大,使阱層應力積累較大,增加了缺陷的產生,導致載流子的復合增大,從而對電池的內量子效率和漏電流產生負面影響．因此,在量子阱區域結構設計中應當合理考慮量子阱區域的壘厚,權衡壘厚對電池的有效吸收帶隙、載流子收集和晶體質量的影響．

1.2 外界測試條件對電池特性的影響

InGaN材料本身具有的光吸收系數高、抗輻射強、熱性能好等特點,使InGaN太陽能電池成為高效率聚光器和航天領域應用的理想選擇．通過聚光,可以在特定的器件面積上使更多的太陽光能量轉換成電能,減小太陽能發電成本;同時,太陽能電池在聚光條件下可以獲得更高的效率．然而,由于入射到電池內的光的一部分會轉換為熱能以及大電流下器件發熱,會使電池的溫度升高,且這種效果隨聚光強度的增大而增大．除了大電流引起的高溫,InGaN太陽能電池有時也會應用在高溫環境下．量子阱結構的電池與傳統異質結結構的電池相比,能夠較好地補償由于光強增大導致電池溫度升高引起電池的轉換效率和開路電壓下降的不利影響[33],在聚光應用方面有較好的前景．而光強和溫度是影響InGaN/GaN量子阱太陽電池效率和聚光方面應用的重要因素,光強和溫度對InGaN/GaN量子阱太陽電池性能的影響如圖7所示．

實線箭頭和虛線箭頭分別表示箭頭兩端所連接框內的屬性間相同和相反的變化趨勢.

1.2.1 光 強

2011年Yang等在圖形化藍寶石襯底上生長了具有藍光波段帶隙、10個周期的InGaN/GaN(2.5 nm/14.5 nm)量子阱太陽能電池[34],并對電池的前表面粗化和鍍上SiO2層作為減反射膜和鈍化層,將測試光強從1倍增加到150倍,研究了量子阱太陽電池的聚光特性．在聚光條件下,電池的開路電壓與光強滿足以下關系：

(1)

其中Voc(1)為1倍光強下電池的開路電壓,Jsc為電池的短路電流密度,J0為電池的反向飽和電流密度,C為聚光倍數,n為理想因子,kB為玻爾茲曼常數,T為絕對溫度,q為電荷量．

在食品重金屬檢測儀開機預熱20min之后，用銀片對儀器進行初始化。對大米標準物質GBW（E）100377進行12次檢測以確定儀器準確性與重復性。檢測完成后用試樣杯稱取每個米粉樣品約10.5g。按照LS/T 6115-2016[5]對每個樣品進行2次獨立重復檢測，取其均值為檢測結果。

電池的轉換效率在光強100倍時達到峰值,為2.23%,與1倍光強測試相比,電池的轉換效率提高了4.7%,開路電壓增加了9.6%,填充因子下降了5.4%．隨著光強的增大,電池的開路電壓呈對數增加,而填充因子略微下降,轉換效率先增加后減小,主要是由于在串聯電阻上的功率損耗因光電流增加而增大．2012年,Zhang等利用MOCVD外延生長也制備了由8個周期的InxGa1-xN/GaN(3 nm/15 nm)量子阱組成的藍光波段帶隙太陽能電池[35],并將測試光強從1倍增加到465倍，研究了電池的聚光特性．結果表明電池的開路電壓在光強為333倍時達到了峰值,為2.45 V,與1倍光強相比,開路電壓提高了19%,電池的轉換效率提高了20%．電池的短路電流密度隨光強增大呈線性增加,開路電壓隨光強增大呈對數增加,達到峰值后下降,填充因子在光強增加到100倍之后開始增加,可能由于隨著光強增大導致電池熱效應提高了材料的導電性．

總之,隨著光強的增加,電池的光生載流子增多,提高了電池的短路電流;而開路電壓在一定范圍內,隨測試光強的增加呈對數增大,但當光強增加到一定程度時,電池的溫度升高,使本征載流子密度增加,電池的反向飽和電流增大,導致開路電壓隨光強增大而減小;同時電池電流的增加引起串聯電阻的熱效應使電池產生功率損耗,降低了電池的性能．因此,為提高InGaN/GaN量子阱太陽能電池在聚光方面的應用,應通過如電池前表面粗化、鍍減反射膜、設計垂直結構等增加對入射光吸收,同時要降低由于p型歐姆接觸、鍵合層、襯底等引起的串聯電阻增加導致的功率損耗的影響．

