河流梯級開發對烏江中上游水體溶存N2O釋放的影響

劉小龍，汪福順，白　莉，李思亮，王寶利，劉叢強，王中良

（1.天津師范大學天津市水資源與水環境重點實驗室，天津　300387；2.上海大學環境與化學工程學院，上海　200444；3.中國科學院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室，貴陽　550002）

河流梯級開發對烏江中上游水體溶存N2O釋放的影響

劉小龍1，汪福順2，白莉1，李思亮3，王寶利3，劉叢強3，王中良1

（1.天津師范大學天津市水資源與水環境重點實驗室，天津300387；
2.上海大學環境與化學工程學院，上海200444；
3.中國科學院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室，貴陽550002）

當前河流筑壩導致水庫釋放溫室氣體N2O的問題已經引起了世界范圍內的廣泛關注，梯級開發河流N2O釋放過程和機理的研究有助于準確評估河流N2O釋放水平.本研究選取了烏江中上游梯級開發河段，采集了河水、庫區表層水和水庫下泄水樣進行了相關地球化學分析.結果顯示，烏江干流的梯級開發對水化學條件、氮化物以及N2O的釋放產生了顯著影響，氮化物受到顯著的攔截效應，N2O在庫區附近的釋放明顯強于河流.N2O飽和度平均為347%，均表現為大氣N2O的釋放源，并受各水庫自身庫齡、營養狀態和有機質等條件的影響.春夏季受水庫內部氮的生物地球化學影響，具有較高的N2O釋放水平.溫度、酸堿度（pH）和溶解氧（dissolved oxygen，DO）是影響N2O釋放的關鍵因子，對于庫齡較老的烏江渡和東風湖來說，有機碳埋藏和水庫營養條件顯著促進著N2O的釋放，而氮負荷水平并未表現出顯著促進N2O的釋放.硝化作用是河流N2O產生的主要過程，但是下泄水較高的N2O含量說明庫區底部反硝化作用具有重要的貢獻.全年河流水-氣界面釋放通量平均為0.33μmol·m-2·h-1，下泄水的釋放通量為0.64μmol·m-2·h-1，水庫表層水釋放通量為0.43μmol·m-2·h-1.與世界其他河流相比，烏江中上游干流N2O的釋放水平屬中等水平，主要控制因素可能是氮負荷水平和水體水化學條件.然而，下泄水體具有高于河流和庫區表層水的釋放通量，需要引起重視.

氧化亞氮（N2O）；梯級開發；源匯效應；釋放通量

氧化亞氮（N2O）氣體的增溫潛勢是二氧化碳（CO2）的296倍，并且在大氣中具有長達114 a的存留時間，因此其溫室效應及其對平流層下部臭氧（O3）層的破壞一直以來受到了極大的關注［1-2］.研究顯示，由人類活動導致的N2O年排放量約為4.5×109kg，而且正以年均約0.25%的速率增加［3］.目前，大氣中N2O的體積分數已由工業革命前的2.70×10-7上升至現在的3.19×10-7［2］，是《京都議定書》中明確規定主要削減的重要溫室氣體之一.因此，對于N2O源匯效應及釋放通量的研究是當今全球溫室效應研究的重要課題之一.

水生生態系統尤其是富營養化河流、湖泊及水庫N2O的產生和釋放往往具有較高的水平［4-5］，成為對全球N2O釋放估算不確定性的重要來源因素之一.在水體營養鹽載荷增加及富營養化背景下，河流-湖泊-水庫等水生系統已經被確認為大氣N2O顯著的釋放源［6-8］.大壩攔截引起的“河流水庫化”現象造成生源要素在水庫內部滯留，為N2O的產生創造了環境條件及物質基礎.大壩截流對水環境產生著深遠的影響［9-11］.河流筑壩導致水庫釋放溫室氣體N2O的問題已經引起了世界范圍內的廣泛關注［12-13］.而我國目前正迎來前所未有的水電開發高潮，特別是針對西南地區河流的大規模峽谷型階梯水庫開發.西南地區多為高氮背景河流［11，14］，這為河流梯級開發后氮的滯留與N2O的產生提供了充足的物源.但是，目前對梯級開發河流N2O的產生及釋放強度的研究仍相對較少，所取得認識還很有限.

