新型緩釋/控釋肥包膜材料的研究與展望

景旭東， 林海琳， 閻 杰

(仲愷農業工程學院化學化工學院，廣東廣州 510225)

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新型緩釋/控釋肥包膜材料的研究與展望

景旭東， 林海琳*， 閻 杰

(仲愷農業工程學院化學化工學院，廣東廣州 510225)

影響包膜肥養分釋放的關鍵因素是包膜材料本身的特性。從目前國內外新型緩釋/控釋肥包膜材料無機和有機兩大方面進行歸類和總結，區分緩釋與控釋肥概念的不同，重點探討可生物降解性，并且對其發展趨勢進行展望，以期為今后的研究提供理論參考。

緩釋控釋肥；包膜材料；可生物降解

據世界糧農組織(FAO)統計，糧食增產50%以上的貢獻來自肥料的使用。但是，普通化肥的大量使用造成土壤結構破壞[1-2]、地下水污染、農產品品質下降等一系列不良的影響[3-5]。緩釋控釋肥既可以減少化肥的使用量，又可以提高其利用率，因此受到世界學者的廣泛研究和關注[6]。一般，普通化肥的利用率是20%～30%，而緩釋控釋包膜肥的利用率在美國和日本可達到50%～60%,西歐等發達國家更可達到70%～80%[7]。我國的包膜肥還沒有形成市場規模，且不能大面積推廣，主要原因就是價格較普通肥高3～8倍[8]。此外，緩釋控釋包膜肥材料依然存在緩釋效果不佳、包膜材料在土壤環境中不易降解、生產成本過高等問題。解決這些問題的關鍵在于包膜材料。因此，對目前國內外新型緩釋/控釋肥包膜材料從無機和有機兩大方面進行歸類和總結，探討可生物降解性，并且對其發展趨勢進行展望。

1 緩釋/控釋肥的概念與區別

緩釋控釋肥最先開始于美國，隨后日本、歐洲也相繼開始研究。它是20世紀40年代誕生的一個新名詞，以緩釋、可控、高效為特點發展至今[9]。廣義上來說，緩釋控釋包膜肥是指其營養釋放速度相對遲緩，甚至可控，釋放期較普通肥更長，且在作物生長的全部時期都能達到其生長所需營養的肥料。國際組織將緩釋肥定義為:以物理或化合物形式存在的營養成分能緩慢地被農作物吸收，并且能使其有效性延長的高效肥料；控釋肥的定義為:不僅能夠緩慢釋放,其養分的釋放速率還受植物本身生長的影響，即作物對養分的需求與養分釋放速度基本保持一致[10]。但是，狹義上緩釋肥與控釋肥還具有不同的定義。緩釋肥(Slow release fertilizers，SRFs)又稱長效肥，通過在普通肥料表面包裹一層特殊的材質，達到降低養分釋放速率的效果，使得養分能夠滿足農作物在生長期的需求。控釋肥(Controlled availability fertilizers，CAFS)為更先進的緩釋肥，是指通過更加有效的包膜材質，能夠滿足農作物在不同生長時期對養分不同含量的需求，即需求多少，釋放多少，使得肥料的利用率更加高效[11]。

2 無機包膜材料

無機包膜材料主要是一些無機礦物質，從早期的白蠟、松香到聚烯烴類等[12]發展到以包硫尿素(SCU)為主。美國是最先研究該材料的國家，已形成一定規模的產業化[13]。在20世紀60年代，美國TVA公司研制出硫磺包膜材料，可由于其低疏水性，影響緩釋效果，用石蠟或瀝青再次包膜后，增強其疏水性，提高了緩釋性能，經過20多年的研究發展到一定規模的市場潛力。在20世紀70年代，中國科學院南京土壤研究所研制出以白蠟、瀝青、鈣鎂磷肥混合的包膜碳層材料。該材料具有良好的緩釋性能，并且形成一定規模的生產[14]。鄭州樂喜施研制了以構溶性鈣鎂磷為基質的包膜材料。它不僅具有緩釋性能，而且抑制氨的揮發[15]。沈陽農業大學以表面具有高活性的礦物(沸石粉、硅藻土等)為基質，加入甲基纖維素鈉等交聯劑，研發出具有較好緩釋效果的無機礦物包膜緩釋材料[16-17]。華南農業大學利用一系列的具有高表面活性的礦物(如高嶺石、坡縷石、硅燕土等)為無機包膜基料，結合新型成膜技術，已規模化生產出幾種具有較好緩釋效果的包膜肥料[18]。這些包膜材料雖然都有一定的緩釋性能，但與其他高分子包膜材料相比，還存在一定的差距，需要進一步對包膜材料的制備工藝和包膜工藝進行探索，才有更大的發展空間。