1.2.2 溫 度

2009年,Jeng等制備了In組分分別為0.28和0.2、由5個周期的InGaN/GaN(3 nm/7 nm)量子阱組成的太陽能電池[36],并研究了溫度對兩種量子阱結構電池性能的影響．隨著電池溫度的升高,兩種電池的短路電流密度增長緩慢而開路電壓迅速下降,而In0.2Ga0.8N/GaN量子阱電池的短路電流隨溫度的變化較明顯．主要是由于溫度升高使低能勢壘的光生載流子較易從阱中逸出,提升了電池的短路電流;同時溫度升高也增加了載流子的復合概率,電池的反向飽和電流增大,使電池的開路電壓下降．隨著溫度從室溫增加到100 ℃,電池的轉換效率增加；當溫度繼續增加時,電池的轉換效率下降.這主要是由于電池的開路電壓和短路電流隨溫度變化的影響．2011年,Asgara等通過理論模擬對比了p-i-n型異質結和量子阱兩種結構的InGaN太陽能電池的特性,并研究了溫度對兩種結構電池性能的影響[37]．p-i-n型異質結構的InGaN電池的本征層由In0.3Ga0.7N構成,而InGaN量子阱結構的光吸收層是由25個周期的In0.63Ga0.37N/In0.1Ga0.9N (1 nm/5 nm)量子阱組成．隨著溫度的升高,兩種結構的電池的轉換效率下降,主要是由于溫度升高導致的帶隙收縮引起的短路電流增加的程度小于溫度升高使載流子復合損耗增大、開路電壓下降的程度．同年,Neufeld等制備了30個周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太陽能電池[38],并將測試溫度從22 ℃增加到115 ℃,研究溫度對電池性能的影響．在AM1.5太陽光譜的1倍光強的室溫(22 ℃)測試條件下,電池的短路電流密度、開路電壓、填充因子和峰值功率密度分別為2 mA/cm2、2.04 V、63%和2.63 mW/cm2．隨著溫度的升高,電池的短路電流密度增大,開路電壓線性下降,峰值功率密度向低電壓方向移動,外量子效率響應光譜紅移．主要是由于溫度升高使InGaN材料帶隙收縮,增加了電池對低能光子的吸收．電池的峰值功率密度隨著測試溫度增加到70 ℃時,達到2.72 mW/cm2,而隨著測試溫度繼續增大,峰值功率密度達到飽和,在溫度為115 ℃時,峰值功率密度緩慢下降

表1 表面納米結構InGaN/GaN量子阱太陽能電池的性能特性

隨著溫度的升高,InGaN材料的帶隙收縮,增加了電池對低能光子的吸收;同時溫度升高也促進了載流子的熱發射,使載流子較易從阱中逸出,提高了電池的短路電流密度;但溫度升高也使載流子復合增大導致電池的反向飽和電流增加,開路電壓下降;另外,隨著溫度的升高材料導電性增強,電池的串聯電阻減小,提高了電池的填充因子．因此電池的性能隨溫度的變化受電池的開路電壓、短路電流和填充因子隨溫度變化的綜合影響．

2 提高InGaN/GaN量子阱太陽能電池效率的關鍵工藝

近年來,許多研究者通過電池的制備工藝,來改善InGaN/GaN量子阱太陽能電池對光的利用率．他們從減少電池表面的光反射損失和提高電池對光的二次利用出發,來提高電池的性能,主要通過在電池前表面制備減反射結構(包括納米結構陣列、減反射介質膜及對電池表面粗化)、在電池底面沉積反射鏡、采用垂直結構的量子阱電池等．

2.1 前表面制備減反射結構

2.1.1 納米結構陣列

2.1.2 減反射介質膜

一些研究者也通過在電池表面鍍減反射介質膜來較大程度增加對電池的光吸收．可以通過對介質膜的材料、厚度、周期等進行優化,使減反射介質膜的反射譜在太陽能譜能量主要集中的波段的反射率較小,減小電池表面的反射損失;同時減反射介質膜可以作為鈍化層,降低電池表面的復合,減小電池的漏電流[44]．2014年,Young等在由30個周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/4 nm)的量子阱構成的太陽能電池表面制備了由6個周期的Ta2O5/SiO2雙層介質膜組成的寬帶減反射介質膜[20],寬帶減反射介質膜在AM0太陽光譜輻射的能量集中的波段365～1 771 nm之間的平均反射率達到2.4%,同時在電池底面鍍上由14個周期的Ta2O5/SiO2雙層介質膜組成二向分色鏡,使電池的轉換效率提高了37.5%,達到3.33%．

