東江流域不同地類非點源污染排放特征

黃志偉，曾凡棠，石　雷，林　澍*，房懷陽，劉躍丹（1.暨南大學環境學院,廣州51063；.環境保護部華南環境科學研究所廣東省水與大氣污染防治重點實驗室，廣州510535）

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東江流域不同地類非點源污染排放特征

黃志偉1，2，曾凡棠2，石雷1*，林澍2*，房懷陽2，劉躍丹2
（1.暨南大學環境學院,廣州510632；2.環境保護部華南環境科學研究所廣東省水與大氣污染防治重點實驗室，廣州510535）

摘要：以東江流域為研究對象，選取不同土地利用類型小區進行野外徑流場試驗，研究自然降雨過程中不同地類常規污染物與典型重金屬的非點源污染排放特征。結果表明，農業用地水質較差，是流域內的主要非點源，但公路重金屬污染物也不容忽視。庭院、公路和菜地地表徑流污染物濃度與徑流量相關性顯著，而水田與林地則相關性差，主要是由同一小區二次降雨間隔差別大與地面特性引起的。庭院SS與COD發生顯著初期沖刷現象，TN、TP與重金屬（Cu、Pb、Zn及As）初期沖刷不顯著，公路、菜地、水田、林地，則大部分指標都發生了明顯的初期沖刷現象，同時部分場次降雨中也會出現二次沖刷的現象。不同污染物的初期沖刷現象顯著程度規律為SS＞COD＞Pb＞TN＞Zn＞TP＞Cu＞As，常規污染物的初期效應比重金屬顯著，重金屬的初期效應更易受到用地類型的影響；對比不同用地類型，則農用地更易發生初期沖刷現象，但公路徑流中重金屬污染物也存在顯著初期沖刷現象。降雨量、降雨強度及二次降雨間隔是影響初期沖刷現象的顯著因素。

關鍵詞：非點源污染；流域；土地利用類型；初期沖刷現象

黃志偉，曾凡棠，石雷,等.東江流域不同地類非點源污染排放特征［J］.農業環境科學學報, 2016, 35（5）：940-946.

HUANG Zhi-wei, ZENG Fan-tang, SHI Lei, et al. Characteristics of non-point source pollutant discharges from different types of land use in Dongjiang River Basin［J］. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35（5）:940-946.

隨著經濟快速發展和人口數量的激增，流域污染問題日趨嚴重，而由降雨（或融雪）沖刷作用引起的非點源污染則是流域的主要污染源［1］。相關研究表明，即使點源污染被全面控制以后，地表水體河流水質達標率也不超過65%，甚至部分指標非點源污染負荷超過點源污染［2-3］。“水十條”明確提出關于流域污染治理目標，使得流域非點源污染成為治理水污染的主要任務和重點。

目前關于非點源污染的主要研究內容包括非點源污染機理研究、非點源污染時空變化規律性研究及環境因子（包括地形、降雨條件、土地利用類型和土壤類型等）對產匯污影響的研究等［4-7］，研究形式以野外試驗［8-9］及數值模擬［10-11］為主。本文以東江流域為研究對象，分別于城鎮區、農業區進行野外非點源徑流場試驗，研究自然降雨過程中東江流域不同地類常規污染物與重金屬的非點源污染排放特征，以期為非點源污染控制提供依據。

表1　徑流場基本概況Table 1 Characteristics of field runoff plots

表2　降雨事件記錄Table 2 General records of rainfall events

1　材料與方法

1.1研究區概況

東江流域是珠江水系干流之一，發源江西尋烏，自東北向西南流經廣東河源、惠州、東莞等市，于虎門入海，干流全長562 km，全流域集水面積35 340 km2，屬亞熱帶季風性濕潤氣候區，干濕季節分明，年平均降雨量為1750 mm，平均氣溫21.7℃。東江擔負著為廣東省和香港特別行政區4000多萬人供水的重任，因此對東江水質的保護具有重要意義。東江流域內城鎮用地約占10%，耕地約占9%，園地約占6%，林地約占72%，隨著社會經濟的快速發展，流域內土地利用變化顯著，帶來嚴重的環境負荷［12］。

