射頻激發(fā)頻率對(duì)大氣壓射頻輝光放電模式的調(diào)控

許承蓓， 張　杰， 郭　穎， 張　菁， 石建軍

(東華大學(xué) 理學(xué)院， 上海 201620)

射頻激發(fā)頻率對(duì)大氣壓射頻輝光放電模式的調(diào)控

許承蓓， 張杰， 郭穎， 張菁， 石建軍

(東華大學(xué) 理學(xué)院， 上海 201620)

通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了氦氣中大氣壓射頻輝光放電產(chǎn)生等離子體的電學(xué)和光學(xué)特性與射頻激發(fā)頻率的關(guān)系，包括氣體擊穿電壓、放電工作在α模式下的放電電壓和電流的參數(shù)范圍以及706 nm處發(fā)射光譜強(qiáng)度在射頻激發(fā)頻率在2～26 MHz內(nèi)的變化.研究表明，當(dāng)射頻激發(fā)頻率達(dá)到11 MHz 以后，氣體擊穿電壓和放電工作在α模式下的放電電壓參數(shù)范圍基本不再隨射頻激發(fā)頻率變化，而放電電流參數(shù)范圍隨射頻激發(fā)頻率拓展，有助于獲得高強(qiáng)度穩(wěn)定大氣壓射頻輝光放電.

射頻輝光放電； 激發(fā)頻率； 放電穩(wěn)定性

大氣壓輝光放電(APGDs)具有產(chǎn)生等離子體密度高、不需要真空系統(tǒng)等特點(diǎn)，滿足了現(xiàn)代工業(yè)所尋求的低成本、高效益的要求，所以在功能材料表面處理、生物消毒滅菌和環(huán)境凈化等領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用前景[1-3].大氣壓輝光放電主要通過(guò)工作在千赫茲范圍的介質(zhì)阻擋放電的形式來(lái)獲得，其在電極表面需要引入介質(zhì)層來(lái)限制放電從輝光到弧光的轉(zhuǎn)變，但由于放電過(guò)程是脈沖形式，所以放電產(chǎn)生的隨機(jī)性強(qiáng)，穩(wěn)定性差，而且獲得的等離子體密度較低[4].而當(dāng)激發(fā)頻率提高到兆赫茲范圍時(shí)，放電產(chǎn)生的活性粒子將跟隨射頻電場(chǎng)振蕩，并被限制在放電空間中，所以獲得的等離子體密度高，放電維持電壓低[5-7].在大氣壓射頻輝光放電(RF APGDs)中,放電的穩(wěn)定性取決于放電模式，分別為較低放電強(qiáng)度下的均勻穩(wěn)定的α模式和較高放電強(qiáng)度下的不穩(wěn)定柱狀放電γ模式[8-9].因此，提高大氣壓射頻輝光放電在穩(wěn)定α模式下的放電強(qiáng)度對(duì)推動(dòng)其工業(yè)化應(yīng)用具有重要意義.本文研究了大氣壓射頻輝光放電在不同射頻激發(fā)頻率下放電的電學(xué)和光學(xué)特性，并討論了射頻激發(fā)頻率對(duì)放電模式的影響.

1　實(shí)　驗(yàn)

在氣體放電實(shí)驗(yàn)中，放電在間距為1.6 mm的圓形平行銅電極間產(chǎn)生，電極直徑為20 mm，其中一個(gè)電極上加載射頻功率，另外一個(gè)電極接地，電極裝置密封在有機(jī)玻璃盒中，其內(nèi)的氣壓維持在1.01325 ×106Pa，以5 L/min通入氦氣(99.999%). 通過(guò)Tektronix AFG 3102型函數(shù)信號(hào)發(fā)生器調(diào)節(jié)射頻激發(fā)頻率，其產(chǎn)生的射頻正弦信號(hào)再通入Amplifier Research 150A100B型功率放大器獲得射頻激發(fā)功率.實(shí)驗(yàn)中通過(guò)Tektronix P5100型電壓探頭和Pearson 2877型電流探頭測(cè)量放電的電學(xué)特性，并由Tektronix TDS 3024B型數(shù)字示波器記錄數(shù)據(jù).放電的光學(xué)特性通過(guò)光纖收集并傳輸?shù)浇咕酁?50 mm的Andor Shamrock型光譜儀測(cè)量獲得等離子體發(fā)射光譜.