2.1.3 表面粗化

表2 具有反射鏡結構的InGaN/GaN量子阱太陽電池特性

2.2 底面制備反射鏡

通過在電池的底層沉積較高反射率層作為反射鏡來提高電池的光生電流,能夠將未被電池吸收層完全吸收的光通過底面反射鏡反射回本征吸收層,對光進行二次利用,提高光吸收的有效長度,增加電池的光吸收．沉積的高反射率層主要包括金屬層和介質膜分布布拉格反射鏡(distributed Bragg reflector，DBR)．表2列出了不同研究者制備具有反射鏡結構的InGaN/GaN量子阱太陽電池特性．

2.2.1 金屬反射鏡

金屬反射鏡制備工藝簡單,它在可見光波段及更長波段的反射率較高,既可以作為反射鏡也可以作為歐姆接觸層．2009年,Tsai等利用激光剝離技術剝離藍寶石襯底并沉積金屬銀層作為反射鏡制備了無襯底的8個周期的In0.23Ga0.77N/GaN(3 nm/20 nm)量子阱太陽能電池[45]．電池的短路電流密度獲得了提高,轉換效率是普通結構InGaN/GaN量子阱電池的1.6倍,電池的光譜響應在波長510 nm以下獲得了較大的提高．2012年,Jeng等制備了In組分別為0.20和0.28的InGaN/GaN量子阱電池,并在底面沉積金屬鋁層的倒裝結構的量子阱電池[46]．底面沉積金屬鋁層的In0.2Ga0.8N/GaN量子阱電池的轉化效率提高了9.8%．

2.2.2 DBR

在電池底層沉積介質膜DBR也可以用來提高電池的光吸收．DBR是由不同折射率的兩種材料以1/4波長交替疊加而成,通過適當選擇高低折射率介質膜材料和兩種材料交疊的周期數來控制DBR反射鏡的反射帶寬和反射率的高低,使DBR反射譜能夠在InGaN量子阱吸收層的光吸收波段有較高的反射率,將本征量子阱吸收層中未完全吸收的光反射回光吸收層．反射譜的截止帶和中心反射波長靈活可調,具有較高的反射率,且介質膜的吸收損耗較金屬反射鏡?。?013年,Tsai等在由14個周期的In0.15Ga0.85N/GaN(3 nm/5 nm)量子阱組成的太陽能電池的前表面制備膠狀硫化鎘量子點,并在藍寶石襯底面沉積11個周期的HfO2/SiO2DBR[47],使電池在波長380～440 nm波段的外量子效率獲得了較大提高,添加DBR后的電池的短路電流密度比普通結構的電池提高了16.5%．2014年,Chang等利用周期性通孔刻蝕技術和底面沉積DBR設計制備了背向照射的InGaN/GaN量子阱太陽能電池[48],電池的結構設計如圖8所示,電池的本征吸收層是由10個周期的In0.17Ga0.83N/GaN(3.5 nm/6.5 nm)量子阱組成,DBR由4個周期的SiO2/TiO2組成,光從藍寶襯底面入射．在AM1.5太陽光譜的測試條件下,與傳統側向結構前向照射的InGaN/GaN量子阱太陽能電池的特性對比,電池的開路電壓從1.88 V增加到1.94 V,短路電流密度從0.84 mA/cm2增加到1.02 mA/cm2,填充因子達到了85.5%,轉化效率也從0.66%增加到1.69%,相對提高了156%．

表3 垂直結構InGaN/GaN量子阱太陽能電池的性能特性

圖8 周期性通孔刻蝕技術和底面沉積布拉格反射鏡的背向照射的InGaN/GaN量子阱太陽能電池結構圖[48]