1.2徑流試驗小區的設置

根據東江流域的土地利用的類型、面積和分布情況［12］，試驗于東江流域下游東莞市區選取城市用地代表地塊，設置庭院與公路徑流場小區；農業用地代表地塊則位于流域上游的惠州、河源，設置菜地、水田與林地徑流場小區。基本概況見表1。在徑流場集水區安裝雨量計、小區出口處加裝三角流量堰，分別進行流量、雨量觀測，同時加裝自動裝置實現水質自動采樣系統（ISCO6172）。

1.3樣品采集及分析方法

于2015年雨季共采集到7場有效降雨（表2），徑流場監測在降雨開始產流時采集，降雨前期30 min內采樣頻率為5 min/次，30～60 min期間為10 min/次，60 min后為30 min/次，直至降雨結束。分析項目包括常規污染物指標SS、TN、TP、CODCr及重金屬銅（Cu）、鉛（Pb）、鋅（Zn）和砷（As），所有水質項目按照國家水質分析標準進行測定。

1.4數據處理方法

1.4.1事件平均濃度（EMC）的計算

受降雨條件及下墊面特點的影響，同一區域在不同降雨事件中或不同區域在同一場次降雨事件中的污染物質濃度差異很大［7］。本研究采用美國環保署建議使用的流量加權平均濃度（Event mean concentrations，EMC）進行徑流水質分析，其計算方法如下：

式中：EMC為徑流污染平均濃度，mg·L-1；M為徑流總污染量，g；V為徑流總量，m3；t為降雨時間，s；Ct為t時刻污染物濃度，mg·L-1；Qt為t時刻徑流流量，m3·s-1；Δt為采樣時間間隔，s。

1.4.2初期沖刷的判定

初期沖刷現象（FFE，First flush effect）于20世紀80年代在雨水徑流污染控制中首次提出，是非點源污染控制研究中的重要問題。在如何準確描述初期沖刷現象方面，目前應用比較多的是Geiger提出的質量初期沖刷理論，即以污染物的累積污染負荷與累積徑流量的無量綱累積曲線M（V）的發散來直觀判斷是否發生了初期沖刷現象。為進一步量化描述初期沖刷現象，可采用初期沖刷比值MFFn來描述初期沖刷程度，其計算公式如下：

式中：n為徑流百分比，0～100%；M為總污染量，g；V為徑流總量，m3；t為時間，s；Ct為t時刻污染物的濃度，mg·L-1；Qt為t時刻徑流流量，m3·s-1。

2　結果與討論

2.1不同地類污染物流失一般規律及影響因素分析

流量加權平均濃度EMC可較為科學直觀地判定降雨徑流水質。本試驗統計了5個小區雨水徑流的常規污染物與重金屬的EMC值，并與《地表水環境質量GB3838—2002》中的Ⅴ類水標準進行比較分析（表3）。結果表明，不同土地利用類型污染物排放規律差別較大，從各降雨事件EMC的平均值分析，SS、COD濃度從高到低順序為菜地＞林地＞水田＞公路＞庭院；TN為菜地＞水田＞公路＞庭院＞林地；TP為水田≈菜地＞林地＞公路＞庭院。農用地雨水徑流SS、COD、TN、TP污染物平均濃度明顯高于城市用地，表明農業用地水質較差，是流域內的主要非點源。

對于農業用地類型，降雨強度及施肥是徑流水質的關鍵影響因素。菜地、水田、林地徑流COD分別是Ⅴ類水標準的2.3、1.6、1.9倍，COD易吸附在泥沙上而以顆粒態的形態流失，與SS相關性很高，因此兩者具有相似的非點源排放負荷規律［13-15］。農業用地下墊面硬化度低，土壤直接受到降雨徑流的沖刷、侵蝕從而產生污染物，因此降雨強度是COD、SS的主要影響因素。各用地類型TN是Ⅴ類水標準1.11～7.25倍，菜地、水田的TP是Ⅴ類水標準2.5倍。農業用地N、P污染物則可能受到施肥的影響，明顯高于城市用地，據調查可知徑流小區所種植的農作物生長期間需施用大量復合肥，其中磷肥約為150 kg P2O5·hm-2，同時，一般情況下赤紅壤與潮沙泥田對磷肥的保蓄能力也較其他肥料強［16-17］。

