土壤性質對煙葉中鉛、鎘含量的影響及預測模型研究

胡　鑫，羅真華，謝會雅，周　毅，晏　哲，彭　亮，曾清如*

（1.湖南農業大學資源環境學院，長沙410128；2.湖南省煙草公司株洲市公司，湖南株洲412000）

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土壤性質對煙葉中鉛、鎘含量的影響及預測模型研究

胡鑫1，羅真華2，謝會雅2，周毅2，晏哲1，彭亮1，曾清如1*

（1.湖南農業大學資源環境學院，長沙410128；2.湖南省煙草公司株洲市公司，湖南株洲412000）

摘要：在湖南某植煙區采集代表性的土壤和煙葉樣品112個，測定了土壤理化性質和樣品的鉛、鎘含量，并通過相關性和回歸分析來研究煙葉鉛、鎘含量與土壤因子關系。結果表明：研究區土壤Pb、Cd全量平均值為40.91、0.37 mg·kg(-1)，Pb、Cd有效態平均值分別為10.71、0.23 mg·kg(-1)，煙葉Pb、Cd含量分別為3.86、7.55 mg·kg(-1)；煙葉Pb、Cd的富集系數分別為0.094和19.84，對比富集系數可知，植煙區煙葉鎘的健康風險要大于鉛。相關性分析表明：煙葉中Pb與土壤Pb全量、Pb有效態含量呈正相關，與pH值呈負相關；煙葉Cd與土壤Cd全量、Cd有效態含量、有機質含量和氯離子量呈正相關，與pH值負相關。通過數據逐步回歸得到的方程為lgY(tobac-Pb)=0.806lgX(soilPb)-0.314pH-0.020（R2=0.499）、lgY(tobac-Cd)=0.877X(soilCd)-0.302pH+0.465lgX(OM)+1.632（R2=0.561），回歸方程對煙葉中Pb、Cd的預測達到極顯著水平。

關鍵詞：煙葉；鉛；鎘；土壤性質；預測

胡鑫，羅真華，謝會雅,等.土壤性質對煙葉中鉛、鎘含量的影響及預測模型研究[J].農業環境科學學報, 2016, 35（3）：449-454.

HU Xin, LUO Zhen-hua, XIE Hui-ya, et al. Soil property effects on and prediction models of lead and cadmium concentrations in tobacco leaves[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35（3）: 449-454.

隨著我國經濟高速發展，重金屬的污染不僅十分普遍，污染面積和程度也愈發加大，嚴重威脅農業安全生產和人類健康[1]。煙草是我國重要的經濟作物，煙株中Pb、Cd濃度過高時不僅會影響其生長發育，煙葉產品中的Pb、Cd也會隨煙氣吸入人體肺部，對人體健康造成潛在危害[2-3]。因此研究重金屬對煙草的影響有重要意義。

重金屬向植物體內遷移轉化主要受土壤重金屬總量及其化學形態、土壤理化性質、基因品種等[4-6]影響。一方面，隨著土壤中重金屬總量升高，其交換態、碳酸鹽結合態、鐵錳氧化態等非殘渣態的比例增加，增加了重金屬生物有效性[7-8]；另一方面，土壤理化性質也影響植物對重金屬的吸收，如pH值[4]、有機質[5]、CEC[4]、粘粒[6]等。其中土壤pH值對植物-土壤系統中重金屬遷移尤為關鍵，例如胡蘿卜-土壤[9]、萵苣-土壤[10]、菠菜-土壤[11]的盆栽實驗中，pH是影響Cd吸收最重要的土壤因素，其次為土壤有機質，其他因子相關性則不顯著。而在大田環境中，小麥根系Cd含量與pH和粘粒含量呈顯著性負相關（RpH=-0.549，Rclay=-0.642，n=47），與OM和CEC相關性不明顯[12]。因此，土壤性質對重金屬向植物遷移有重要影響，但目前關于煙葉Pb、Cd含量與土壤環境因子相關性的研究比較少。

