嘉陵江梯級水庫群溶解無機碳同位素的時空變化特征

李曉東，劉小龍，楊　周，3，李親凱，3，黃　俊，3

（1.中國科學院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室，貴陽　550002；2.天津師范大學天津市水資源與水環境重點實驗室，天津　300387；3.中國科學院大學，北京　100049）

嘉陵江梯級水庫群溶解無機碳同位素的時空變化特征

李曉東1，劉小龍2，楊周1，3，李親凱1，3，黃俊1，3

（1.中國科學院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室，貴陽550002；
2.天津師范大學天津市水資源與水環境重點實驗室，天津300387；
3.中國科學院大學，北京100049）

以嘉陵江流域及其梯級開發河段為研究對象，通過在2008年8月（雨季）及2009年2月（旱季）進行密集采樣，分析測定了河水中溶解無機碳（dissolved inorganic carbon，DIC）含量及其同位素組成，探討了河水中DIC的來源及其季節與空間變化特征.結果表明：嘉陵江河水DIC及其同位素δ13CDIC組成的平均值，雨季時為2 018μmol/L和-8.6‰，旱季時為3 150μmol/L和-6.0‰，二者均存在顯著的季節變化；嘉陵江水體δ13CDIC的值旱季（枯水期）高于雨季（豐水期），與自然河流的季節變化特征相似，而與水庫、湖泊不同，表明嘉陵江梯級水庫群水體“湖沼學反應”并不明顯.

嘉陵江；溶解無機碳同位素；梯級水庫；時空變化

河流是連接陸地和海洋生態系統的橋梁，河流的營養元素（C，N，P，Si等）輸送對海洋水生生態系統具有極其重要的意義［1-3］.近一個世紀以來，人類活動強烈影響著河流營養元素物質的遷移轉化與輸送.除了污染物輸入外，水利大壩的修建對河流系統的擾動最為顯著而廣泛［4-7］.河流筑壩影響了水、沉積物、營養鹽、生物群系等的“流動”，導致其水生生態系統逐漸由異養型為主的“河流型”向自養型為主的“湖沼/水庫型”演化，從而顯著改變了河流營養元素C，N，P，Si的生物地球化學循環過程與輸出［2，6，8-13］.碳作為重要的生源要素，在“河流－水庫－河流”體系中與其他營養元素的循環、能量流動、二氧化碳動力學以及營養狀況等密切相關［14-16］.研究表明，經歷不同過程或不同來源的碳具有獨特的穩定碳同位素組成，溶解無機碳（dissolved inorganic carbon，DIC）含量及其碳同位素組成（δ13CDIC）的變化能夠表征水庫水體中光合作用、呼吸作用、有機質氧化分解等生物地球化學過程，這對于探討河流多次攔截后所形成的梯級水庫群的營養元素地球化學行為和生物地球化學特征等具有重要的指示意義［17-22］.

嘉陵江是長江水系中流域面積最大的支流.依據嘉陵江渠化開發規劃，在嘉陵江中下游從廣元到重慶，計劃修建15個梯級航電樞紐，嘉陵江中下游河段已成為完全意義上的梯級開發“蓄水河流”，是研究梯級開發河流中“河流－水庫－河流”體系營養元素內在生物地球化學循環過程的最佳“試驗體”與“模型地”.基于此，本工作以嘉陵江流域及其梯級開發河段為研究對象，分析水體溶解無機碳DIC含量及其碳同位素組成（δ13CDIC）的時空變化特征，研究辨識梯級水庫內以碳為核心的營養元素主要轉化過程及受控要素，以期深刻理解“河流－水庫－河流”體系對流域營養元素生物地球化學循環的總體效應.