表3　不同下墊面雨水徑流EMC值/mg·L-1Table 3 EMC of runoff under different land-use types

對于城市用地類型，二次降雨間隔是雨水徑流污染物量的主要影響因素。降雨事件2的二次降雨間隔達23 d，故其EMC平均值明顯比較高，降雨事件3的降雨強度雖比降雨事件1大，但二次降雨間隔短（僅1 d），故污染物濃度差異不大。對比不同的城市用地，公路徑流各項污染物平均濃度均高于庭院，主要是公路受人類商業活動與公路交通等的影響大。

不同土地利用類型的典型毒害物EMC均低于Ⅴ類水標準。其中，公路徑流重金屬類污染物明顯較其他用地類型高，主要是受車胎磨損、汽車尾氣、道路老化等因素的影響，公路的典型毒害物流失也不容忽視。這與Lee J H［18］、馮偉［19］等的研究結果相符。

2.2污染物與徑流量相關性分析

雨水徑流是非點源污染物輸移的驅動因子及載體，城市地表徑流量與非點源污染物存在明顯的線性相關性［20-21］。利用SPSS對城市用地與農業用地雨水徑流的不同污染物平均值進行Pearson相關分析，見表4。結果表明，庭院、公路用地類型相關性好，除庭院TP相關系數稍低外（＞0.65），污染物平均值與徑流量顯著正相關。農業用地類型中，菜地相關性顯著（均大于0.8），但水田、林地小區徑流污染物平均值與徑流量未有顯著相關性，與類似文獻報道［7］結論有出入。對其原因分析發現，水田徑流場兩次監測雖然降雨強度相同，但農作物處于不同生長周期，分別處于蓄水灌溉期與曬田干水期，下墊面特征明顯不同，降雨所形成的地表徑流量與污染物量也差別較大。這也是導致同其他文獻結果存在差異的主要原因。林地由于兩次監測二次降雨間隔差別大，土壤水分飽和度差異明顯，分析結果差異性也較大，但若對于單一場次降雨事件進行擬合，排除二次降雨間隔及下墊面部分特殊情形的干擾，其相關性顯著。這表明二次降雨間隔與下墊面特性是非點源污染物濃度的主要影響因素。

表4　污染負荷與徑流量相關系數Table 4 Pearson correlation coefficients between pollution loads and runoff flow under different land use types

2.3初始沖刷特征分析

對比不同用地類型每場降雨的M（V）曲線圖（圖1）可知，庭院SS與COD發生顯著初期沖刷現象，TN、TP與重金屬則初期沖刷不顯著，重金屬在降雨后期發生二次初期沖刷現象［22-23］。在其他研究中也存在類似的情況。總體來講，對公路、菜地、水田、林地等下墊面，大部分指標都發生了明顯的初期沖刷現象，部分指標在同一小區中出現不同的現象，或出現二次初期沖刷現象。這主要是由于受到降雨雨型的影響。

根據M（V）可以直觀地定性描述初期沖刷現象，而初期沖刷比值MFFn則可定量地表征初期沖刷的強弱程度，本研究對每次降雨事件的MFF30按不同用地類型與污染物進行統計分析，以研究不同污染物和不同土地利用類型的初始沖刷現象的差別。

通過比較MFF30平均值可確定各污染物指標初期現象的顯著性，其統計結果顯示各指標初期沖刷現象顯著程度順序為：SS＞COD＞Pb＞TN＞Zn＞TP＞Cu＞As（圖2）。總的來說，常規污染物要較重金屬初期效應顯著，大部分重金屬的MFF30變化范圍較常規污染物廣，表明重金屬污染物的初期沖刷現象主要受不同用地類型的影響。