2　結(jié)果與討論

2.1不同射頻激發(fā)頻率下放電電流-電壓特性

3個(gè)不同射頻激發(fā)頻率(6.78, 13.56和20.34 MHz)下的放電電流-電壓特性曲線如圖1所示.

圖1　不同頻率時(shí)氦氣中大氣壓射頻輝光放電的電流-電壓特性Fig.1　Current-voltage characteristics of RF APGDs in helium excited at different frequencies

由圖1可知，在氣體擊穿產(chǎn)生放電之前，放電電極相當(dāng)于電容器，電壓隨著電流線性增長(zhǎng)，根據(jù)其斜率可以估算出在激發(fā)頻率6.78， 13.56和20.34 MHz下的容抗分別為10.49， 6.39和3.76 Ω，基本對(duì)應(yīng)于射頻激發(fā)頻率與容抗的關(guān)系.當(dāng)射頻激發(fā)電壓達(dá)到氣體擊穿電壓時(shí)產(chǎn)生放電，需要指出的是，在大氣壓射頻輝光放電中，擊穿電壓高于放電最低維持電壓，該現(xiàn)象隨著激發(fā)頻率的提高會(huì)更加明顯.因此伴隨著氣體擊穿，放電電壓特性曲線上電壓值會(huì)躍變降低，而電流值會(huì)躍變升高，在20.34 MHz激發(fā)頻率下，擊穿前的均方根(RMS)電壓和RMS電流分別為289 V和76.5 mA，擊穿后會(huì)躍變到249 V和121 mA，該電壓和電流值一般不是最低放電維持電壓和電流值.實(shí)驗(yàn)中可以在氣體擊穿后通過(guò)降低射頻功率來(lái)獲得最低放電維持電壓和電流值，在20.34 MHz 激發(fā)頻率下，其分別為248 V和92.3 mA.

氣體擊穿以后，電壓基本還是隨著電流單調(diào)上升，放電工作在穩(wěn)定的α模式，由于等離子體的存在，其斜率要較氣體擊穿前低.當(dāng)RMS電壓在激發(fā)頻率6.78， 13.56和20.34 MHz下分別增加到451， 335和291 V時(shí)，放電轉(zhuǎn)變到不穩(wěn)定的γ模式，形成柱狀(直徑約為1 mm)放電，同時(shí)伴隨著電壓會(huì)躍變降低到204， 179和178 V，如圖1實(shí)心數(shù)據(jù)點(diǎn)所示.大氣壓射頻輝光放電工作在γ模式下體現(xiàn)出負(fù)阻抗特性[8-9]，因此，電壓值隨著電流的增大反而會(huì)降低，大氣壓射頻輝光放電的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究主要集中在放電工作在α模式時(shí)的放電特性及其參數(shù)范圍.圖1中，射頻激發(fā)頻率為6.78， 13.56和20.34 MHz時(shí)，放電工作α模式時(shí)的RMS電壓范圍分別為322～451 V、 268～335 V和248～291 V， RMS電流范圍分別為37.9～69.7 mA、 45.5～141.0 mA和92.3～245.0 mA.由于放電強(qiáng)度對(duì)應(yīng)于放電電流，因此通過(guò)比較在3個(gè)射頻激發(fā)頻率下的RMS電流范圍可以發(fā)現(xiàn)，在高射頻激發(fā)頻率下，RMS電流值及其范圍更大，說(shuō)明在高射頻激發(fā)頻率下可以獲得高強(qiáng)度的穩(wěn)定放電，這與數(shù)值模擬結(jié)果一致[8].

2.2放電電學(xué)特性隨射頻激發(fā)頻率的變化

在大氣壓射頻輝光放電中，擊穿電壓隨射頻激發(fā)頻率的變化關(guān)系如圖2所示.

