低濃縮鈾靶輻照后溶液中鈾的化學種態及主要裂變元素的影響

蘭圖　劉展翔　李興亮,　廖家莉＊,　羅順忠　楊遠友　柴之芳　劉寧　王東琪

(1四川大學原子核科學技術研究所，輻射物理及技術教育部重點實驗室，成都610064)

(2中國科學院核輻射與核技術重點實驗室，中國科學院高能物理研究所多學科中心，北京100049)

(3中國工程物理研究院核物理與化學研究所，綿陽621900)

(4蘇州大學放射醫學及交叉學科研究院(RAD-X)，蘇州215123)

低濃縮鈾靶輻照后溶液中鈾的化學種態及主要裂變元素的影響

蘭圖1,2劉展翔1李興亮1,3廖家莉＊,1羅順忠3楊遠友1柴之芳2,4劉寧1王東琪＊,2

(1四川大學原子核科學技術研究所，輻射物理及技術教育部重點實驗室，成都610064)

(2中國科學院核輻射與核技術重點實驗室，中國科學院高能物理研究所多學科中心，北京100049)

(3中國工程物理研究院核物理與化學研究所，綿陽621900)

(4蘇州大學放射醫學及交叉學科研究院(RAD-X)，蘇州215123)

利用化學種態分析軟件CHEMSPEC計算了低濃縮鈾靶輻照后溶液中鈾(U)的化學種態分布及其主要裂變元素對U化學種態的影響。結果表明，在單組分體系中，pH值和鈾酰濃度都會顯著影響U的化學種態分布。隨著鈾酰濃度的增大，溶液中將會生成多核配合物；在較高的NO3-濃度下，U在溶液中主要以UO22+和UO2NO3+的形式存在。CO2對不同濃度鈾的種態分布影響結果表明，當鈾酰濃度較低時，鈾的化學種態多以碳酸鈾酰的形式存在；當鈾酰濃度較高時，鈾的化學種態多以氫氧鈾酰或柱鈾礦沉淀的形式存在。計算發現，當裂片元素Tc、I、Mo的濃度小于0.01 mol·L-1并分別以TcO4-、I-、MoO42-的種態存在時，這些裂片元素不改變鈾的各化學種態的分布。

化學種態；CHEMSPEC；鈾；裂變元素；輻照

鈾是核工業中最重要的核材料。含有高濃鈾(Highly-Enriched Uranium，HEU，235U≥90%)的核燃料元件在核工業的許多領域中有廣泛應用。但大量高濃鈾燃料元件的使用以及相關的后處理工程，增加了核擴散與恐怖事件發生的幾率。因此，當代在民用核工業中推廣和使用低濃鈾燃料(Low-Enriched Uranium，LEU，235U≤20%)，從而降低核擴散與恐怖事件發生的風險[1-2]。

近年來國內外針對LEU的推廣使用開展了大量的相關研究工作，取得了顯著進展。這些研究主要集中于先進LEU核燃料開發[3-8]、HEU向LEU反應堆轉化的性能分析[9-17]及輻照后裂變產物的化學回收過程[18-20]等方面。此外，采用低濃鈾作為輻照靶分離生產放射性同位素也成為國際上不可逆轉的發展趨勢[21-24]。低濃鈾靶的推廣，不僅可降低核擴散與恐怖事件發生的風險，而且對全球99Mo、99mTc、131I等醫用同位素的持續穩定供應也具有重要現實意義。

與高濃鈾靶相比，經相同輻照條件照射后低濃鈾靶中的裂變產物與分布會有所不同；即使相同的低濃鈾靶在不同的輻照條件下質量分布也會有所差別。低濃鈾靶輻照溶解后產物更復雜，而目前對低濃鈾靶輻照后產生的裂變體系中相關核素的化學行為的認識還較少。

本文工作利用北京大學核環境化學課題組開發的化學種態分析軟件CHEMSPEC[25,26]計算了低濃鈾靶輻照后溶液中U的化學種態分布及主要裂變元素對U化學種態的影響，以期為基于低濃鈾靶的裂變核素生產及對U的回收利用提供參考。