3 有機高分子包膜材料

有機高分子材料是目前研究最多的緩釋控釋包膜材料，主要分為天然、合成和半合成三大類。天然高分子包膜材料的原料主要是淀粉、纖維素等天然高分子產物，其特點是來源廣、可降解、成本低且成膜性好,但由于其降解過快，緩釋效果不甚理想。合成高分子包膜材料一般是由含有雙鍵的有機單體衍生物聚合形成的熱固性與熱塑性樹脂，由材料本身的特性來影響養分擴散速率,所以緩控釋效果較好；但是，該類包膜材料成本較高,生產工藝條件相對復雜[19],條件要求較高，且可生物降解性較差，易給環境造成污染問題，因此還沒得到大量的推廣應用[20-24]。半合成高分子包膜材料是各種天然的與化學改性的高分子接枝或共聚形成的一類新型高分子材料，特點是黏度大，附著力與穩定性較好,具有更好的緩釋控釋效果及可生物降解性[25]。

目前，美國在有機高分子包膜材料方面的研究主要是醇酸樹脂、異氰酸脂、對稱與非對稱聚脲氨基甲酸酯以及油脂的共聚物和丙烯酸接枝共聚物等[26]。 1967年，美國成功開發出醇酸樹脂包膜材料，屬于熱固性樹脂。它主要是烯烴和甘油酯的聚合物，包括醇酸類樹脂和聚氨酯類樹脂，其特點是安全性高，本身的耐磨性和耐鹽性也較好[27]。在20世紀60年代，日本開始了新型高分子有機包膜材料的研究，主要成果包括具有緩釋和控釋雙重功能的熱塑性及熱固性樹脂包膜材料；自20世紀90年代以來，主要研制出含農藥的熱固性樹脂包膜材料以及日本多木化學股份有限公司生產出的可生物降解的微晶石蠟和脂肪族聚酯包膜材料[28]。在歐洲，英國研發出的主要有機高分子包膜材料是有機物和無機物螯合共聚的混合物，如3-羥基3-烷基丙酸和無機物(如鉀、鎂等)及樹脂結合的高聚物等。測試結果表明，它具有良好的緩釋性能。德國在高分子聚合物(如石臘、鏈烷烴等)中加入可生物降解的木質素、醋酸纖維素等天然產物高分子化合物，制備出緩釋性能良好、耐水性較強且能很好地降解的包膜材料。法國研制出有機聚合物與有益微生物結合在一起的新型包膜材料[29-30]。它不但具有緩釋性能，而且可以調節土壤中微生物的分布，具有很好的發展前景。