基于此，本工作選擇了烏江中上游梯級開發河流為研究對象，通過測定水化學參數、氮負荷水平以及N2O含量，探討N2O的產生與釋放機理、源匯效應等，明確梯級開發河流N2O的釋放水平，對于認識水壩建設的環境效應提供了新的認識.

1　研究區域概況

烏江是長江上游南岸最大的支流，干流全長1037 km，流域面積為1.16×105km2，貴州境內干流全長802 km，流域面積67 500 km2.烏江流域有南北兩源，南源三岔河，北源六沖河，集水面積在1 000 km2以上的支流主要有六沖河、三岔河、貓跳河、野濟河、偏巖河、湘江、清水江、洪渡河、芙蓉江等.烏江上游位于云貴高原的東部，海拔在1 500 m以上，森林覆蓋率低，水土流失嚴重；中游為貴州高原的主體部分，以高原丘陵、盆地為主；下游屬貴州高原東部斜坡地帶及川東南山地，海拔在500 m以下.烏江流域內沉積巖發育良好，地層齊全，是我國碳酸鹽類巖石分布面積最大、巖溶最發育的地區.目前，烏江流域進行了11級梯級開發，本工作選取的位于烏江中上游的河段包括其中的5級開發，分別是普定水庫、引子渡水庫、東風水庫、索風營水庫和烏江渡水庫，目前這5級開發均已經投入正常使用.5個水庫的主要技術參數見表1（資料來源：中國水利水電第九工程局有限公司科研設計院）.5個水庫具有不同庫齡、庫容、蓄水面積，同時也是河段上連續的梯級開發水庫，對于對比研究N2O的釋放具有重要意義.

表1　研究區域內各水庫的主要技術參數Table 1 Main technical parameters of reservoirs in the studied area

2　樣品采集與分析測試

2.1樣品采集

在2007年7月、10月和2008年1月、4月分季節對烏江中上游普定水庫到烏江渡水庫段梯級開發河流進行了樣品采集.在各水庫庫區壩前、壩后以及干流主航道分別采集庫區表層水、壩后下泄水和干流表層水樣品.利用Niskin采水器采集樣品后，現場用原水洗涮50 mL的血清瓶3次，灌滿至2倍溢出，加入NaOH保護劑調節pH＞10，用0號橡皮塞密閉，以5 mL一次性注射器穿透橡皮塞，排除氣壓，拔出注射器，使瓶中無氣泡殘留，使用parafilm膜封口，密閉保存.另外采集1 L水樣，過濾后加入濃硫酸進行酸化保護以備測定總氮（TN）、硝酸根（）和銨根）.現場利用水質參數儀YSI-6600（金泉儀器公司，美國）原位測定水樣的溫度、酸堿度（pH）、溶解氧（dissolved oxygen，DO）等參數.

2.2分析測試

利用連續流動營養鹽分析儀（Skalar公司，荷蘭）測定水樣中TN，和NH+4，并利用氣相色譜測定其中N2O的含量.樣品的N2O濃度測定采用頂空平衡法.具體分析方法如下：室內在樣品瓶中注入20 mL高純氮氣（N2），排出等體積水，在恒溫水浴搖床內劇烈振蕩30 min，使氣體在氣液兩相間充分達到平衡；然后，用氣相色譜測定頂空中N2O濃度，再進一步換算出水樣中N2O濃度.氣相色譜的測定條件是配有電子捕獲檢測器（electron capture detector，ECD）的HP6890氣相色譜儀，Ar-CH4（V（Ar）∶V（CH4）=95∶5）做載氣，流速20 mL/min，80～100目的Porapak-Q柱分離，柱溫50℃，檢測器溫度320℃.最后標準曲線的相關系數達到0.999 9，根據該曲線得出的大氣N2O濃度為（320.7±8.4）nmol/L.重復實驗結果表明溶解N2O濃度的測量精度優于4%，相對誤差小于1.0 nmol/L.

