垃圾衍生燃料流化床焚燒污染物排放特性

李延吉，姜璐，鄒科威，李潤東，池涌，岑可法

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垃圾衍生燃料流化床焚燒污染物排放特性

李延吉1, 2，姜璐1，鄒科威1，李潤東1，池涌2，岑可法2

(1．沈陽航空航天大學清潔能源遼寧省重點實驗室，遼寧沈陽，110136 2. 浙江大學能源清潔利用國家重點實驗室，浙江杭州，310027)

為解決直接焚燒生活垃圾產生二次污染問題，將城市生活垃圾源頭提質后制成RDF燃料，在流化床內焚燒以研究氣態污染物排放特性。研究結果表明：RDF中隨塑料比例增加，CO質量濃度減少，SO2質量濃度緩慢增加，當RDS燃料質量分數為35%時，SO2質量濃度趨于平緩，NO質量濃度先急劇升高，當RDF燃料質量分數為35%時，NO質量濃度趨于平緩；隨床溫升高，CO質量濃度明顯降低而NO質量濃度增加，SO2質量濃度緩慢增長至850 ℃時基本不變；CO質量濃度隨爐膛出口氧質量分數增大逐漸減少；SO2和NO質量濃度逐漸升高；隨廢石灰添加量增加，SO2的脫除效果較好，CO排放質量濃度呈略微減小的趨勢，NO質量濃度增加顯著。NO，SO2和CO的質量濃度均遠低于國家標準。最佳污染控制工況為：含25%~35%塑料RDF，床溫為850 ℃，爐膛出口氧質量分數為11%，CaO質量分數為5%。

垃圾衍生燃料；源頭分類提質；流化床焚燒；污染物排放

由于城市生活垃圾的復雜多樣性，難以有效控制流化床直接焚燒過程，導致排放大量氣態污染物NO，SO和CO等。將城市生活垃圾制成衍生燃料(RDF)與原生垃圾相比具有熱值高、燃燒穩定、產生二次污染低等特點。許多學者研究了RDF焚燒污染物排放特性，主要針對常規氣態污染物以及POPs、二噁英等高毒性物質排放控制，以尋求最佳燃燒工況降低污染排放。曹玉春等[1]系統地分析了流化床垃圾焚燒爐技術特點以及垃圾和煤流化床混燒技術優勢，對煤和垃圾混燒的流化床鍋爐排放特性進行了測試和分析，得出垃圾流化床焚燒爐混燒煤的污染物排放可以達到國家標準。吳海龍等[2?4]針對生活垃圾流化床焚燒爐的運行條件對PCDD/Fs生成與排放的影響進行了研究，發現煙氣流經凈化設備時PCDD/Fs的低溫異相生成反應是二噁英超標排放的主要原因。Francisco等[5]對垃圾衍生燃料流化床燃燒的污染物(重金屬、NO)排放特性進行研究。李蕾等[6]指出RDF焚燒后的污染物NO，SO，CO和HCl和二惡英等排放值均比直燃的原生垃圾的排放值低。閆常峰等[7?8]研究RDF流化床燃燒中NO和HCl的生成特性，得出含NaCl的RDF燃燒，其Ca(OH)2脫氯效果較好，在低于640 ℃時最好，但HCl質量分數隨著溫度升高迅速升高，脫氯效果受到CaCl2的限制，燃燒氧含量對NO排放有很大影響。Wang等[9]研究了PVC，NaCl和KCl等含氯化合物的生成特性，Cl質量分數越高，HCl生成量越大；Buekens等[10]證明：將原生垃圾分類后含氯物質和重金屬量減少，制成RDF降低二噁英的排放濃度。任玥等[11]從焚燒設施的技術水平、運行狀況、管理水平3個影響因素建立遞階層次結構模型，利用層次分析法研究生活垃圾焚燒設施二噁英排放的影響。針對城市生活垃圾熱處理過程帶來的諸多問題，本研究將城市生活垃圾進行干濕分類處理，其中的濕類組分(主要是廚余垃圾)采用厭氧發酵工藝處理。剩余的高熱值可燃組分用于制備RDF燃料。本文作者在流化床內焚燒高附加熱值RDF燃料，研究提質后高熱值垃圾燃料、燃燒工況(床溫)、爐膛出口氧含量、廢石灰(CaO)添加量等對常規氣態污染物排放特性，以便為優化爐型、達到近零排放的高效能源化利用提供指導。