1　嘉陵江流域概況

嘉陵江是長江主要支流之一，發源于陜西省鳳縣秦嶺南麓，自北向南流至重慶市朝天門注入長江.嘉陵江全長1 120 km，流域面積約16萬km2，平均流量為2 165 m3/s.流域內主要有嘉陵江干流、渠江、涪江三大水系及干流西岸的支流西漢水和白龍江.嘉陵江流域屬亞熱帶季風氣候，全年降水分配不均，夏秋季長而冬春季短.嘉陵江上游人口密度相對低，但進入四川盆地后周邊人口密度顯著升高，中下游區段主要流經四川盆地，人居較多，工、農業生產發達［23］.20世紀末到本世紀初，嘉陵江航電工程逐步展開，計劃在中下游共建設15級航電樞紐.至本工作采樣時，已建成金銀臺、紅巖子、新政、金溪、馬回、小龍門、東西關、桐子壕等8個航電樞紐.嘉陵江流域主要位于揚子準地臺，上游有地槽褶皺帶；地層從元古界至新生界均有出露，以志留系、泥盆系和三疊系、侏羅系、白堊系較為發育；巖性以砂巖、頁巖和碳酸鹽巖為主，其中四川盆地內廣泛分布侏羅紀紅色砂巖［23］.

2　樣品采集和分析

河水水樣共采集了2次，分別在豐水期（雨季）2008年8月及枯水期（旱季）2009年2月.沿嘉陵江干流源頭至下游大約每間隔50 km設一采樣點，從源頭（秦嶺）至與長江匯合口（重慶朝天門）共采集干流水樣23個（編號00～22）；在支流西漢水、白龍江、涪江、渠江匯入干流前10～20 km處各設一個采樣點.嘉陵江流域主要水系及干、支流采樣點分布見圖1.

河水水樣主要利用渡船（或橋梁）在斷面主流處水下0.5 m采集，現場用HORIBA D54（日本崛場公司）便攜式水質參數儀測定pH值、電導率和溫度，并用0.02 mol/L的稀鹽酸現場滴定堿度，結果以HCO-3（DIC）含量計算.用針頭式過濾器正壓（盡量減少大氣CO2混入）緩慢過濾100 mL水樣于玻璃瓶中，加入HgCl2毒化劑抑制微生物活動，不留氣泡，用封口膠（Parafilm膜）密封后蓋緊、冷藏，用于溶解無機碳同位素分析.

圖1　嘉陵江流域采樣點分布圖Fig.1 Sampling sites in the Jialing River

按照Atekwanae和Krishnamurthy的方法［24］在實驗室中測定δ13CDIC，具體步驟如下：將水樣注入已抽真空并放有濃磷酸和小磁棒的玻璃瓶中，水浴50℃加熱，經高真空線萃取，通過冷阱分離，收集純CO2氣體再用MAT252質譜儀測定溶解無機碳同位素值.測定的值以千分比（‰）為單位，以δ13CDIC符號表示，并與國際標準物質（Pee Dee Belemnite，PDB）相對應，具體為式中，R為樣品的碳同位素比值，RPDB為標準的碳同位素比值.整個流程分析誤差為0.1‰.

3　結果與討論

3.1水化學一般組成

有關嘉陵江河水主要離子化學組成的時空變化特征我們已經報道［25］.嘉陵江水系河水離子化學組成主要受碳酸鹽巖控制，陽離子以Ca2+，陰離子以HC為主，其次是Mg2+和 S.嘉陵江干流離子含量受降雨及人類活動的影響較大，雨季時離子濃度降低，中游以下區域由于人口密度逐漸增大，工農業相對發達，人為排放物增多，河流中的離子濃度逐漸升高.綜合分析表明，嘉陵江中的硝酸鹽主要來自于農業面源污染，硫酸鹽的增加主要是由當地的干濕酸沉降及工業與生活廢水輸入引起的.