1　程序及計算方法

利用化學種態分析軟件CHEMSPEC首先計算了低濃鈾靶輻照后溶液中U單組份體系的種態分布，進而研究了U與主要裂變元素的多組分體系，分析了溶液中U的化學種態分布和主要裂變元素對U化學種態的影響。CHEMSPEC程序基于質量平衡和熱力學數據庫，可以處理包含酸堿反應、沉淀形成、絡合反應和氧化還原反應等化學過程的體系，預測特定條件下指定元素的化學種態。該程序有Fortran[25]和C++[26]兩個版本。本文工作采用C++版本，采用的熱力學數據來自于PSI(Paul Scherrer Institute)熱力學數據庫[27]，版本號為NAPSI_290502，其中包含鈾、钚、镎、镅等關鍵元素的熱力學元素數據。

通過CHEMSPEC與另外兩種化學種態分析軟件MINTEQA2[28]和HARPHRQ[29]的比較，結果分別示于圖1和圖2，發現除個別化學種態的濃度結果有所差別外，U的主要化學種態及其濃度分布符合得很好。

2　結果與討論

2.1低濃鈾靶輻照溶解后各主要裂變核素的濃度

低濃鈾靶中235U/238U含量為4.937 5 g/20.062 5 g，靶件燃耗深度約為1%，假設靶件被硝酸溶解后的溶液總體積為500 mL，由各主要裂變核素的裂變產額(表1)可以計算出其在溶液中的大致濃度，如表2所示。

表1　235U的一些熱中子裂變產物及其裂變產額Table 1Thermal neutron induced fission products of235U and their yields

2.2水溶液中鈾的化學種態及NO3-和CO2的影響

2.2.1水溶液中鈾的化學種態

表2　低濃鈾靶輻照后各主要元素的濃度*Table 2Concentrations of major nuclides after LEU targets irradiation

圖1　CHEMSPEC(左)和MINTEQA2(右,摘自文獻[28])計算鈾的化學種態分布結果的比較Fig.1　Calculated results of U speciation by two speciation codes CHEMSPEC(left)and MINTEQA2(right,from ref.[28])

圖2　CHEMSPEC(左)和HARPHRQ(右,摘自文獻[29])計算鈾的化學種態分布結果的比較Fig.2　Calculated results of U speciation by two speciation codes CHEMSPEC(left)and HARPHRQ(right,from ref.[29])

圖3給出了在一定pH值范圍內4種不同濃度的鈾的水溶液(1.0×10-12(a)、1.0×10-6(b)、0.1(c)、0.21 mol·L-1(d))中鈾的化學種態的分布。

人生最難得的就是，愿意沉下心來將一件事做到極致，哪怕已經取得了萬眾矚目的成績，鞏俐仍選擇將自己的全部精力都放在鐘愛的事業上。因為生命很貴，經不起浪費。

從上述結果可知，隨著鈾酰濃度的增大，鈾酰離子的水解加劇，溶液中出現了[(UO2)2OH]3+、[(UO2)2(OH)2]2+、[(UO2)3(OH)4]2+、[(UO2)3(OH)5]+、[(UO2)3(OH)7]-、[(UO2)4(OH)7]+等多核配合物，并且多核配合物出現的范圍向低pH值移動。通過高、低鈾酰濃度中各種態的對比，可以看出，在高鈾酰濃度的溶液中出現了柱鈾礦沉淀以及[(UO2)2(OH)2]2+、[(UO2)3(OH)4]2+多核配合物，表明只有在較高的濃度下，鈾酰離子才表現出較強的聚合能力，但這種行為在強堿性條件下受到抑制。