1 實驗

1.1 實驗材料

實驗物料來源于蘇州市甪直鎮，從垃圾中轉站分類獲得生活垃圾，經手工分選出所需的高熱值剩余垃圾樣品，在空氣中進行風干，進行4~5 d。添加不同比例的廢塑料以及秸稈(質量分數約為10%)用以調整RDF成分，樣品的工業分析和元素分析結果如表1 所示。

表1 RDF的工業分析和元素分析

注：45%塑的RDF含45%塑料、15%紙、20%木、15%織物和5% CaO；35%塑的RDF含35%塑料、15%紙、20%木、25%織物和5% CaO；25%塑的RDF含25%塑料、15%紙、20%木、35%織物和5% CaO；15%塑的RDF含15%塑料、15%紙、20%木、45%織物和5% CaO；10%塑的RDF含10%塑料、15%紙、30%木、40%織物和5% CaO。以上數據均為質量分數。

1.2 實驗裝置

實驗在小型流化床(圖1)內進行。實驗臺含流化床主體、給料系統、旋風除塵系統、供風系統、自控系統、采樣系統及煙氣分析儀等。燃燒室高1 500 mm，內徑60 mm。

1—智能控制柜；2—羅茨風機；3—螺旋給料器；4—測壓裝置；5—流化床；6—測溫裝置；7—旋風分離器；8—Gasmet氣體分析儀；9—引風機；10—煙囪；11—抽氣泵；12—甲苯吸收液；13—XAD-2樹脂

2 結果與討論

2.1 物料配比對RDF燃燒污染物排放影響

當床溫為850 ℃、爐膛出口氧質量分數為9%，塑料質量分數不同時RDF焚燒排放的CO，SO2和NO質量濃度變化曲線見圖2~5。

塑料質量分數/%：1—10；2—15；3—25；4—35；5—45

塑料質量分數/%：1—10；2—15；3—25；4—35；5—45

塑料質量分數/%：1—10；2—15；3—25；4—35；5—45

1—CO；2—SO2；3—NO

從圖2~5可見：CO變化波動幅度不大，隨塑料質量分數增加，CO質量濃度減小，塑料RDF質量分數為45%時排放的CO最少，為28.23 mg/m3，而塑料質量分數為10%的RDF產生的CO達到106.44 mg/m3，當塑料質量分數達到35%時，CO質量濃度降幅不大。由于塑料揮發分含量高，增加塑料質量分數使燃料充分燃燒生成CO2，CO質量濃度減小，總體上煙氣中CO質量濃度較低，因為氧化條件較充分，大部分CO被氧化成CO2。

SO2質量濃度波動較大，原因是床溫、進料量和一次風量等均有一定波動，但總的趨勢都隨焚燒時間發展呈先增大后減小，原因是焚燒伊始RDF中硫因受熱而揮發[12]；逐漸增加塑料質量分數，SO2質量濃度呈先增高后趨于平緩，各物料SO2質量濃度均較低，原因是原料中S質量分數極低(0.1%左右)。當塑料質量分數為10%時，SO2質量濃度為22.65 mg/m3，當塑料質量分數升至35%時，SO2質量濃度變為30.39 mg/m3。塑料和織物的含硫量較高，而塑料中含硫量比織物的低，理論上塑料質量分數增加而織物減少，含硫量稍微降低，但可能塑料揮發分較多，導致燃料中可揮發硫轉化成較多的H2S，SO2略有增加；同時在RDF中添加CaO，織物、紙、木屑等又含Ca和K活性成分均具有強烈固硫作用，因此，隨這些組分減少，必然降低固硫效率，導致SO2升高；當塑料質量分數為45%時，RDF中硫含量明顯減少，SO2質量濃度呈上升趨勢。

NO質量濃度呈現升高趨勢，原因是燃燒初始階段揮發分大量析出，一部分氮轉化成NH3和HCN的中間產物，通過氧化反應生成NO[13]。同時，NO質量濃度隨塑料質量分數增加而上升，生成速度也加快，主要歸因于塑料質量分數增大，RDF熱分解快速釋放大量揮發分，有機氮化合物析出量相應增多，同時揮發分燃燒能帶動焦炭中的有機氮燃燒，增大向NO的轉化率。