目前，對于煙葉的重金屬研究主要為：重金屬在煙葉中的分布、重金屬對煙葉品質的影響，且以盆栽為主，而通過在野外較大范圍采集樣品，系統分析土壤理化性質對煙葉重金屬含量影響的報道較少。本文通過大田采樣測定土壤Pb、Cd含量、土壤理化性質指標，分析其與煙葉Pb、Cd相關性，探討影響煙葉Pb、Cd含量的主要因素。

重金屬在植物體內累積的預測模型是當前研究的熱點，一般分為經驗模型和機理模型[13]。機理模型主要應用于重金屬在水體環境中的毒性評價，本研究中基于土壤理化性質的經驗模型要優于機理模型。本文通過分析煙葉Pb、Cd含量及其與土壤環境因子相關性，建立基于土壤主控因子與煙葉Pb、Cd含量的量化關系，以期為區域降低煙葉Pb、Cd含量，煙葉安全生產提供科學依據。

1　材料與方法

1.1樣品的采集

2013年6月初煙葉收獲期，在湖南東部某縣級植煙區進行了土壤和煙葉樣品的采集，如圖1。根據當地地形和土壤類型，采用五點法采樣，在實地選擇具有代表性的植煙土壤，采樣深度為20 cm，共采集了具有代表性的112個點的樣品。從田間采回的土壤登記編號后進行預處理，經過風干、磨細、過篩、混勻、貯存于塑料自封袋密封待用。

植煙區土壤主要為紅壤和紅壤性水稻土，煙葉品種主要為云煙87。煙葉樣品的采集和土壤樣品相互對應，采集煙草植株的中部葉，用去離子水洗凈，編號后置于100～150℃烘箱中殺青5～10 min，然后70～80℃下烘干至恒重，樣品粉碎并過篩后備用。

1.2分析方法

土壤樣品利用鹽酸-硝酸-高氯酸法消解后，過濾，利用ICP-OES（PerkinElmer-Optima 8300）測定土壤中Pb，用石墨爐原子吸收光譜法測定Cd。土壤Pb、Cd有效態：對于南方酸性土壤，可以采用環境保護行業標準土壤環境監測技術規范（HJ/T 166—2004）提出的0.1 mol·L-1的HCl作為浸提，該方法提取的有效態重金屬含量與作物重金屬有較好的相關性[14]。煙葉樣品用鹽酸-硝酸法進行消解后過濾，濾液中Pb、Cd測定方法同土壤樣品。

圖1　采樣點位置示意圖Figure 1 Distribution of sampling points

土壤理化性質測定：采用pH計（水土比為1：2.5）測定土壤pH；土壤有機質含量采用重鉻酸鉀-硫酸氧化-外加熱法測定；陽離子交換量（CEC）用乙酸銨離心交換法測定；土壤中氯離子利用離子色譜儀測定。

質量控制：土壤樣品消解全量用國家土壤標準物質GBW07429（GSS-15）進行質量控制，所測樣品均設置空白樣、平行樣，分析時采用國標液控制工作曲線，測量分析的相對標準偏差控制在10%以內。實驗所用試劑均為優級純，實驗用水為超純水。

1.3統計分析

采用SPSS 20.0軟件進行數據的Pearson相關性分析和多元線性回歸分析。

2　結果與分析

2.1植煙區土壤理化性質統計分析

研究區土壤理化性質描述性統計如表1。研究區土壤pH平均值為5.23，其中pH值小于6.5的比例有94.6%，空間變異不大，整體呈酸性，對煙草生長不利。研究區有機質含量比較高，在空間上變異較小，屬于煙草適宜生長范圍。陽離子交換量反映了土壤膠體的負電荷量，研究區CEC含量比較高，保肥能力較強，變異系數屬于中等。水溶性氯平均值水平比較高，變異系數大，可能與不同地區施含氯肥料多少有關。

表1　植煙區土壤理化性質Table 1 Physical and chemical properties of soils in tobacco grown areas

