金屬絲網超親/疏水性強化氣液相界面運動

陳宏霞，馬福民，黃林濱（華北電力大學能源與動力工程學院，北京 006；多相流與傳熱北京市重點實驗室，北京 006；湖北理工學院材料與冶金學院，湖北 黃石 4500）

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金屬絲網超親/疏水性強化氣液相界面運動

陳宏霞1, 2，馬福民3，黃林濱1
（1華北電力大學能源與動力工程學院，北京 102206；2多相流與傳熱北京市重點實驗室，北京 102206；3湖北理工學院材料與冶金學院，湖北 黃石 435003）

摘要：利用多孔結構進行液體的導流和氣液分離是近年來強化傳熱的研究熱點，主要原理是氣液固三相界面的受力平衡，固相材料的親疏水性則是決定微孔內氣液固三相界面運動規律的關鍵因素。針對具有一定親水性的金屬銅網，進行超親水和超疏水處理；考察多孔結構親疏水性對相界面以及氣液兩相分離效果的影響。結果表明，金屬銅網具有浸潤自相容性；經過親疏水表面改性后，超親水性能阻擋氣泡的通過；超疏水性能的多孔銅網更易與氣體為伍，形成致密氣封膜，阻擋液體進犯。靜態實驗測定多孔絲網的浸潤自相容能力，接觸角為151°絲網，對液相阻滯力為117.6 N·m?2；接觸角為0°的超親水絲網對氣相阻滯力為49 N·m?2，并建立了多孔結構浸潤自相容性與分離臨界氣泡尺寸的數學關聯。

關鍵詞：兩相流；多孔膜；浸潤性；相界面；自相容性

2015-12-03收到初稿，2016-01-29收到修改稿。

聯系人及第一作者：陳宏霞（1980—），女，博士，副教授。

Received date: 2015-12-03.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (51576063, 51202082).

引　言

近年來，多孔金屬材料由于其具有質輕、比表面積大、良好導熱性、可控孔隙率等優點被廣泛應用在基礎傳熱領域，同時利用其微結構對多相流進行引導、分離，從而強化相變傳熱更是其研究的新熱點。

多孔結構能夠利用自身毛細泵力有效加快管式[1]、板式[2]、新型回路熱管[3-5]以及各種相變換熱器件[6-7]內部工質的循環速度，從而提高相變換熱器的熱性能。Kim等[8]研究了納米流體對熱管性能的影響，發現由于納米流體在金屬絲網微孔結構的沉積改變了其毛細泵力，從而使得在冷凝器熱阻保持不變的情況下，蒸發器熱阻降低了25%，熱管傳熱性能顯著提高。Chen等[9-10]利用多孔結構對氣液兩相的分離作用，調控氣液兩相流型、降低液膜熱阻，強化冷凝傳熱性能。Xu等[3]設計毛細結構和溝槽間隔排布，利用毛細結構對氣泡的阻擋，靈活控制相變傳熱過程中流體的流動通道，提高蒸發器的傳熱性能。多孔結構強化相變傳熱其實質為利用相分離過程調控相分布，從而降低傳熱熱阻。如何改變多孔結構的毛細泵力，調控相分離效果是其關鍵科學問題。

對于既定的多孔材料和氣液工質，固相材料的親疏水性則是決定毛細泵力或氣液固三相界面運動規律的關鍵因素[11-13]，因此多孔結構的親疏水性能越來越受到國內外的廣泛關注[14]。O’Hanley等[15]研究了表面粗糙度、親疏水性以及多孔結構對沸騰臨界熱通量的影響，證明親水性多孔表面可將沸騰臨界熱通量提高至原來的1.5～1.6倍；疏水多孔金屬反而大大降低了沸騰臨界熱通量；指出多孔結構空隙和毛細泵力是強化沸騰傳熱的根本。Cao等[16]制備了水接觸角為150°、油相接觸角為140°的超疏水和超疏油絲網；指出其分離效率可達到99.3%，同時具有較高壓降。La等[17-18]利用電化學方法制備了超疏水、超疏油銅網，強化油水分離效果。于志家等[19-20]采用噴涂-高溫塑化方法對不銹鋼絲網進行改性，制備復合網膜，并考察了其對乳化液的破乳分離效果。