2.2 床溫對RDF燃燒污染物排放影響

流化床爐膛出口氧質量分數為9%，塑料質量分數為45%在不同床溫下CO，SO2和NO質量濃度變化曲線見圖6~9。

床溫/℃：1—750；2—800；3—850；4—900

床溫/℃：1—750；2—800；3—850；4—900

床溫/℃：1—750；2—800；3—850；4—900

1—CO；2—SO2；3—NO

從圖6~9可見：當床溫從750 ℃增到800 ℃時，CO質量濃度波動較大，因為溫度較低導致不完全燃燒，稀相區溫度更低，同時焚燒裝置比較小燃燒空間小加劇不完全燃燒反應過程，隨床溫升高質量濃度趨向穩定；CO質量濃度隨著床溫升高呈明顯降低趨勢，750 ℃時為188.39 mg/m3，900 ℃時為52.56 mg/m3。這是因為床溫較低時不利于CO完全燃燒，溫度升高會使反應完全，提高了反應速率和燃燒效率。但當床溫達到一定值時，對CO排放影響不大，如850 ℃時為56.28 mg/m3， 900 ℃時僅降低3.72 mg/m3。Marty等[14]指出高溫下垃圾焚燒會產生大量HCl，將消耗一定量氧化CO所必需的H，HO及HO2基，同時HCl在高溫時會抑制CO氧化。

SO2質量濃度隨床溫的升高而緩慢增加，700 ℃時，SO2質量濃度為19.79 mg/m3，900 ℃時為44.35mg/m3；從850 ℃升至900 ℃時，SO2質量濃度增加不明顯，僅增加2.18 mg/m3，當床溫小于1 000 ℃時，SO2主要來自RDF中的可燃硫，而可燃硫與其他硫揮發分均易與氧反應生成SO2，且反應隨床溫升高而加快更能促進爐內燃料燃燒及含硫官能團的分解。然而，木屑和紙焚燒生成的灰中含一些腐殖酸和木質素，有較大的比表面積并具備較強SO2的吸附性，使SO2析出速率延緩，木屑和紙含有一定量的K，Na和Ca等活性成分與SO2反應使其降低[15]，塑料和織物的化學結構穩定性差且焚燒灰中所含的堿金屬化合物量 較少。

NO質量濃度隨著床溫升高而增加，達到850 ℃以后排放的質量濃度趨于平緩。因為燃燒速度和火焰溫度均因溫度的提高而升高，促進揮發分燃燒及固定碳中有機氮生成燃料型NO。升高溫度會發生以下反應[16]：HCN+O→NCO+H，4NH3+5O2→4NO+6H2O，NCO+ O→NO+CO。升高溫度會使這些反應加強，促進了HCN與NH3轉化成NO，750 ℃時NO質量濃度為52.56 mg/m3， 900 ℃時NO質量濃度達到188 mg/m3。

2.3 爐膛出口氧質量分數對RDF燃燒污染物排放影響

床溫850 ℃，45%塑料的RDF在不同爐膛出口氧濃度下焚燒CO，SO2和NO質量濃度變化曲線見圖10~13。

氧質量分數/%：1—9；2—10；3—11；4—12

氧質量分數/%：1—9；2—10；3—11；4—12

氧質量分數/%：1—9；2—10；3—11；4—12

1—CO；2—SO2；3—NO

爐膛出口氧質量分數為9%時CO質量濃度波動較大，隨氧質量分數升高趨于平緩，原因除了不穩定的床溫、進料條件還包括低氧含量下，短時間內氧氣不能混合均勻，造成局部缺氧燃燒生成CO。CO質量濃度隨爐膛出口氧量有迅速減小趨勢，當爐膛出口氧質量分數為9%時CO質量濃度最高，達到197 mg/m3，氧質量分數為12%時最低，為17 mg/m3。這是由于氧質量分數低導致燃料不完全燃燒，增加CO的排放。RDF含有大量揮發分，揮發分的著火溫度較低，在高溫下能快速析出還可能爆燃；當氧質量分數較高時，揮發分與氧氣能更充分混合使燃燒完全，降低CO排放，因此，擴散條件對燃燒過程有很大影響，可將爐子設計成多段送風來增強混合。CO除了來源于揮發分的析出，還會在C的氧化反應中生成：2C+O2→2CO，C+H2O→CO+H2。在充分的氧化氛圍中，大多數CO被氧化為CO2，降低了煙氣中CO的質量濃度。