2.2植煙區土壤鉛、鎘含量

Pb、Cd全量和有效態含量的描述統計如表2，研究區土壤Pb、Cd全量平均值分別為40.91、0.37 mg· kg-1。土壤Cd全量平均值高于國家二級標準，超標率為55.36%。分別有82.14%和98.21%的樣品Pb、Cd含量高于湖南土壤重金屬背景值，說明植煙區土壤Pb、Cd已有一定的累積。土壤有效態Cd平均含量比較高，超過了湖南土壤重金屬背景值。總的來說Pb、Cd有效態含量變異系數大于全量的變異系數。

2.3煙葉中鉛、鎘含量及其富集系數

從表3可知研究區煙葉中Pb含量的變化范圍為0.61～7.81 mg·kg-1，平均值3.86 mg·kg-1；Cd含量的變化范圍為1.06～20.15 mg·kg-1，平均值7.55 mg·kg-1。Cd、Pb的變異系數屬于中等。

張艷玲等[15]對我國煙葉主產區煙葉樣品分析得出，烤煙中Pb、Cd的平均值分別為2.89、2.95 mg· kg-1。對比發現，研究區煙葉Pb含量是其1.33倍，Cd含量是其2.55倍。楊永健等[16]建立的煙葉重金屬殘留量計算公式對Pb、Cd限定值分別為15.00、0.21 mg·kg-1，研究區煙葉Cd超過限定值比較多，Pb基本未超標。

煙葉的富集系數是指煙葉中重金屬與土壤中重金屬全量濃度之比，用來表示煙葉對土壤中重金屬的吸收累積能力。Cd的富集系數平均值為19.84，而Pb的富集系數為0.094，說明煙葉是Cd的高累積植物，有較高的健康風險。本地區Cd富集系數比較大，可能與土壤酸性程度較高有關。

2.4土壤環境對煙葉重金屬含量的影響

表4為煙葉重金屬含量與土壤重金屬全量和有效態含量的關系。相關性分析表明，煙葉Pb、Cd含量與土壤Pb、Cd全量呈顯著正相關，相關系數為RPb= 0.572（P＜0.01），RCd=0.522（P＜0.01）。煙葉Pb、Cd含量與土壤Pb、Cd有效態含量顯著正相關，相關系數為RPb=0.795（P＜0.01），RCd=0.776（P＜0.01）。對比可知，煙葉中Pb、Cd含量與土壤中該元素有效態含量相關性更優。Penka等[17]研究發現有效態Pb、Cd比全量更能影響煙葉中Pb、Cd的積累。

表2　土壤鉛、鎘全量和有效態含量統計Table 2 Descriptive statistics of total and bioavailable concentrations of Pb and Cd in soils

表3　煙葉中Pb、Cd含量及其富集系數Table 3 Heavy metal content and enrichment factors of Pb and Cd in tobacco leaves

表4　煙葉重金屬含量與土壤重金屬全量和有效態含量關系Table 4 Correlation between heavy metals in tobacco and in soils

表5為植煙區土壤理化性質和煙葉重金屬的相關性，從表中可以看出，煙葉Pb、Cd與pH呈負相關，有機質與煙葉鎘呈正相關，其余因子影響均較小。

表5　植煙區土壤理化性質和煙葉重金屬的相關性Table 5 Correlation between heavy metal in tobacco leaves and soil properties

2.5煙葉重金屬含量預測模型

通過逐步線性回歸得到土壤指標和煙葉Pb、Cd含量的經驗模型（表6）。結果表明，各回歸方程相關系數達到顯著水平，土壤pH、有機質、土壤全量Cd對煙葉Cd影響最大；土壤pH、全量Pb對煙葉Pb影響比較大。土壤重金屬總量和pH是影響煙葉Pb、Cd的主要因素，各回歸方程相關系數達到顯著水平。由表4看出土壤重金屬有效態含量與煙葉重金屬相關性優于全量，但土壤重金屬有效態受土壤理化性質影響較大，且測定方法也不同，因此應用土壤重金屬全量預測煙葉重金屬效果更好。