圖1　烏江中上游位置和采樣點位圖Fig.1 Map showing locations of the Wujiang River and sampling sites

3　結果與討論

3.1烏江梯級開發對河流氮和N2O的影響

溫度、酸堿度（pH）和DO是影響氮的生物地球化學轉化過程的重要水化學參數，因為溫度、酸堿度和DO水平可以影響水體的硝化作用和反硝化作用過程.與下泄水和河流水相比，庫區表層水體在夏季、春季和秋季均具有較高的水溫（T）、pH值和DO（如表2），冬季水體各參數變化不明顯.這說明水壩攔截后河流的水庫湖泊化效應明顯，水體中光合作用是造成pH值和DO升高的重要原因.從全年來看，水庫表層水的pH值為8.00～9.31，平均值為8.33；河水pH值為7.61～8.92，平均值為8.08；下泄水pH值為7.59～8.44，平均值為7.89.水庫表層水具有明顯高于下泄水和河流的pH值，說明水庫可能會造成下游河流的趨酸化過程.DO與pH值的變化規律類似，溶解氧在庫區表層水基本都是過飽和狀態，下泄水較低的DO水平可能是受水庫底層泄水方式的影響.

表2　烏江干流水體水化學參數和溶解N2O含量Table 2 N2O concentration and water parameters in main stream of the Wujiang River

烏江干流河水、下泄水和庫區表層水中TN，NO3-N和NH4-N含量的差異明顯.河流、下泄水和庫區表層水TN的平均值分別為3.00，3.35和3.23 mg/L，NO3-N平均值分別為2.60，2.80和2.56 mg/L，NH4-N的平均值分別為0.35，0.32和0.33 mg/L.水庫下泄水具有較高的氮含量，水壩攔截對河流氮表現出一定的累積作用.從沿程河流看（見圖2）水壩攔截對氮的累積作用更加明顯，壩前水和下泄水均具有較高的含量.水壩的梯級開發在逐級加強對氮的攔截或者釋放，同時也深刻影響了下游水體的氮過程，例如NO3-N含量從東風水庫的3.00 mg/L銳減到下游烏江渡下泄水的1.93 mg/L，減幅約為36%，這與世界上其他河流對氮的攔截效應表現出一致性［15-16］.然而，由圖2可以看出，水庫開發對氮并不是表現出單純的攔截效應，也表現出復雜性，有的河段表現出水庫效應增加了下游水體的氮負荷.

水庫對氮的攔截效應一方面可能會導致水體營養物質過剩或者富營養化現象，另一方面水體氮負荷加大會明顯增強河流-水庫向大氣N2O的釋放［4，6-7，11］.烏江干流各類水體溶解N2O的含量變化差異顯著（見表2）且均為過飽和，全年N2O的飽和度變化為160%～1 417%，平均值為347%，河流和水庫水體均表現為大氣N2O的釋放源.各季節水體N2O含量的最高值均出現在夏季烏江渡下泄水中，其他水庫下泄水也表現出明顯高于壩前水和河流的含量特征（見表2和圖3）.由于當前烏江干流各水庫均采用底層泄水方式，一方面下泄水較高的N2O含量可能表明水庫底層水具有較高的溶存N2O含量［17］，另一方面下泄水中N2O較快釋放到大氣中，會顯著增加水庫過程對大氣溫室氣體的釋放，應當引起重視.河流水體N2O含量最低，這可能是因為河流具有較強的水動力條件，水體交換過程會加快N2O向大氣中的釋放.

干流各水體N2O的釋放表現出明顯的季節性差異，與之前水庫內部N2O的研究結果不同的是，表層水冬季N2O含量并不高，春夏季較高，冬秋季較低［5，17］.季節差異可能與水溫有關，冬季水溫低，不利于微生物的活動，硝化作用和反硝化作用較弱，而春夏季則相反；另外，春夏季水庫進入溫度分層期，沉積物-水界面N2O的擴散可能會加強表層水體N2O的釋放［7］.

烏江干流河流N2O含量的沿程變化如圖3所示.除春季外，沿途河流N2O的含量均表現出逐漸遞增的趨勢，位于下游的烏江渡水庫水體N2O始終保持著較高的含量.N2O和各形態氮的沿程分布規律并不一致（見圖2和3），從上游普定水庫到下游烏江渡水庫，NO3-N含量表現出逐漸降低的趨勢.一直以來，氮負荷水平被認為是直接促進N2O釋放的重要因素［18-19］，而從烏江河流氮和N2O的空間分布規律看，氮負荷水平不是控制N2O釋放的關鍵因素.烏江渡水庫建庫年齡較早，其次為東風水庫、普定水庫、引子渡水庫和索風營水庫（見表1），較老的水庫由于淹沒原生河流的土壤植被往往具有較大的有機質儲備，同時水庫周邊新興城鎮排放生活污水以及庫區網箱養魚等也會向庫區水體釋放有機質.充足的有機質、適宜的pH和DO條件會促進水體硝化作用［14，20］，從而會促使水體釋放N2O.