SO2質量濃度隨氧質量分數增加而增加，但增幅不大。當爐膛出口氧質量分數為9%時SO2質量濃度為6.12 mg/m3，氧質量分數為12%時為26.91 mg/m3。由于氧質量分數增加，利于硫的釋放和氧化，同時也提高火焰溫度及傳播速度，加快硫的釋放和氧化。由于RDF含硫量較低，另外RDF中含有一定的固硫劑發生反應，且富含的K和Ca等化合物能充當酸性氣體的吸附劑導致SO2質量濃度減少，同時氧質量分數增加還會促使SO2被進一步氧化成SO3。

NO隨氧質量分數增加而增大最終趨于平緩。當爐膛氧質量分數為9%時，NO質量濃度為191.18 mg/m3，氧質量分數為12%時NO排放量為253 mg/m3，氧質量分數從11%增至12%時NO質量濃度僅增大2.8%。提高氧質量分數使燃燒反應更劇烈，促進揮發分和焦炭氮進一步燃燒并釋放NO，還能使NO的前驅物N，CN，HCN和NHi氧化促進NO生成；當氧含量達到一定值，NO排放量趨于穩定。

2.4 CaO對RDF燃燒污染物排放影響

圖14~17所示為塑料、木屑與紙的質量比即(塑料):(木屑):(紙)=1:1:1的RDF，添加質量分數為3%，5%和7%CaO的RDF焚燒時CO，NO和SO2的瞬時質量濃度與平均排放質量濃度變化趨勢圖。3種污染物的瞬時質量濃度因為床溫波動和不均勻的連續進料影響有一定幅度波動，其中SO2和NO質量濃度波動較大，CaO是一種有效的脫硫劑卻有催化NO生成的反作用，焚燒過程反應機制相對復雜。

CaO質量分數/%：1—3；2—5；3—7

CaO質量分數/%：1—3；2—5；3—7

CaO質量分數/%：1—3；2—5；3—7

1—CO；2—SO2；3—NO

CO質量濃度隨CaO質量分數增加呈略微減小趨勢。CO的氧化路徑為：H+O2→O+OH，H+O2+M→HO2，O+H2O→OH+OH，H+HO2→OH+OH，CO+O→CO2。SO2和HCl能抑制CO的氧化，作用機理如下：HCl+O→OH+R，HO2+Cl→HCl+O，H+R+M→HCl+M，HCl+OH→H2O+Cl，SO2+O→SO3，此4個反應為鏈終止反應，一部分O，H和HO2活性基被消耗，氧化CO不能缺少O，H和HO2。脫硫劑使HCl和SO2質量濃度降低削弱了鏈式正反應，增加了O，OH和HO2質量濃度加速CO的氧化。Ca/S越大，HCl和SO2質量濃度越低，鏈式朝正反應越慢，O，OH和HO2質量濃度越高，加快CO的消減速度[17]。

添加CaO使SO2質量濃度降低，原因是塑料、木屑和紙含S量(質量分數)極低，分別為0.14%，0.03%和0.07%，另外生物質類本身含有Ca和K類固硫劑。CaO質量分數從3%增至5%，SO2質量濃度從74.15 mg/m3減至45.52 mg/m3；CaO質量分數增至7%，SO2質量濃度降至34.7 mg/m3，脫除效果不明顯。隨著反應進行，CaO與SO2優先在表面反應生成CaSO4使孔隙堵塞，且高溫下CaO容易燒結，CaSO4容易重新分解成SO2；另外，為了增強脫硫效率，應增加Ca/S比，但過多CaO將導致短時間內消耗不完而燒結使其反應活性變差[18]。