圖2　不同污染物MFF30值比較Figure 2 MFF30of different pollutants

分析不同土地利用類型的MFF30平均值（表5）可知，城市用地N、P污染物初期沖刷不顯著。庭院由于清掃頻率高，污染物本底值低，重金屬初期沖刷不顯著；公路則由于人類商業活動及道路交通的影響，背景值較高，具有明顯的初期沖刷效應；農用地具有較為顯著的初期沖刷現象，但其中菜地常規污染物MFF30值不高。主要原因是降雨事件1的降雨強度為中雨，且雨量峰值出現在后期，所以降雨初期對地表的沖刷、侵蝕作用不明顯。

為進一步研究初期沖刷現象的影響因素，本研究選取下墊面特性較為穩定的庭院、公路、菜地及林地為研究對象，分析MFF30值與降雨特征進行Pearson相關分析（表6）。上述結果表明，各項污染物與降雨量、降雨強度及二次降雨間隔存在顯著的相關關系，但與降雨歷時的相關性卻不顯著。

圖1　不同用地類型徑流場降雨徑流初期沖刷M（V）曲線Figure 1 M（V）curves of first flush effect in different runoff plots

3　結論

（1）不同用地類型污染物排放規律差別較大，總體來說，農業用地水質較差，是流域主要非點源，但公路產生的重金屬污染也不容忽視。庭院、公路、菜地小區污染物濃度與徑流量相關性顯著，水田、林地小區則相關性較差，主要是由二次降雨間隔與地表特性變化引起的。

（2）庭院SS與COD發生顯著初期沖刷現象，而TN與TP與重金屬則初期沖刷不顯著，對于公路、菜地、水田、林地等，則大部分指標都發生了明顯的初期沖刷現象，同時部分場次降雨中也會出現二次沖刷的現象。

（3）各污染物MFF30的大小順序：SS＞COD＞Pb＞TN＞Zn＞TP＞Cu＞As，常規污染物比重金屬的初期效應更顯著。對比不同用地類型發現，農用地發生初期沖刷現象更明顯，但公路徑流中重金屬污染物也存在顯著初期沖刷現象。降雨量、降雨強度及二次降雨間隔是影響初期沖刷現象的主要因素。

表5　不同用地類型MFF30平均值Table 5 Average MFF30values of different land use types

表6　污染物MFF30值與降雨特征的相關性Table 6 Correlation coefficients between MFFand rainfall characteristic parameters

參考文獻：

［1］Taebi A, Droste R L. Pollution loads in urban runoff and sanitary wastewater［J］. Science of the Total Environment, 2004, 327：175-184.

［2］Arhonditsis G, Tsirtsis G, Annelidis M O. Quantification of the effects of non-point nutrient sources to coastal marine eutrophication：Amplification to a semi-enclosed gulf in the Mediterranean Sea［J］. Ecological Modelling, 2000, 129（2）：207-209.

［3］US Environmental Protection Agency. Non-point source pollution from agriculture［EB］. http：//www. epa. gov/regions/water/nPs/nPsag. html, 2003.

［4］胡遠安,程聲通,賈海峰.蘆溪流域非點源污染物流失的一般規律［J］.環境科學, 2004, 25（6）：108-112. HU Yuan-an, CHENG Sheng-tong, JIA Hai-feng. Regular pattern of non-point source pollutants losses in Luxi watershed［J］. Environmental Science, 2004, 25（6）：108-112.

［5］程紅光,郝芳華,任希巖,等.不同降雨條件下非點源污染氮負荷入河系數研究［J］.環境科學學報, 2006, 26（3）：392-397 CHENG Hong-guang, HAO Fang-hua, REN Xi-yan, et al. The study of the rate loss of nitrogenous non-point source pollution loads in different precipitation levels［J］. Acta Scientiae Circumstantiate, 2006, 26（3）：392-397.

［6］Maniquiz M C, Lee S, Kim L H. Multiple linear regression models of urban runoff pollutant load and event mean concentration considering rainfall variables［J］. Journal of Environmental Sciences, 2010, 22（6）：946-952.

［7］李凱,曾凡棠,胡應成,等.廣州番禺區不同地類的非點源污染排放特征［J］.環境科學與技術, 2013, 36（6）：26-31. LI Kai, ZENG Fan-tang, HU Ying-cheng, et al. Characteristics of nonpoint source pollution discharge under different land use conditions in Panyu district of Guangzhou［J］. Environmental Science & Technology, 2013, 36（6）：26-31.