3.2湖泊N2O產生的機理和影響因素

以4個季節表層水數據分析水化學參數和氮化物含量與N2O含量之間的相關性，發現pH，DO和N2O之間表現出顯著的負相關關系（見表3），表明干流河流、庫區表層水和下泄水中N2O可能主要來自于硝化作用.已有的研究也發現了類似的規律，作為硝化的中間產物，有氧缺氧的交替、低pH、高等條件有利于硝化作用對N2O在水體中的累積［20］.然而，若從整體數據上看，TN和含量與N2O之間并未表現出顯著的相關性，這可能說明不同類型表層水不同季節水體N2O的產生過程和機理并不單純類似，而氮含量水平對N2O產生與釋放的貢獻具有一定的限制性.

圖2　烏江中上游河流梯級水庫氮的沿程分布Fig.2 Spatial distribution of nitrogen concentration in reservoirs in the Wujiang River

圖3　烏江中上游河流梯級水庫N2O的沿程分布Fig.3 Spatial distribution of N2O in reservoirs in the Wujiang River

表3　烏江中上游秋季水體參數、氮化物與N2O之間的相關關系Table 3 Relationship among water parameters，nitrogen variables and N2O in autumn season of the Wujiang River

目前，N2O的飽和度（ΔN2O）與表觀耗氧量（apparent oxygen utilization，AOU）之間的關系可以用以探討N2O的形成機理，其中

圖4所示為烏江中上游水庫N2O與AOU之間的關系.秋季表層水的N2O與AOU之間具有顯著的正相關關系，由于在硝化作用過程中氧氣的消耗量和N2O的產出量呈正比關系，所以秋季各類型表層水N2O的產生主要來自于水體中的硝化作用，N2O對AOU的回歸系數為0.118，這與世界上海洋和湖泊N2O的研究結果相似.其他季節的相關性并不明顯，說明其產生過程并不單一.對于各水庫下泄水中較高的N2O來說，反硝化作用可能是主要過程［5］.由于研究區水庫均屬于深水型水庫，夏季底層缺氧環境不適于硝化作用的產生，而高含量的N2O可能主要受控于沉積物-水界面的釋放和擴散作用.

圖4　烏江中上游水庫N2O與AOU的關系Fig.4 Correlations of N2O versus AOU in reservoirs of the Wujiang River

3.3烏江中上游梯級開發對于N2O釋放通量的影響

依據Fick第一定律，可以對水體N2O的擴散通量進行計算，有

式中，F為水-氣界面氣體N2O的交換通量，K為擴散系數，ΔC是氣體在水-氣界面的濃度差.計算結果表明，全年河流水-氣界面釋放通量平均為0.33μmol·m-2·h-1，下泄水的釋放通量為0.64μmol·m-2·h-1，水庫表層水釋放通量為0.43μmol·m-2·h-1.全年各點位N2O釋放通量及其變化范圍如圖5所示.可以看出，上游水庫表層水、河流及下泄水的釋放通量變化不大，而烏江渡水庫具有較高的釋放通量，這與其N2O溶存含量較高有關.

圖5　烏江中上游河流N2O釋放通量的沿途變化Fig.5 Variation of N2O fluxes in cascade reservoirs in the Wujiang River

目前針對河流-水庫/湖泊體系N2O的研究，主要集中在營養水平較高或者氮負荷水平較重的水體，同時也有少數學者兼顧著中營養及貧營養水體.例如Swaleouse河N2O釋放通量具有很高的水平，為14～100μmol·m-2·h-1［22］，哈德遜河N2O的釋放通量為0.23μmol·m-2·h-1［6］，圣華金河的釋放通量為0.58～4.58μmol·m-2·h-1［23］，我國新安塘河的釋放通量約為2.00μmol·m-2·h-1［24］，而紐斯河的部分表現出N2O不飽和狀態，釋放通量約為-0.60～4.60μmol·m-2·h-1［25］.受污染及營養水平高的河水-水庫始終表現為大氣N2O釋放源［12，26］，一般具有較高的溶解度和飽和度［6］.