2.3 垂直結構

利用激光剝離和鍵合技術在電池底面沉積具有高反射率的反射鏡和對電池的前表面織化的垂直結構太陽能電池，能夠緩解高質量高In組分的InGaN吸收層與吸收層厚度較薄影響電池吸收效果的矛盾．它通過晶片鍵合方法將鍍有反射鏡層的外延薄膜鍵合在導熱性較好的襯底材料上,使反射鏡層介于轉移襯底與外延層之間,并通過激光剝離技術剝離掉藍寶石襯底,露出易于粗化的n-GaN層作為電池的前表面,電池的結構如圖9所示．電池表面粗化和底面的反射鏡減小了電池對入射光的反射損失和透射損失,增加了電池的光吸收;同時垂直結構的電池設計中,電極位于電池兩側,減小了電極的遮擋對電池光吸收的影響,且電流為垂直行徑流通,也避免了傳統側向結構所導致的電流簇擁效應對器件的影響．另外,將電池轉移到導熱性較好的襯底材料上,能夠避免襯底的散熱問題導致的器件性能降低,使量子阱電池較好地應用在聚光方面．2014年,Sheu等利用激光剝離和金屬鍵合技術將在藍寶石襯底上外延生長的由12個周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.5 nm/14.5 nm)量子阱組成的太陽能電池鍵合在導熱性較好的硅襯底上,設計了具有金屬反射鏡和表面粗化的垂直結構的InGaN/GaN量子阱電池[49],在AM1.5太陽光譜的300倍光強測試條件下,電池的轉換效率達到了2.93%．表3列出了一些垂直結構InGaN/GaN量子阱太陽能電池的性能特性．

圖9 垂直InGaN/GaN量子阱太陽能電池結構圖

3 總結與展望

綜上述,InGaN/GaN量子阱結構比InGaN同質結p-i-n型結構以及InGaN/GaN異質結構允許更高In組分材料,通過對InGaN/GaN量子阱太陽能電池的量子阱區域結構的合理設計和對其關鍵的制備工藝進行改進能夠有效地擴展吸收帶邊,提高電池的性能,目前報道的InGaN/GaN量子阱電池的光譜響應波段擴展到了520 nm[17]．但是在長波段的量子效率普遍偏低,電池的光轉換效率仍然處在一個較低的水平,距離應用相差甚遠．為了提高光譜響應的范圍和電池的轉換效率,要求進一步提高InGaN層的In組分和電池對光的利用率,改進晶體質量,需要克服以下幾方面問題:

1) 應力效應

隨著InGaN合金層的In組分增加,InGaN與GaN間的晶格失配引起的應力積累增大,導致InGaN量子阱層產生缺陷,這些缺陷成為非復合中心,使器件產生漏電流,從而影響電池性能．這個問題可以通過改變InGaN/GaN量子阱的生長技術得到一定抑制．2012年,Hu等通過在每個量子阱上低溫生長GaN蓋帽層,之后以較高的溫度沉積GaN壘層的兩步生長法[50],提高了InGaN量子阱的質量和平均In組分．另外，通過在InGaN阱層和GaN壘層間引入較薄的低In組分中間層,也能夠減緩InGaN與GaN間的晶格失配引起的應力效應．2013年,Ren等通過在20個周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/8 nm)量子阱電池的InGaN和GaN界面間添加超薄(1nm)的In0.05Ga0.95N中間層[51],使電池的短路電流密度和外量子效率分別提高了65%和59%．

2) 極化效應

由于自身的纖鋅礦結構和材料間的晶格失配,使在藍寶石襯底[0001]方向上生長的GaN基材料及其他Ⅲ-Ⅴ族氮化物半導體材料具有Ga極性和N極性,導致材料中產生較強的極化效應,包括由纖梓礦結構在[0001]方向上的不對稱性引起的自發極化和由于不同材料之間的晶格失配使得材料內部產生雙軸應變,導致陰陽離子的排列發生位移引起的壓電極化.在兩者的作用下,會在材料界面積累極化電荷．隨著InGaN層中In組分增大或厚度增加,InGaN/GaN量子阱結構電池受極化效應的影響變大,會在InGaN量子阱層形成較強的極化電場,而極化電場方向與pn結內建電場方向相反,引起量子阱有源區的凈電場減小甚至反轉,同時量子阱能帶傾斜并發生形變,產生附加勢壘,因此不利于光生載流子輸運和有效收集,對太陽能電池的性能產生負面影響．因此,制備高性能的InGaN太陽能電池,必須全面考慮極化效應對器件性能的作用．可以通過在InGaN/GaN量子阱層兩側添加高摻雜的p型層和n型層[52],或者在非極性襯底上外延生長InGaN/GaN量子阱電池來減小極化效應對電池的負面影響[53]．