國內有機高分子包膜材料主要集中于酚醛樹脂、脲醛樹脂，如金正大集團和北京首創新型肥料制造有限公司的高分子樹脂包膜材料[31]；1985年，北京化工大學的徐和昌等[32]研制出尿醛樹脂包膜材料；沈陽農業大學在PVC(聚乙烯醇)和PVP(聚乙烯基吡咯烷酮)高聚物中加入定量的硝化抑制劑和脲酶抑制劑，使得緩釋控釋的效果更加高效[33]；鄭州大學的許秀成[34]主要研究了多功能的緩釋復合肥材料，該材料得到較好的推廣和應用，其品牌樂喜施已在國際上享有盛譽；蘭州大學的柳明珠[35-36]利用丙烯酸制備了吸水性樹脂，并且研究了在玉米淀粉中接枝吸水性丙烯酸樹脂；華南農業大學的廖宗文等[37]也對有機高分子包膜材料進行了深入的研究。近幾年來研究的高吸水性樹脂包膜材料具有吸水保水和緩釋控釋的多重功能[38-39]。這些材料大多集中于研發緩釋階段。對于真正意義上的控釋材料，還需要進一步研究，而且一些高分子材料雖然具有較好的緩釋性，但是在土壤中降解較慢，易造成土壤的再次污染。如果不能克服這些固有的缺陷，那么將會限制其良好的發展勢頭。

4 可生物降解包膜材料

由于目前土壤污染問題突出且嚴重[40]，為了降低包膜材料對土壤環境的污染問題，可生物降解包膜材料成為國內外的研究熱點。目前，國內外有關研究有不少。日本研究以改性淀粉作交聯劑，并且用秸稈粉外包，通過添加光氧化劑-醋酸鐵來提高包膜材料的光可降解性[41]；英國研究了以橡膠為基質的包膜材料；西班牙以松樹中含有的木質素紙漿廢液為包膜材料[42]；法國研制出聚合物與有益微生物結合的新型環保材料。經測試，這些材料都能在很大程度上提高肥料的緩釋性能，可生物降解性較強。馬來西亞學者研究了改性木質素與天然木薯淀粉混合包裹材料，通過紅外表征和黏度的測試，發現木質素與淀粉的配比為1∶9時效果最好[43]，同時研究了厚度對緩釋氮肥效果的影響[44]，并且通過材料在滅菌土壤和非滅菌土壤中不同的半衰期，得出不同的半衰指數，發現包膜厚度對緩釋效果的影響較大[45]。

在國內方面，華南農業大學廖宗文等[46]通過對農業生產固體廢棄物進行生物化學改性，開發出可生物降解的新型包膜控釋材料；近年來，又通過對廢油、潲水油進行改性，麥飯石和有機黏結劑的有效結合，制備出可生物降解的緩釋控釋包膜材料[47-48]，經水中溶出率測試，發現它具有良好的控釋效果，24 h溶出率為8.9%～11.1%,7 d累計溶出率為37.5%～42.1%。山東農業大學張民等[49]以2種可降解的樹脂聚丁二酸丁二醇酯與聚碳酸亞丙酯為包膜基料,研究了PPC/PBS不同配比對材料性能的影響，測試表明它具有良好的緩釋性能，并且能很好地降解。沈陽農業大學張玉龍等[50-51]利用聚乙烯醇-淀粉作為交聯劑，并且與硅藻土共混制備可生物降解且成本低廉的包膜材料，紅外光譜分析得出該材料與氮肥不僅可以很好地包裹，而且形成新的化學鍵,提高材料的緩釋性能。安徽農業大學何方等[52]通過對普通淀粉的改性，制得氧化淀粉后再加入環氧氯丙烷交聯劑，制備具有可生物降解性的新型環保包膜材料。浙江大學周偉祥等[53]利用具有自主知識產權的自燃內熱式炭化爐，以秸稈制備的生物質炭為主料,研究出新型環保的炭基緩釋材料。南京理工大學張紅雨等[54]利用乳化高剪切技術,并以水為溶劑，研制出3種油脂基包膜緩釋控釋材料，通過掃描電鏡和紅外分析得出。該材料具有較好的緩釋性能，并且具有良好的可生物降解性。陜西科技大學王全杰等[55]先用巰基乙醇還原法水解廢棄的牛毛得到角蛋白溶液，然后加入交聯劑、增塑劑得到具有可生物降解的緩釋材料，并且采用水溶法和淋溶法研究其緩釋性能，結果表明它具有良好的緩釋效果且能很好地在土壤中降解。蘭州大學柳明珠等[56]利用具有吸水性和緩釋性的坡縷石和保水劑結合，制備出具有生態功能的緩釋包膜材料,該材料具有良好的生態環保功能。仲愷農業工程學院的杜建軍等[57]也對緩釋包膜材料做了深入的研究。杜建軍主要利用可生物降解的天然產物殼聚糖與保水劑，結合制備包膜肥材料，使得材料既有保水功能又有保肥功能；林海琳主要研究了用改性油脂基包膜材料。渭南師范學院徐浩龍等[58-60]利用水溶液聚合法，使得膠磷礦、淀粉與丙烯酸鹽共聚交聯，并且加入引發劑過硫酸鉀和交聯劑N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺，制備一種具有保水性的緩釋包膜材料；同時，他也研究且制備了羧甲基纖維素接枝丙烯酸/丙烯酰胺包膜材料。這些都具有保水保肥的特性，并且具有一定的可生物降解性。華東理工大學的陳強等[61]以殼聚糖等天然產物為基本原料,通過共混、交聯作用，制備出可生物降解的緩釋包膜材料，并且通過對其力學性能、耐水性能、透水性能、相容性等指標的測定，發現它具有良好的可生物降解性，并且比用純殼聚糖的效果要好。唐輝等[62]研究了天然桐油基包膜材料，并且利用 FTIR 和 DTA-TGA 聯用技術分析了該材料的紅外吸收特征和熱行為，結果表明包膜材料中桐油的含量越大，其材料的緩釋效果越好。這些材料都屬于天然的可生物降解材料，其來源廣泛，工藝簡單，成本較低，但緩釋性較其他合成高分子材料差，需要繼續對其改性合成，研究包膜工藝，提高材料本身的緩釋性能。