根據回歸方程預測的煙葉Pb、Cd含量與實測值（均經過對數化處理）散點圖如圖2，可以看出煙葉Pb、Cd預測值與實際值擬合程度較好，其中煙葉Cd預測略好于煙葉Pb。

3　討論

重金屬進入煙草的途徑可歸納為兩類：大氣中重金屬由葉表面進入，土壤中重金屬由煙草根部進入。土壤是煙草重金屬的主要來源，煙草產地不同Pb、Cd含量差異也比較明顯。高旭等[18]對云南曲靖煙區煙葉調查得知，Pb含量為4.99 mg·kg-1，Cd含量為3.32 mg·kg-1；玉溪煙區煙葉樣品調查得知[19]，煙葉中Pb平均含量為2.80 mg·kg-1，Cd平均含量為1.53 mg·kg-1。山東五蓮地區煙葉中Pb、Cd平均含量分別為0.76、0.46 mg·kg-1[20]。我國煙葉Pb、Cd含量南方比北方高。本研究中煙葉Pb平均含量為3.86 mg·kg-1、Cd平均含量為7.85 mg·kg-1，對比其他地區Cd含量偏高。

圖2　煙葉Pb和Cd含量的實測值與預測值的對數值散點圖Figure 2 Logarithm of predicted versus measured Cd and Pb

表6　煙葉Pb、Cd含量預測方程Table 6 Prediction models of Pb and Cd in tobacco leaves

土壤-植物系統中，土壤理化性質是影響重金屬生物有效性的重要因素，其中土壤pH是影響重金屬向植物遷移的關鍵因素。全區土壤pH均值為5.23，大部分偏酸性。研究區域為湖南省重酸雨沉降地區，常年的酸雨使土壤酸化嚴重，有強烈的淋溶作用，導致重金屬氧化物、氫氧化物的溶解度提高或者土壤膠體對重金屬可溶態離子的吸附量降低，相應地重金屬在土壤中的溶解度增大，濃度和活性提高[21]。有研究發現，pH主要影響土壤Pb、Cd吸附量，在pH為4.0～7.7的范圍內，pH值每上升一個單位，Pb、Cd吸附量增加3倍，使Pb、Cd向植物根際的遷移能力下降[22]。潘文杰等[6]研究表明，南北烤煙中Pb、Cd含量與pH值呈負相關，與本研究結果一致。有機質（OM）是次要影響因素，一般有機質含量越高，植物體內重金屬含量累積越低[9-11]。這與本研究結果有一定差異，可能是因為有機質的主要成分為腐殖質，雖然其中的胡敏酸、胡敏素與重金屬形成的絡合物不易溶解，但富里酸與重金屬的絡合物比較易溶，重金屬絡合物可通過礦物表面的溶解作用增加土壤溶液中重金屬離子濃度來增加其生物有效性，隨著易溶的重金屬絡合物的增加，土壤中Pb、Cd向植物中遷移也更容易[23]。土壤CEC反映土壤膠體負電荷量，其值越高表明土壤能提供更多的吸附位點來固定重金屬離子[24]。本文結果顯示煙葉中Cd與土壤CEC呈負相關（P＜0.05）。有研究顯示[25]，酸性土壤中Cd在硅酸鹽層面和鐵鋁氧化物上的吸附均是由CEC控制的，且Cd吸附量隨CEC的增大而增大。雖然普遍認為煙草是忌氯作物，但氯也是煙草生長發育必需的營養元素。本研究表明土壤中水溶性氯離子量與煙葉中Cd含量有一定正相關性。關于水溶性氯與煙葉重金屬關系的研究比較少，對其他植物研究比較多，Norvell等[26]野外調查結果表明，硬質小麥中Cd的積累與土壤中水溶性氯離子含量呈顯著正相關關系，與本研究結果相似。因此，適宜的氯含量是保證煙草品質的條件。

以往的植物-土壤系統研究大多是在盆栽的情況下進行的，作物生長的環境條件比較一致，因此模型系數較好。前人研究[27]基于盆栽模型的相關系數幾乎達到了0.90以上，本研究的模型相關系數雖然已經具有顯著擬合水平，但還是有一定差異。實際的煙草-大田是一個復雜的系統，土壤重金屬含量、理化性質、氣候條件、海拔高度、土壤類型、耕作方式等[28]都存在空間差異。本研究只考慮了理化性質中影響較為顯著的因子，因此模型相關系數還有提升空間。