3) 外延層質量

利用光刻技術和刻蝕技術制備的圖形化藍寶石襯底[54]生長GaN基材料,能夠改變GaN基材料的生長過程,抑制缺陷向外延表面延伸,提高了外延層的質量,避免缺陷進入量子阱吸收層,降低復合中心引起的光生載流子的損耗．Lee等在圖形化藍寶石襯底上制備了InGaN/GaN量子阱電池[55],使電池的短路電流密度相比未圖形化藍寶石襯底提高了60%．同時,通過改進GaN材料的生長技術,使用線缺陷密度較小的同質的GaN體材料作為GaN基材料的外延生長襯底技術,也是改善外延層質量的一個方向．2013年,Young等同時在(0001)GaN體材料襯底和藍寶石襯底上外延生長了由10～50個周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/4 nm)量子阱組成的較薄壘厚的太陽能電池[56],發現在GaN體材料襯底上制備的電池性能較好,且隨著量子阱周期的增大，器件性能下降程度較藍寶石襯底上生長的電池小．在AM0太陽光譜的1.5倍光強測試條件下,在GaN體材料上制備的30個周期的量子阱太陽能電池的開路電壓達到2.28 V,短路電流密度為2.1 mA/cm2,填充因子為80%,轉換效率達到2.4%．圖形化襯底技術已經在LED的研究和產品中得到廣泛應用,而GaN體材料襯底成本高,因此圖形化襯底技術將成為InGaN量子阱太陽能電池材料制備的主要手段．

4) 提高入射光的利用率

為了獲得高In組分InGaN材料,量子阱結構中InGaN阱層的厚度一般保持在臨界厚度以下[57]．而受到極化效應的影響,InGaN/GaN量子阱周期的數目不能無限增大,這使得InGaN/GaN量子阱電池總的吸收層厚度較小,未能達到理想的高效率太陽能電池的光吸收所需的最佳厚度．因此,高效InGaN/GaN量子阱電池的實現需要進一步提高電池對光的利用率．通過在電池前面制備減反射結構來減少電池表面的反射損失和通過在底面沉積反射鏡來降低電池的透射損失的方法,能夠有效地提高電池對光的利用率,因此,利用激光剝離技術和鍵合技術制備的具有底面反射鏡和表面織化的垂直結構的電池將是其中的一個發展方向．

總之,高效InGaN/GaN量子阱太陽能電池的發展仍需要從突破高In組分、高質量外延層的生長技術、優化外延層材料結構設計和改善電池的關鍵制備工藝等方面努力．

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Research Process of InGaN/GaN Multiple-quantum-well Solar Cells

LAI Meng-hua,ZHANG Bao-ping*

(School of Information Science and Engineering,Xiamen University,Xiamen 361005,China)

InGaN/GaN multiple-quantum-well (MQW) solar cells have recently attracted significant attention as a hopeful candidate for expanding spectral responses and improving efficiencies during past few years.In this paper,the research progress of InGaN/GaN MQW solar cells is reviewed.The effect of quantum-well-region designs and external conditions on the efficiency of InGaN/GaN quantum-well solar cell is discussed.In addition,critical processes of improving efficiencies of InGaN/GaN MQW solar cells are introduced.Finally,difficulties and solutions associated with improving efficiencies of InGaN/GaN MQW solar cells are summarized,offering useful references for achieving high-efficiency InGaN/GaN MQW solar cells.

InGaN/GaN multiple quantum well;solar cells;nitride semiconductors;GaN;InGaN

2015-03-09 錄用日期：2015-06-10

國家自然科學基金(61404059,61274052)

賴萌華,張保平.InGaN/GaN量子阱太陽能電池研究進展[J].廈門大學學報:自然科學版，2015,54(5)：652-664.

：Lai Menghua,Zhang Baoping．Research process of InGaN/GaN multiple-quantum-well solar cells[J].Journal of Xiamen University:Natural Science，2015,54(5)：652-664．(in Chinese)

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.05.008

新能源材料專題

TM 914.4

A

0438-0479(2015)05-0652-13

* 通信作者：bzhang@xmu.edu.cn.