5 展望

目前，緩釋控釋包膜材料已順應時代的潮流和要求，朝著高效、新型、環保、低廉、可降解等方向發展。這將為未來農業的發展帶來新的動力。而制約這一發展的2個主要因素，一是包膜材料本身的緩釋控釋性能，二是生產成本問題及可生物降解性,而且土壤污染問題也越來越嚴重，嚴重影響農作物的品質和產量[63-64]。雖然無機包膜材料的原料來源廣泛，成本較低，且能夠改善土壤本身的結構，但緩釋控釋性能與有機高分子材料相比效果較差；有機高分子包膜材料的緩釋控釋性較好，但開發成本往往較高，且難降解。解決這些問題的關鍵是開發出來源廣泛、價格低廉、性能優良、工藝簡單、新型環保的可生物降解性包膜材料。近幾年來，國內外都爭先研發新型可生物降解的包膜材料，如在材料中添加生物酶制劑、有益微生物等來增加對土壤結構的調整；通過對固體廢棄物或工業廢料改性和包膜工藝的探索，制備新型環保的包膜材料。因此，未來新型包膜緩釋控釋材料將涉及化學、材料、生物、環境等多個交叉學科，具有廣闊的發展前景。

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Research and Prospect of New Type Slow /Controlled Release Fertilizer Coating Materials

JING Xu-dong,LIN Hai-lin*,YAN Jie

(College of Chemistry and Chemical Engineering,Zhongkai University of Agriculture and Engineering,Guangzhou,Guangdong 510225)

The key factors affecting the coated fertilizer nutrient release is the characteristic of coated material itself.The new sustained-release/controlled release fertilizer coated materials at home and abroad were classified and summarized from two aspects of inorganic and organic,the different concepts of sustained-release and controlled-release fertilizer were distinguished,focusing on the biodegradability.The development trend was forecasted,so as to provide a theoretical reference.

Slow /controlled release fertilizer; Coated material; Biodegradability

廣東省科技攻關項目(2012A020602055)。

景旭東(1988- )，男，河南登封人，碩士研究生，研究方向：高分子材料。*通訊作者，教授，博士，碩士生導師，從事新型緩釋控釋包膜肥材料方面的研究。

2014-11-28

S 145.6;TQ 449.1

A

0517-6611(2015)02-139-03