圖2　擊穿電壓與射頻激發(fā)頻率的關(guān)系Fig.2　The dependence of breakdown voltage on excitation frequency

由圖2可知，在射頻激發(fā)頻率較低時(shí)，擊穿電壓隨射頻激發(fā)頻率增加呈快速下降，RMS擊穿電壓在2 MHz時(shí)為509 V，而在8 MHz時(shí)為305 V；當(dāng)射頻激發(fā)頻率繼續(xù)增加時(shí)RMS擊穿電壓基本不再變化，其在26 MHz時(shí)為294 V.射頻功率對(duì)放電空間電子的限制效應(yīng)主要是由于電子在放電空間隨射頻電場(chǎng)振蕩的振幅小于放電間距[10-11]，也即電子不能在一個(gè)射頻周期內(nèi)遷移到電極表面上，因此當(dāng)射頻激發(fā)頻率大于8 MHz時(shí)，放電空間的電子將被有效限制在放電空間，所以擊穿電壓基本不隨射頻激發(fā)頻率變化.而當(dāng)射頻激發(fā)頻率低于8 MHz時(shí)，電子在放電空間的振幅增大，也即其中有部分電子會(huì)遷移到電極表面而損失，因此氣體擊穿電壓也會(huì)相應(yīng)升高.

大氣壓射頻輝光放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍可以用放電最小維持電壓和α-γ模式轉(zhuǎn)變電壓來(lái)限定，其在射頻激發(fā)頻率5～26 MHz內(nèi)的參數(shù)變化如圖3所示.由圖3可知，放電最小維持RMS電壓從5 MHz 時(shí)的348 V逐漸下降到26 MHz時(shí)的238 V，而α-γ模式轉(zhuǎn)變RMS電壓首先從5 MHz時(shí)的559 V 快速下降到11 MHz時(shí)的347 V，然后再逐漸下降到26 MHz時(shí)的285 V.因此大氣壓射頻輝光放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在射頻激發(fā)頻率低于11 MHz時(shí)會(huì)隨頻率增加而縮小，在射頻激發(fā)頻率高于11 MHz時(shí)基本保持不變.需要指出的是，在射頻激發(fā)頻率較低時(shí)，氣體擊穿電壓也比較高(見(jiàn)圖2)，且放電電流也比較小(見(jiàn)圖1)；而在頻率高于11 MHz時(shí)，雖然電壓參數(shù)范圍基本不隨射頻激發(fā)頻率變化，但是放電電流會(huì)隨著射頻激發(fā)頻率增大.

放電電流密度直接對(duì)應(yīng)于放電強(qiáng)度和產(chǎn)生等離子體的密度，放電工作在α模式的電流密度參數(shù)范圍對(duì)控制大氣壓射頻輝光放電穩(wěn)定性具有重要意義. 放電電流密度隨射頻激發(fā)頻率的變化如圖4所示.

圖4　放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度隨射頻激發(fā)頻率的變化Fig.4　The dependence of minimum discharge sustaining current density and α-γ mode transition current density on excitation frequency

由圖4可知，隨著射頻激發(fā)頻率從2 MHz增加到26 MHz時(shí)，放電最小維持RMS電流密度從4.30 mA/cm2單調(diào)上升到32.16 mA/cm2，而α-γ模式轉(zhuǎn)變RMS電流密度從4.30 mA/cm2單調(diào)上升到109.55 mA/cm2.因此在較高射頻激發(fā)頻率下，放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度限定的放電工作在α模式的電流密度參數(shù)范圍更大，例如26 MHz時(shí)的電流密度參數(shù)范圍為77.39 mA/cm2((109.55-32.16) mA/cm2)，其遠(yuǎn)大于13.56 MHz下的30.35 mA/cm2((44.90-14.55) mA/cm2).考慮到圖3中給出的放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在高于11 MHz時(shí)基本保持不變，射頻激發(fā)頻率對(duì)大氣壓射頻輝光放電模式的影響主要體現(xiàn)在拓展放電在α模式的電流密度參數(shù)范圍.值得指出的是,在射頻激發(fā)頻率降低到2 MHz時(shí)，放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度的RMS值趨于一致.這說(shuō)明在射頻激發(fā)頻率低于2 MHz的情況下，氣體在擊穿以后大氣壓射頻輝光放電不能工作在穩(wěn)定的α模式，而將直接轉(zhuǎn)變到γ模式.