煙草是一種容易富集鎘的植物，煙草對鎘的富集系數通常在5～10之間，成熟煙草植株中Cd的分布規律一般是葉或莖＞根＞種子[29]。本文中煙葉重金屬含量比較高，主要是因為土壤重金屬背景值比較高，其次為土壤pH較低，必然影響土壤中重金屬的有效性。因此，在實際應用中，適量施加一定量石灰或改良劑提高土壤pH值可以降低煙葉鉛、鎘含量。同時，在本研究所處縣級區域可以利用本文建立的預測模型為煙葉安全生產提供參考。

4　結論

研究區土壤Cd全量平均值高于國家二級標準，超標率為55.36%，Pb基本無超標。煙葉Cd的富集系數達到19.84，而Pb富集系數很小。

相關性和逐步回歸分析表明，影響煙葉中Pb、Cd含量的主要土壤因子為Pb、Cd、有機質含量和pH值。pH與煙葉Pb、Cd呈負相關，CEC與煙葉Cd含量呈負相關，有機質與煙葉Cd呈正相關。

研究區土壤pH普遍偏低，而煙葉累積Cd含量高，因此采取適當措施提高土壤pH值是煙葉安全生產的重要保障。煙葉重金屬預測方程已達到顯著水平，在采樣區域內，可以為利用土壤性質指標來預測煙葉重金屬污染風險提供一定的科學依據。

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Soil property effects on and prediction models of lead and cadmium concentrations in tobacco leaves

HU Xin1, LUO Zhen-hua2, XIE Hui-ya2, ZHOU Yi2, YAN Zhe1, PENG Liang1，ZENG Qing-ru1*
（1.College of Resources and Environmental Science, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, China; 2.Zhuzhou Branch of Hunan Tobacco Company Zhuzhou, Zhuzhou 412000, China）

Abstract：Plant heavy metal content is greatly affected by soil properties. In this paper, 112 flue-cured tobacco leaf and corresponding soil samples were collected from typical tobacco growing areas in Hunan Province to analyze soil properties and plant lead and cadmium content. Correlationship between Pb and Cd content in tobacco leaves and soil properties were studied. Results showed that the average values of soil total Pb and Cd were 40.91 mg·kg(-1)and 0.37 mg·kg(-1)and those of soil available Pb and Cd 10.71 mg·kg(-1)and 0.23 mg·kg(-1), respectively. The average content of Pb and Cd in flue-cured tobacco leaves was respectively 3.86 mg·kg(-1)and 7.55 mg·kg(-1), with enrichment factor of 0.094 and 19.84. This indicated that cadmium had higher health risks than lead. Lead in tobacco was positively correlated with soil total and available Pb, but negatively correlated with soil pH. The content of Cd in tobacco was positively correlated with soil total and available Cd, organic matter, and chloride content, but negatively with soil pH. The optimal prediction models for Pb and Cd content in tobacco were lgY(tobac-Pb)=0.806lgX(soilPb)-0.314pH-0.02（R2=0.499）, and lgY(tobac-Cd)=0.877X(soilCd)-0.302pH+0.465lgX(OM)+1.632（R2=0.561）, with good prediction.

Keywords：tobacco leaf; lead; cadmium; soil properties; prediction

*通信作者：曾清如E-mail：qrzeng@163.com

作者簡介：胡鑫（1989—），男，湖南衡陽人，碩士研究生，研究方向為土壤重金屬污染控制。E-mail：xin5217@qq.com

基金項目：湖南省株州市煙草公司資助項目“煙草產地重金屬污染風險評估定量模型及控制技術的研究與示范”[SHZH（湘F）2013-006]

收稿日期：2015-04-03

中圖分類號：X503.23

文獻標志碼：A

文章編號：1672-2043（2016）03-0449-06

doi:10.11654/jaes.2016.03.006