［8］丁志磊,祖艷群,陳建軍,等.滇池流域2種坡耕地農林復合系統的地表徑流、泥沙輸出及徑流N、P流失的特征［J］.環境工程學報, 2015, 9（11）：5301-5307. DING Zhi-lei, ZU Yan-qun, CHEN Jian-jun, et al. Characteristics of surface runoff, sediment, N and P losses from two agro-forest plantation patterns in Dianchi Basin［J］. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2015, 9（11）：5301-5307.

［9］馬東,杜志勇,吳娟,等.強降雨下農田徑流中溶解態氮磷的輸出特征［J］.中國環境科學, 2012, 32（7）：1228-1233. MA Dong, DU Zhi-yong, WU Juan, et al. Characterization of dissolved nitrogen and phosphorus transportation in farmland runoff under heavy rain-taking Laoshan Reservoir watershed as an example［J］. China Environmental Science, 2012, 32（7）：1228-1233.

［10］胡博,趙劍強,陳瑩,等.城市地表徑流污染物濃度數學模型的建立及驗證［J］.環境科學學報, 2015, 35（7）：2261-2268. HU Bo, ZHAO Jian-qiang, CHEN Ying, et al. Establishment and verification of a novel mathematical model for pollutant concentrations in urban rainfall runoff［J］. Acta Scientiae Circumstantiae, 2015, 35（7）：2261-2268.

［11］李穎,王康,周祖昊.基于SWAT模型的東北水稻灌區水文及面源污染過程模擬［J］.農業工程學報, 2014（7）：42-53. LI Ying, WANG Kang, ZHOU Zu-hao. Simulation of drainage and agricultural non-point source pollutions transport processes in paddy irrigation district in North east China using SWAT［J］. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2014（7）：42-53.

［12］劉潔,陳曉宏,肖志峰,等.東江流域土地利用變化對徑流的影響分析［J］.中山大學學報（自然科學版）, 2015, 54（2）：150-158. LIU Jie, CHEN Xiao-hong, XIAO Zhi-feng, et al. Assessing hydrological impact of land use change in the Dongjiang River basin［J］. Acta Scientiarum Naturaliun Universitatis Sunyatseni（Natural Sciences Edition）, 2015, 54（2）：150-158.

［13］余曉飛,和樹莊,胡斌,等.滇池柴河小流域暴雨徑流中COD的輸移特征研究［J］.環境污染與防治, 2012, 34（10）：61-70. YU Xiao-fei, HE Shu-zhuang, HU Bin, et al. Study on storm runoff of Chaihe reaches of Dianchi Lake［J］. Environmental Pollution and Control, 2012, 34（10）：61-70.

［14］Hunter H M, Walton R S. Land-use effects on fluxes of suspended sediment, nitrogen and phosphorus from a river catchment of the Great Barrier Reef, Australia［J］. Journal of Hydrology, 2008, 356：131-146.

［15］Luo H B, Lin L, Gu H, et al. Total pollution effect of urban surface runoff［J］. Journal of Environmental Sciences, 2009, 21：1186-1193.

［16］劉康懷,藍俊康,張力.廣西紅壤系列土的分帶及其環境地球化學特征［J］.桂林工學院學報, 2000, 20（1）：21-25. LIU Kang-huai, LAN Jun-kang, ZHANG Li. The zonation character of the series of red soils and their environment geochemical properties in Guangxi［J］. Journal of Guilin Institute of Technology, 2000, 20（1）：21-25.

［17］龐宗強,王曉,李苗,等.徐州市沛沿河流域土壤保肥能力的實驗研究［J］.徐州工程學院學報（自然科學版）, 2010, 25（2）：61-66. PANG Zong-qiang, WANG Xiao, LI Miao, et al. Study of the capability of nutrients holding of soils in the Pei River Basin of Xuzhou［J］. Journal of Xuzhou Institute of Technology（Natural Sciences Edition）, 2010, 25 （2）：61-66.

［18］Lee J H, Bang K W, Ketchum L H, et al. First flush analysis of urban storm runoff［J］. Sci Total Environ, 2002, 293：163-175.