2.3射頻激發(fā)頻率對(duì)等離子發(fā)射光譜的影響

大氣壓射頻輝光放電產(chǎn)生的等離子體中活性粒子主要通過(guò)等離子體發(fā)射光譜來(lái)表征，放電在200～ 800 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的典型發(fā)射光譜如圖5(a)所示，其中特征譜線對(duì)應(yīng)的粒子包括OH、 N2、 N2+、 He和O.雖然放電腔體中通入氦氣，但是由于放電腔體不是密閉的，而且沒(méi)有抽氣系統(tǒng)，所以其中會(huì)有殘留的空氣，以及通入的氦氣(99.999%)中也有一定的雜質(zhì)氣體，這些因素導(dǎo)致了等離子體發(fā)射光譜中會(huì)有除氦原子特征譜線外其他粒子特征譜線的存在.由于氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強(qiáng)度對(duì)應(yīng)于放電中產(chǎn)生的高能電子密度[12]， 而等離子體中活性粒子主要由高能電子產(chǎn)生，因此可以用氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強(qiáng)度來(lái)預(yù)示放電產(chǎn)生等離子體的活性，其在射頻激發(fā)頻率為6.78， 13.56和20.34 MHz隨放電電流的變化關(guān)系如圖5(b)所示.由圖5(b)可知，隨著放電電流的提高，發(fā)射譜線強(qiáng)度分別從0.09， 0.20和1.14增加到0.75， 7.14和10.63.隨著射頻激發(fā)頻率的提高，氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強(qiáng)度大幅提高，20.34 MHz時(shí)的最低譜線強(qiáng)度(1.14)高于6.78 MHz時(shí)的最高譜線強(qiáng)度(0.75)， 且在13.56和20.34 MHz時(shí)譜線強(qiáng)度的參數(shù)范圍較大.需要說(shuō)明的是，放電發(fā)射光譜譜線強(qiáng)度也是對(duì)應(yīng)于放電強(qiáng)度，也即放電電流密度，因此在高射頻激發(fā)頻率下能獲得高發(fā)射光譜強(qiáng)度和較大參數(shù)范圍，這得益于α模式放電電流密度參數(shù)范圍的擴(kuò)展，這也可以從圖5(b)中放電電流范圍中看出.

(a) 大氣壓射頻輝光放電發(fā)射光譜線

(b) 706 nm處譜線強(qiáng)度隨放電電流的變化

3　結(jié)　語(yǔ)

大氣壓氦氣射頻輝光放電中，在射頻激發(fā)頻率低于8 MHz時(shí)，隨著射頻激發(fā)頻率的增加，氣體擊穿電壓急劇下降，這主要是由電子在放電空間的振蕩幅度隨射頻激發(fā)頻率的降低而增大導(dǎo)致的.放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在射頻激發(fā)頻率低于11 MHz時(shí)會(huì)隨頻率增加而縮小，在射頻激發(fā)頻率高于11 MHz時(shí)基本保持不變，而電流密度參數(shù)范圍隨著射頻激發(fā)頻率升高有很明顯的拓展，這將有助于在高射頻激發(fā)頻率下獲得高強(qiáng)度穩(wěn)定放電，而且放電產(chǎn)生的等離子體活性也更高.

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Discharge Mode Manipulation in Radio-Frequency Atmospheric Pressure Glow Discharges by Excitation Frequency

XUCheng-bei,ZHANGJie,GUOYing,ZHANGJing,SHIJian-jun

(College of Science, Donghua University, Shanghai 201620, China)

The dependence of electrical and optical characteristics in terms of gas breakdown voltage, voltage and current regime in α mode and optical emission intensity at 706 nm of radio-frequency (RF) atmospheric pressure glow discharges (APGDs) in helium on excitation frequency (2-26 MHz) are studied experimentally. It shows that the gas breakdown voltage and voltage regime in α mode keep with the excitation frequency above 11 MHz, on the other hand, the current regime in α mode expands with excitation frequency, which helps to achieve stable RF APGDs with high discharge intensity.

radio-frequency glow discharges； excitation frequency； discharge stability

1671-0444(2015)06-0862-05

2014-10-20

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11475043；11375042)

許承蓓(1987—)，女，廣西北海人，碩士研究生，研究方向?yàn)榈蜏氐入x子體物理. E-mail: 2111324@mail.dhu.edu.cn

石建軍(聯(lián)系人)，男，教授， E-mail:JShi@dhu.edu.cn

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