圖3　4種濃度下鈾在水溶液中的種態分布Fig.3　 Speciation of uranium in aqueous solution

圖4是鈾在水溶液中的種態分布隨pH值和鈾酰濃度的變化規律。可以看出，隨著pH值的增大，UO22+所占比例逐漸減少(圖4a)，而[UO2(OH)3]-所占比例逐漸增大(圖4d)，[UO2OH]+、UO2(OH)2和柱鈾礦所占比例先增大后減小(圖4b,c和l)，多核配合物都會在特定pH范圍內出現“年輪”狀的分布情況(圖4f，g，h，i，j和k)。此外，多核配合物主要出現在鈾酰濃度較高的區域(>1.0×10-6mol·L-1)，并且帶正電荷的多核配合物較易出現在低酸度范圍內(圖4f，g，h，i和k)，帶負電荷的多核配合物較易出現在低堿度的范圍內(圖4j)。

圖4　鈾在水溶液中的幾種化學種態隨pH和鈾酰濃度的變化規律Fig.4　Concentrations of different chemical species of uranium as a function of pH and the concentration of uranyl in aqueous solution

從上述分析可以看出，水溶液中的鈾酰離子的種態分布受到自身濃度和溶液酸度等因素的影響。這些單核和多核的配合物可以以多種形式存在。根據文獻報道[33-38]，其部分單核和雙核的配合物的構型如圖5所示。

2.2.2NO3-離子對鈾化學種態的影響

圖5　文獻中幾種氫氧鈾酰的構型Fig.5　Several possible configurations of uranyl hydroxide reported in ref.[33-38]

根據路易斯酸堿理論，硝酸根離子屬于“硬”的路易斯堿，并且得益于其攜帶的負電荷，表現出較強的與鈾酰離子配位的能力。現有的乏燃料處理工藝一般采用硝酸對元件進行溶解，因此硝酸根對鈾酰離子化學種態分布的影響不容忽視。基于這樣的認識，我們進一步研究了在0.1 mol·L-1NO3-溶液中，特定pH值范圍內含有不同濃度鈾(1.0×10-12、1.0×10-6、0.1、0.21 mol·L-1)的4種溶液中鈾的化學種態分布。結果如圖6所示。

圖6　鈾在0.1 mol·L-1NO3-溶液中的種態分布Fig.6　Speciation of uranium in 0.1 mol·L-1NO3-solution

在此基礎上，我們研究了在pH=0.5的溶液中，改變NO3-濃度對鈾的各化學種態分布的影響，如圖7所示。在較強的酸性條件下，鈾酰離子的水解被抑制。可以看出，在0.1 mol·L-1

圖7　鈾的種態隨不同濃度NO3-的分布情況Fig.7　Percentage of UO22+and UO2NO3+as a function of the concentration of NO3-

根據分子動力學和密度泛函理論研究[40-41]，硝酸根以二齒配體的形式與另外三分子水和鈾酰離子配位，在鈾酰離子的赤道面形成配位數為5的構型，如圖8(a)所示。Wipff和Sieffert[40]也比較了如下圖所示的另外兩種構型：在(b)中硝酸根仍以二齒配體配位，但鈾酰離子赤道面內配位數為6；在(c)中硝酸根以單齒配體配位。研究發現，(b)和(c)均不如構型(a)穩定。

圖8　文獻[40]中比較的三種硝酸鈾酰構型Fig.8　Three isomers of[UO2(NO3)(H2O)4]+complex reported in ref.[40]

2.2.3CO2對含NO3-溶液中鈾化學種態的影響

一些無機陰離子能與鈾酰離子配合形成相應的配合物，如CO32-與UO22+配合可形成UO2(CO3)n2(n-1)-配離子，其配合能力[42]大小依次為CO32->OH->SO42-> Cl->NO3->I-。溶解在溶液中的CO2可以以CO32-或HCO3-的形式存在。為了研究CO2對含硝酸根離子的溶液中鈾酰離子化學種態的影響，我們采用CHEMSPEC模擬了25℃、101 kPa下CO2分壓為31.9 Pa、=0.1 mol·L-1的條件下UO22+濃度分別為1.0×10-12、1.0×10-6、0.1、0.21 mol·L-1的4種溶液中的鈾酰離子的種態分布。結果示于圖9。

圖9　CO2對4種鈾酰濃度下鈾在0.1 mol·L-1NO3-溶液中的種態分布影響Fig.9　Influence of CO2on the speciation of uranium in 0.1 mol·L-1NO3-solution