與世界其他河流相比，烏江河流N2O的釋放通量屬于中等水平.相比較而言，烏江中上游干流氮負荷水平中等，這可能也是水體N2O釋放不高的根本原因，同時水庫內部水化學條件及氮的生物地球化學過程是控制N2O釋放的重要因素.另外，下泄水體具有顯著高于河流和庫區表層水的釋放通量，該水體在水電開發過程中具有特殊意義，會隨著發電過程加速釋放到大氣中，可能成為重要的溫室氣體釋放端元.

4　結束語

（1）烏江干流的梯級開發對水體水化學參數、氮化物以及N2O產生了顯著的影響.pH和DO均表現出在庫區較高，下泄水較低的變化特征.而氮化物的水庫效應并不一致，總體表現出對氮化物的截留效應，說明影響梯級開發河流氮分布的因素較為復雜.N2O均表現為大氣的釋放源，但是不同庫區存在顯著的季節性差異.春夏季受水庫內部氮的生物地球化學影響，具有較高的N2O釋放水平.

（2）溫度、pH和DO是影響N2O釋放的關鍵因子，對于庫齡較老的烏江渡和東風湖來說，有機碳埋藏和水庫營養條件顯著促進著N2O的釋放.硝化作用是河流N2O產生的主要過程，但是下泄水較高的N2O含量說明庫區底部反硝化作用具有重要的貢獻.

（3）全年河流水-氣界面釋放通量平均為0.33μmol·m-2·h-1，下泄水的釋放通量為0.64μmol·m-2·h-1，水庫表層水釋放通量為0.43μmol·m-2·h-1.與世界其他河流相比，烏江中上游干流N2O的釋放水平屬中等水平，主要控制因素可能是氮負荷水平和水體水化學條件.然而，下泄水體具有高于河流和庫區表層水的釋放通量，這點需要引起重視.

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Impact of cascade reservoir development on N2O emissions in the Wujiang River

LIU Xiao-long1，WANG Fu-shun2，BAI Li1，LI Si-liang3，WANG Bao-li3，LIU Cong-qiang3，WANG Zhong-liang1
（1.Tianjin Key Laboratory of Water Resources and Environment，Tianjin Normal
University，Tianjin 300387，China；
2.School of Environmental and Chemical Engineering，Shanghai University，Shanghai 200444，China；
3.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry，Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guiyang 550002，China）

Dams affect hydrologic cycle and water environment through intercepting river water.Therefore，“impounded rivers”or river reservoirs often affect river basin environ-ments.That has become a worldwide problem，especially the effect on N2O emissions.This study investigates cascade reservoirs in the Wujiang River，and analyzes therelated parameters and N2O concentrations.It has been shown that the cascade development doeshave impacts on water parameters，nitrogen loadings and N2O emission.Saturation of N2O averaged 347%in the entiresurface water represents a N2O source with respect to atmosphere，under influences of age of reservoirs，nutrient status and organic matters.N2O is emitted more in spring and summer than in winter and autumn.The key factors of influence are T，pH and DO.Organic matters and nutrient status are important in old reservoirs such as the Wujiangdu reservoir.Nitrification is a dominate process for N2O emission in surface water.But for water in discharge，denitrification is a dominate process.The annual average N2O fluxes were 0.33μmol·m-2·h-1for river water，0.64μmol·m-2·h-1for discharge water，and 0.43μmol·m-2·h-1for surface water in dams.Compared to other surface water in the world，emission of N2O acts as moderate emission fluxes in the Wujiang River.High concentration in discharge water should be emphasized since it contributes huge amount of N2O emission during hydroelectric production.

nitrous oxide（N2O）；cascade reservoir development；source-sink effect；emission flux

X 142

A

1007-2861（2015）03-0301-10

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.01.012

2015-05-15

流域水環境生態評估與預警技術研究與工程示范項目（2012ZX07503003001）；國家自然科學基金資助項目（41302285，41403082）；天津市科委基金資助項目（14JCQNJC08600，14JCQNJC08800）

劉小龍（1985—），男，助理研究員，博士，研究方向為環境地球化學.E-mail：liuxiaolong@inbox.com