CaO可降低SO2和HCl的排放，但燃燒中SO2，HCl與NO具有相反的作用，雖然抑制酸性氣體排放卻催化NO生成。隨CaO質量分數增加，NO質量濃度劇烈增長，添加3% CaO時NO質量濃度為131.26 mg/m3，添加5% CaO時增至192.97 mg/m3，7% CaO時增高到307.24 mg/m3，可見CaO是使燃料和NH3轉化為NO的強氧化劑，其氧化性貢獻大于作為還原劑使H2和CO還原為NO的強催化劑的還原性，而使NO選擇性上升。CaO作為氧化劑的氧化途徑將均相反應轉為多相反應，促進HCN向NH，NH2和NH3轉化，促進NHi向NO轉化[19]。理論上說對氧的競爭力脫硫要強于NO的生成，在加入脫硫劑的初始階段抑制NO的生成，燃料氮的存在大部分為HCN和NHi的中間形態，但此抑制效應最終可能是多樣化的結果。因為高溫煙氣停留時間較短，NO排放因燃料完成脫硫過程燃盡后離開燃燒區而降低。而當停留時間較長時，未反應脫硫劑作為惰性床料同時燃料仍在燃燒區，使NO排放量因中間產物轉化成NO而增加，由于床體較高停留時間較長，初始階段NO量下降隨后上升，總體排放質量濃度增高[20]。兼顧3種常規氣體污染物排放情況，RDF中添加5% CaO時控制效果最佳。

3 結論

1) 流化床焚燒RDF生成的CO，NO和SO2均與提質前后、燃燒工況等密切相關。增加RDF中塑料質量分數，CO質量濃度減少，SO2質量濃度緩慢增加到35%塑料時趨于平緩；NO質量濃度先急劇升高，當塑料質量分數為35%時漸漸平緩。床溫升高，CO排放量明顯降低，當升至850 ℃時質量濃度基本不變；SO2質量濃度提升緩慢，達到850 ℃時排放值隨溫度升高基本不變；CO質量濃度隨爐膛出口氧增大逐漸減小，SO2和NO質量濃度均隨氧量增加逐漸升高，但SO2質量濃度較低。隨著CaO添加量增加，脫除SO2效果較好，但從5%增至7%時效果不顯著，因加速CO氧化速度導致CO質量濃度呈略微減少趨勢，NO質量濃度卻隨添加量增加顯著增大。

2) 在床溫為850 ℃，對于含45%塑料、15%紙、20%木屑、15%織物、5% CaO的RDF，爐膛出口氧質量分數為9%時CO質量濃度達到最大值197 mg/m3。在床溫為850 ℃時，對于物料配比為塑1、紙1、木1、7% CaO，爐膛出口氧質量分數為12%時NO質量濃度達到最大值307.25 mg/m3。在床溫為850 ℃，爐膛出口氧質量分數為10%，RDF物料比例為塑1、紙1、木1、3% CaO時SO2的質量濃度達到最大值74.16 mg/m3，但這些氣態污染物最大質量濃度均低于國家限定標準。兼顧各污染物排放控制，最佳工況為：含25%~35%塑料，床溫為850 ℃，爐膛出口氧質量分數為11%、CaO添加量為5%。

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(編輯 陳愛華)

Experiment study on pollutant emission of RDF incineration in fluidized bed

LI Yanji1, 2, JIANG Lu1, ZOU Kewei1, LI Rundong1, CHI Yong2, CEN Kefa2

(1. Clean Energy Key Laboratory of Liaoning, shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China;2. State Key Laboratory Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)

In order to solve the garbage incineration which directly generates the secondary pollution, the gaseous pollutant emission incineration characteristics of RDF were studied made by source classified garbage in fluidized bed. The results show that with the increase of plastic proportion in the RDF components, CO mass concentration decreases and SO2mass concentration increases slowly after leveling off and NO flat after increased dramatically at 35% plastic content; when bed temperature is higher, CO emission decreases obviously, NO increases and SO2mass concentration grows slowly and basically remains unchanged when the temperature is 850 ℃. Mass concentration of CO gradually decreases but mass concentration of SO2and NO increases with the increase of outlet oxygen concentration. SO2removal effect becomes good and CO emission mass concentration decreases slightly and NO mass concentration increases obviously with the increase of waste lime content. Mass concentrations of NO, SO2and CO is far lower than the national standard values. The best condition of pollution control is RDF including 25%?35% plastic content, 850 ℃, 11% oxygen volume of outlet of the furnace, and adding amount of 5% CaO (mass fraction) under the experimental conditions.

refuse derived fuel; source classification; fluidized bed incineration; pollutant emission

10.11817/j.issn.1672-7207.2015.06.048

TK09

A

1672?7207(2015)06?2350?09

2014?06?13；

2014?08?20

國家重點基礎研究發展計劃(973計劃)項目(2011CB201500)(Project (2011CB201500) supported by the National Basic Research Development Program (973 Program) of China)

池涌，博士，教授，從事能源與環境工程研究；E-mail：chivong@zju.edu.cn