從圖9可以看出，當鈾酰離子濃度較低(圖9a和9b)時，鈾的化學種態在pH>5.0時多以碳酸鈾酰的形式存在；當鈾酰濃度較高(圖9c和9d)時，在較低pH值范圍內，鈾的化學種態多以氫氧鈾酰的形式存在；而在pH>5.0時，由于鈾酰離子表現出強烈的聚合行為而生成柱鈾礦，而CO2對鈾的化學種態分布的影響很弱。

圖10　文獻[34,43-44]報道的一碳酸鈾酰和三碳酸鈾酰的可能結構示意圖Fig.1　0Possible conformers of UO2(CO3)(H2O)3and [UO2(CO3)3]4-reported in ref.[34,43-44]

根據計算，在較低的濃度下(圖9a)，碳酸鈾酰可以以3種計量比的形式出現，即1∶1，1∶2和1∶3。在pH=6.0左右，鈾酰離子主要以一碳酸鈾酰的形式存在。隨著pH值的升高，另兩種形態先后出現。根據文獻報道[34,43-44]，碳酸根是以二齒配體與鈾酰離子配位的，其中一碳酸鈾酰和三碳酸鈾酰的構型如圖10所示。

表3　分別含有TcO4-、I-、MoO42-的三組模型體系中TcO4-、I-、MoO42-的濃度(mol·L-1)Table 3Four concentrations(mol·L-1)of TcO4-,I-and MoO42-in three sets of model systems containing TcO4-,I-and MoO42-,respectively

圖11　Tc濃度對鈾的化學種態的影響Fig.1　1Chemical species of uranium as a function of pH values in the presence of Tc

2.3Tc、I、Mo對鈾化學種態的影響

如前所述，在低濃鈾靶輻照后除U外，主要含有裂片元素Tc、I和Mo。在通常條件下，這3種元素的主要存在形態分別是TcO4-、I-、MoO42-。在這樣的體系中，Tc和Mo有可能會形成同核或異核的雙核化合物，而I則可能表現出還原性。為了研究多種元素共存時的相互影響，我們建立了幾種多組分體系的模型(表3)，并重點分析了Tc、I、Mo的影響。在計算中，鈾酰離子、硝酸根離子等的濃度保持不變，分別為：=0.01 mol·L-1，=0.1 mol·L-1。

對于Tc，我們分析了4種濃度Tc(1.0×10-6、6.10×10-5、1.0×10-3、1.0×10-2mol·L-1)對鈾的化學種態的影響，結果示于圖11。可以看出，當pH<3.0，鈾酰在溶液中主要存在兩種種態：UO22+、[UO2NO3]+；4.0

圖12是鈾的各化學種態隨pH和TcO4-濃度的變化情況。可以看出，隨著pH的增大，種態UO22+所占比例逐漸減少(圖12a)，種態[(UO2)3(OH)5]+、[(UO2)3(OH)7]+所占比例逐漸增大(圖12e，f),種態[(UO2)2OH]3+、[(UO2)2(OH)2]2+、[(UO2)2(OH)4]2+和[UO2NO3]+所占比例先增大后減小(圖12b，c，d和g)。

對于I和Mo，通過比較4種濃度I和4種濃度Mo下鈾的各化學種態的分布發現，鈾的各化學種態隨pH值和/C濃度的變化規律與Tc對鈾的化學種態分布的影響基本相似，表明在所研究的濃度范圍內，對鈾酰的種態分布沒有顯著影響，并不與鈾酰離子形成雙核復合物，而碘離子也不具備將鈾酰離子還原的能力。因篇幅所限，結果列于支持材料(Supporting Information，Fig.S1 and Fig.S2)中。

圖12　鈾的各化學種態隨pH值和Tc濃度的變化規律Fig.1　2Percentages of chemical species of uranium as a function of pH value and the concentration of Tc

3　結論

本文利用北京大學核環境化學課題組開發的化學種態分析軟件CHEMSPEC計算了低濃縮鈾靶輻照后溶液中U的化學種態分布及主要裂變元素對U種態的影響，綜合分析了溶液pH值對鈾酰各種態的影響，得到了與已報道的實驗和理論研究一致的定性結果。主要有以下幾點：