3.2溶解無機碳（DIC）含量的時空變化特征河流DIC通常包括H2CO3，和組分.嘉陵江河水的pH值為7～8，總體偏弱堿性，DIC主要以的形式存在，H2CO3和組分含量極少，因此可以利用現場滴定獲得的濃度值代表水體DIC含量.嘉陵江河水中的DIC含量和δ13CDIC組成在兩季節（夏冬季）時的沿程分布如圖2所示.

圖2　嘉陵江河水中DIC含量和δ13CDIC兩季節的沿程分布Fig.2 Spatial and seasonal variations of DIC and δ13CDICvalues in the Jialing River

分析結果表明：夏季豐水期（2008年7月）嘉陵江流域DIC含量為410～2 506μmol/L，平均值為2 018μmol/L；冬季枯水期（2009年2月）DIC含量為814～3 674μmol/L，平均含量為3 150μmol/L.夏季豐水期DIC濃度明顯低于冬季，這主要是因為5—9月是嘉陵江流域的雨季，大量雨水輸入產生的稀釋作用導致夏季河水中的DIC含量降低.劉叢強［26］對烏江和沅江水系的DIC研究表現出相同的季節變化特點，即烏江、舞陽河、清水江3條河流的平均DIC在冬季枯水期分別為2 940，4 250和2 230μmol/L，而夏季豐水期分別是2 490，2 960和1 230μmol/L，夏季時河流的DIC均低于冬季.喻元秀等［21］在烏江流域上游新建洪家渡水庫的DIC研究結果中指出，夏天DIC濃度為1 840μmol/L，而冬季為2 240μmol/L.同樣，對長江三峽水庫壩前水體的DIC研究也呈現出類似的結果，夏季DIC濃度（2 000μmol/L）小于冬季時的濃度（2 200μmol/L）［27］.

嘉陵江源頭的DIC含量在2個季節時都明顯小于下游（見圖2（a））.DIC的形成主要受土壤生物地球化學過程所控制，該過程與巖性、氣候、人類的擾動，以及土壤的物理、生物特性如土壤水分、土壤有機質濃度和微生物活動強度有關［14，16，26］.嘉陵江源頭氣溫低，人類擾動極少，河水低DIC含量（夏季410μmol/L，冬季814μmol/L）表明其主要受到巖性和土壤有機質的影響.進入四川盆地后，DIC含量變化不大；進入梯級水庫開發的河段后DIC含量均有不同程度的降低.在夏季時河水中的DIC含量呈現出先降低后升高的現象，表明了水庫的梯級開發對DIC有一定的影響.

3.3溶解無機碳同位素組成（δ13CDIC）的時空變化特征

夏季豐水期（2008年7月）嘉陵江流域δ13CDIC組成為-9.6‰～-7.1‰，平均值為-8.6‰.冬季枯水期（2009年2月）δ13CDIC組成為-8.6‰～-4.7‰，平均值為-6.0‰.與DIC含量的季節變化特征類似，夏季豐水期嘉陵江河水δ13CDIC組成明顯低于冬季（見圖2（b）），這一變化特征與天然河流δ13CDIC組成的冬夏季節變化特征表現出一致性.閆慧等［28］對貴州省貴陽市花溪河水溶解無機碳同位素的季節變化進行了研究，結果表明冬季花溪河水具有較高的δ13CDIC值.劉叢強［26］對烏江和沅江水系3條河流烏江、舞陽河、清水江的δ13CDIC值測定結果顯示，冬季枯水期分別為-7.9‰，-8.4‰，-5.9‰，而夏季豐水期分別是-9.2‰，-9.7‰，-8.7‰，夏季δ13CDIC值均低于冬季.賈國東等［29］和焦樹林等［30-31］的研究證實，珠江流域西江、北江河流溶解無機碳同位素的組成也存在顯著的季節變化，即夏季δ13CDIC值變低.上述結果與烏江梯級水庫（洪家渡水庫、東風水庫、烏江渡水庫）［20］和貴州亞高原湖泊（紅楓湖、百花湖）［22］表現出的季節變化規律不同.對上述3個水庫和2個湖泊的研究結果表明，夏季水體δ13CDIC值普遍略高于冬季.若從空間上分析，從源頭往下河水中的δ13CDIC值波動范圍較大，在進入梯級水庫開發的河段后變化較小，進而先后受支流渠江和涪江的影響，δ13CDIC的值先降低再升高，爾后基本保持不變.