［19］馮偉,王建龍,車伍,等.不同地表雨水徑流沖刷特性分析［J］.環境工程學, 2012, 6（3）：817-822. FENG Wei, WANG Jian-long, CHE Wu, et al. Analysis on characteristics of stormwater runoff flush on different land surfaces［J］. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2012, 6（3）：817-822.

［20］Ma Z B , Ni H G , Zeng H, et al. Function formula for first flush analysis in mixed watersheds：A comparison of power and polynomial methods［J］. Journal of Hydrology, 2011（40）：333-339.

［21］李子君,于興修.冀北土石山區坡面尺度徑流特征及其影響因素［J］.農業工程學報, 2012, 28（17）：109-116. LI Zi-jun, YU Xing-xiu. Characteristics of surface runoff and its influencing factors on slope scale in rocky mountain area of Northern Hebei Province［J］. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering（Transactions of the CSAE）, 2012, 28（17）：109-116.

［22］Flint K R, Davis A P. Pollutant mass flushing characterization of highway storm-water runoff from an ultra-urban area［J］. Journal of Environmental Engineering, 2007, 133（6）：616-626.

［23］傅大放,石峻青,李賀.高速公路雨水徑流重金屬污染初期效應［J］.環境科學學報, 2009, 29（8）：1672-1677. FU Da-fang, SHI Jun-qing, LI He. First flush analysis of heavy metals in expressway storm water runoff［J］. Acta Scientiae Circumstantiae, 2009, 29（8）：1672-1677.

中圖分類號：X53

文獻標志碼：A

文章編號：1672-2043（2016）05-0940-07

doi:10.11654/jaes.2016.05.018

收稿日期：2016-01-13

基金項目：國家科技重大專項：東江流域飲用水源型河流水質安全保障技術集成與綜合示范（2014ZX07206005）；廣東省公益研究與能力建設專項（2015A020216011）；廣州市科技計劃項目（201510010294）

作者簡介：黃志偉（1990—），男，碩士研究生，研究方向為水處理技術。E-mail：dewills_huang@163.com

*通信作者：石雷E-mail：shilei9899@163.com；林澍E-mail：linshu@scies.org

Characteristics of non-point source pollutant discharges from different types of land use in Dongjiang River Basin

HUANG Zhi-wei1,2, ZENG Fan-tang2, SHI Lei1*, LIN Shu2*, FANG Huai-yang2, LIU Yue-dan2
（1.School of the Environment, Jinan University, Guangzhou 510632, China; 2.The Key Laboratory of Water and Air Pollution Control of Guangdong Province, South China Institute of Environmental Sciences, MEP, Guangzhou 510535, China）

Abstract：Field studies were conducted to evaluate the discharge characteristics of nutrient pollutants and typical heavy metals in runoffs due to rainfall under different types of land use in Dongjiang River Basin. Results indicated that the runoff from agricultural land was the main non-point pollution source in Dongjiang River Basin, while the heavy metal emissions from highway could not be ignored. In courtyard, the first flush effect（FFE）was significant for suspended solids（SS）and chemical oxygen demand（COD）, but insignificant for the contamination of total nitrogen（TN）, total phosphorous（TP）and heavy metals（e.g., As, Cu, Pb and Zn）. For traffic roads, vegetable field, paddy field, and woodland, however, FFEs were observed for most of the pollutants. The secondary flush effect was observed at the late stage of raining. Pearson correlation analysis showed that the correlation between pollution load and runoff flow was significant under the courtyards, traffic road and vegetable fields, but insignificant for the cropland and woodland, mainly due to the great difference in the rainfall interval and characteristics. The FFE was in order of SS＞COD＞Pb＞TN＞Zn＞TP＞Cu＞As. In general, FFE was more obvious for the nutrient pollutants than for the heavy metals. Land use types greatly influenced heavy metals. Of different types of land use, FEE was the most observed in agricultural land. However, for traffic roads, FFEs were found mainly for heavy metals. In conclusion, rainfall quantity, rainfall intensity and rain interval are main factors influencing FFE.

Keywords：non-point source pollution; basin; land use type; first flush effect