(1)在水溶液中，隨著鈾酰濃度的增大，溶液中將會生成柱鈾礦沉淀和多核配合物；鈾酰濃度越大，多核配合物出現的范圍越向低pH值移動，且多核配合物一般出現在鈾酰濃度較高的溶液中；

(2)在較強酸度條件下，隨著體系NO3-濃度的增大，溶液中主要存在兩種鈾的化學種態：UO22+和[UO2NO3]+，其中UO22+所占比例不斷減少，[UO2NO3]+不斷增加。但在較高pH值條件下，鈾酰離子因水解反應而很難再與硝酸根生成配合物。

(3)CO2對不同濃度鈾的種態分布影響結果表明，當鈾酰濃度較低時，鈾的化學種態多以碳酸鈾酰的形式存在；當鈾酰濃度較高時，鈾的化學種態多以氫氧鈾酰或柱鈾礦的形式存在。隨著鈾酰濃度的增大，CO2對鈾的化學種態分布的影響越來越弱。

(4)鈾靶主要裂變產物Tc、I、Mo在濃度小于0.01 mol·L-1且分別以TcO4-、I-、MoO42-等形態存在時，其濃度變化均不會影響鈾的化學種態分布。

上述結果主要基于低濃鈾靶輻照這一應用背景，采用CHEMSPEC程序計算得到。

致謝：感謝北京大學核環境化學課題組提供CHEMSPEC程序。

Supporting information is available at http://www.wjhxxb.cn

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Effect of Low-Enriched Uranium Targets Irradiation on Major Fission Elements and Uranium Speciation

LAN Tu1,2LIU Zhan-Xiang1LI Xing-Liang1,3LIAO Jia-Li＊,1LUO Shun-Zhong3YANG Yuan-You1CHAI Zhi-Fang2,4LIU Ning1WANG Dong-Qi＊,2
(1Key Laboratory of Radiation Physics and Technology(Sichuan University),Ministry of Education; Institute of Nuclear Science and Technology,Sichuan University,Chengdu 610064,China)
(2CAS Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Techniques,Multidisciplinary Initiative Center, Institute of High Energy Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)
(3Institute of Nuclear Physics and Chemistry,China Academy of Engineering Physics,Mianyang,Sichuan 621900,China)
(4School of Radiation Medicine and Interdisciplinary Sciences(RAD-X),Soochow University,Suzhou,Jiangsu 215123,China)

The speciation of uranium and effect of major fission products after low-enriched uranium targets being irradiated and solvated were analyzed using the geochemical program CHEMSPEC.The results indicate that the speciation of uranium in water is determined by pH value and the concentration of uranyl,and polynuclear complexes may be generated at high concentration of uranyl.Nitrate anion in the solution may interact with uranyl,and at high concentration of nitrate,uranyl exists as UO22+and UO2NO3+.The presence of CO2at low concentrations of uranium brings substantial distribution uranyl carbonate,while this is negligible at highconcentration of uranyl due to heavy hydrolysis and aggregation of uranyl.The calculations also show that the major fission products,Tc,I,and Mo,do not affect the speciation of uranium when their concentrations are below 0.01 mol·L-1and when they exist as TcO4-,I-,MoO42-.

speciation;CHEMSPEC;uranium;fission element;irradiation

O642.5；O615.11

A

1001-4861(2015)09-1774-11

10.11862/CJIC.2015.245

2015-04-10。收修改稿日期：2015-06-21。

國家自然科學基金委員會和中國工程物理研究院聯合基金(NSAF，No.U1330125)、國家基礎科學人才培養基金·特殊學科點資助項目(No.J1210004)、國家自然科學基金委員會(No.91026000)、中國科學院百人計劃(No.Y2291810S3)資助項目。

＊通訊聯系人。E-mail：liaojiali@scu.edu.cn，Tel：+86-28-85412613，dwang@ihep.ac.cn，Tel：+86-10-88236606