河流水體中溶解無機碳的同位素組成主要受以下因素控制：①流域碳酸鹽巖礦物的風化溶解；②流域土壤有機質的分解；③水-氣界面CO2交換；④光合作用與呼吸作用［14，16-17，20，26］.一般地，來源于流域土壤有機質分解形成的DIC具有最負的δ13CDIC值，而流域碳酸鹽巖風化形成的DIC，其δ13CDIC值最為偏正.對于水-氣界面的CO2交換而言，大氣CO2溶于水中形成的DIC（pH中性條件下主要為HC），其δ13CDIC值約為0～2.5‰［17，26］.淡水中水生生物光合作用主要利用溶解12C-CO2，使得剩余水體內的D1C富集13C；呼吸作用使有機質分解釋放大量的12C，可以使水體中δ13CDIC值偏負.在夏季，嘉陵江進入豐水期，氣溫升高，降雨量增加，土壤有機質分解速率增加且由此形成的δ13CDIC值偏負的DIC隨徑流進入主河道；而在冬季，由于溫度降低，降雨量較少，土壤有機質分解速率降低，從土壤進入水體的DIC也減少［27］.因此，夏季豐水期嘉陵江河水δ13CDIC值偏負的主要原因之一，可能是夏季來自土壤有機質分解的DIC對河流總DIC的影響要高于冬季.

另外，在嘉陵江流域，冬季（2009年2月采樣）是典型的干涼月份，河水處于枯水期，水流淺而緩，有利于河水DIC與大氣CO2之間建立同位素平衡，12C-CO2優先釋放進入大氣，從而使河水δ13CDIC值往正向偏移.同時，冬季枯水季節的河水比較清澈，適于浮游植物生長，光合作用增強（或大于呼吸作用），DIC中的12C被優先合成為有機質，從而使河水δ13CDIC值往正向偏移［19，29］.同樣，這也可以解釋嘉陵江河水夏季δ13CDIC值低于冬季.

3.4梯級水庫群中DIC與δ13CDIC的時空變化特征

與整個嘉陵江流域一致，從時間變化上，嘉陵江梯級水庫群水體DIC含量和δ13CDIC值均是冬季高于夏季；但從空間變化上，其水體DIC含量和δ13CDIC值又呈現出獨自的特點（見圖2）.圖3為嘉陵江河水中DIC和δ13CDIC的關系，其中圖3（b）只給出了梯級水庫群中的8個樣點.一般情況下，水壩的建立不僅打亂了河流的連續性，也使得河流的水動力條件減弱，透明度增加，這為浮游植物的生產創造了有利條件，造成了水體DIC含量的降低（見圖2（a）），也使河水δ13CDIC值升高（見圖2（b）），這在嘉陵江的冬季樣品中體現得較為明顯（見圖3（b））.

然而，夏季嘉陵江梯級水庫群水體DIC含量和δ13CDIC值的空間變化卻比較復雜，整體趨勢表現為隨DIC含量升高而δ13CDIC值變正（見圖3（b））.梯級水庫群處于嘉陵江中游偏下，天府之國核心區域，工農業發達，土壤耕作頻繁且強度較大，隨降雨進入河流水體的土壤來源DIC的貢獻份額增大；另一方面，高度發達的工業生產排放的酸性廢氣（SO2，NOx）致使酸雨頻率增加［32］，大量酸性降雨到達地表可能參與流域內碳酸鹽巖的風化溶解［33］，上述2種情況都可能導致梯級水庫群水體DIC含量的升高.夏季豐水期水體混濁，在暫不考慮光合作用與呼吸作用的情況下，梯級水庫群水體δ13CDIC值的變化，是流域碳酸鹽巖礦物的風化溶解、水-氣界面CO2交換及流域土壤有機質分解共同作用的結果，前2種因素使δ13CDIC值變正，后一種因素使其變負.因而，空間上夏季水體δ13CDIC值的升高可能是前2種因素所起作用大于后一種.

嘉陵江中游地區地勢較為平坦、落差不大（大多小于15 m），且梯級水庫的修建多是低壩，主要是水量調節、農業灌溉和航運的需要，而水力發電則為輔.嘉陵江流域水體DIC含量和δ13CDIC值的季節變化特征，與諸多自然河流和三峽水庫壩前水體表現出一致性［26-31］，而與烏江梯級水庫和一些湖泊不相同［20，22］.這可能與嘉陵江梯級水庫與烏江梯級水庫調度方式、水文條件不同有關，也可能是因為嘉陵江梯級水庫群建壩時間長短不一，調度頻繁，水庫的“湖泊效應”還沒有體現出來［21，27］.

圖3　嘉陵江河水中DIC和δ13CDIC的關系Fig.3 Relationships between DIC and δ13CDICvalues in the Jialing River

4　結束語

對嘉陵江流域及其梯級開發河段水體夏、冬2個季節進行采樣分析，研究結果表明嘉陵江河水DIC含量及其碳同位素δ13CDIC組成存在顯著的季節變化，均為冬季（枯水期）高于夏季（豐水期）.夏季（豐水期）DIC濃度明顯低于冬季，主要是因為大量雨水輸入產生的稀釋作用所致；豐水期δ13CDIC組成偏負的主要原因可能是夏季來自土壤有機質分解的DIC對河流總DIC的影響高于冬季，同時冬季河水DIC與大氣CO2之間的同位素交換平衡和光合作用增強，亦可使河水δ13CDIC值往正向偏移.這一變化特征與前人研究所證實的自然河流的季節變化特征相似，而與水庫、湖泊不同，這可能是由于嘉陵江梯級水庫群建壩時間長短不一、大壩落差低、水量調度頻繁和水文條件不同等因素有關，綜合表明嘉陵江梯級水庫群水體“湖沼學反應”并不明顯.

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Spatial and seasonal variation of dissolved inorganic carbon isotope compositions in the cascade reservoirs of the Jialing River

LI Xiao-dong1，LIU Xiao-long2，YANG Zhou1，3，LI Qin-kai1，3，HUANG Jun1，3
（1.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry，Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guiyang 550002，China；
2.Tianjin Key Laboratory of Water Resources and Environment，Tianjin Normal University，Tianjin 300387，China；
3.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）

The Jialing River and its cascade reservoirs were investigated.Wedensely collected water samples along the Jialing River in August 2008（rain season）and February 2009（dry season）.We determine the contents and isotopic compositions of dissolved inorganic carbon（DIC），and discuss the sources and spatio-temporal variations of DIC.The results show that the average DIC and δ13CDICwere 2 018μmol/L and-8.6‰in a rainy season，and 3 150μmol/L and-6.0‰in a dry season，showing obvious seasonal variations. The δ13CDICvalues in winter were heavier than in summer，similar to undammed rivers but different from lakes and reservoirs.This indicates that the hydro-geochemical characteristics of waters in the cascade reservoirs of Jialing River are similar to natural riversrather than traditional reservoirs.

the Jialing River；dissolved inorganic carbon isotope；cascade reservoir；spatial and seasonal variation

X 142

A

1007-2861（2015）03-0286-08

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.01.009

2015-05-15

國家自然科學基金資助項目（41373136，40703004）

李曉東（1973—），男，研究員，博士生導師，研究方向為環境地球化學.E-mail：lixiaodong@vip.skleg.cn