本文通過直接氧化法和氟硅烷改性調控多孔絲網的親疏水性，并搭建空氣-水兩相流可視實驗臺，考察多孔結構親疏水性對氣液兩相流流動及相分離性能的影響，為調控多孔結構親疏水性，拓寬其在分離及強化傳熱領域的應用提供理論和實驗基礎。

1　實驗系統

1.1多孔絲網及表征方法

采用網格為方形，邊長為71 μm，絲線直徑為53 μm（200 PPI）的金屬紫銅網為基礎試樣，對其表面進行超親疏水修飾。

試樣利用丙酮、去離子水超聲清洗；然后浸入2.0 mol·L?1的HCl水溶液去除氧化層，待用。制備金屬氧化液（NaClO2:NaOH:Na3PO4·12H2O:DI water質量比為3.75:5:10:100）；試樣在96℃氧化液氧化15 min制備超親水絲網。利用全氟辛基硅烷（C8H4Cl3F13Si）液相沉積30 min對絲網進行表面修飾，180℃熱處理20 min獲得超疏水絲網。

表面改性后金屬絲網的形貌和成分利用場發射掃描電鏡（Carl Zeiss GMBH）在15 kV成像電壓下測定；其親疏水性能利用MCA-3靜態接觸角儀（Kyowa Interface Science Co., Japan）和高速攝像（Photron UX100）進行表征。高速攝像采集頻率1000幀/秒，分辨率為1280×720。

1.2兩相流實驗臺

圖1所示為兩相流可視實驗臺，主要由液相-水支路和氣相-空氣支路組成。液相水從溢流槽經控制閥門至混合器流入可視實驗段；首先根據伯努利方程計算確定初步溢流槽高度，通過改變其高度調節液相水的驅動力和流速。具體工況則利用流量計測定其具體液相流速，流量計量程為0.04～0.25 m3·h?1，精度等級為0.5。

圖1　氣液兩相流可視實驗臺Fig.1　Flow diagram of two-phase flow experimental rig

實驗過程中利用溢流槽液面高度h1控制流速v2（1為溢流槽高度截面，2為可視實驗段入口處截面，如圖1所示），根據伯努利方程式（1）估算流速數值。實驗過程中液相閥門為全開狀態，忽略局部壓降，僅考慮沿程阻力壓降Δpf。

式中阻力系數按式（3）計算，其中常數C層流時取值64，湍流情況取值為0.3164。

得液相流速計算式

考慮實驗段絲網截面直徑與導管直徑比，絲網截面處液相流速vm=v2/16。

壓縮空氣由壓力設備供給，待液相流速穩定后調節減壓閥與體積流量計，經過微細管進入混合器。氣泡大小由微細管直徑、氣速、液速共同決定，本實驗中選取微細管直徑為0.5 mm。利用高速攝像（Photron UX100：采集頻率1000幀/秒，分辨率為1280×720）捕捉氣液兩相通過絲網的運動情況，利用Image-pro測定長度，精度為一個像素。

2　實驗結果

2.1多孔絲網浸潤特性

圖2所示為親疏水改性前后銅絲網的形貌。圖2（a）為銅絲網空白試樣，絲線表面僅呈現不完美表面微溝槽，沒有覆蓋層。經過氧化液浸泡后絲網表面生成一層均勻氧化層。放大至4000倍可清晰看到氧化層由一層規則的刀片花結構構成，膜層厚度約2～3 μm。結合透射電鏡可知，單個刀片厚度為納米級，寬度為微米級，形狀為頂端略薄的菱形；多個菱形刀片按花瓣狀排列組成刀片花，其生長方向為絲線圓周面的法線方向，且刀片花之間存在微米級空隙，如圖2（c）所示。此具有跨尺度微結構的氧化膜層，使得絲網顯示了靜態接觸角為0°的超親水性能。在此基礎上利用全氟硅烷進行修飾，使得試樣具有圖2（d）所示的超疏水性能（θ>150°）。

圖2　銅絲網親疏水改性前后的形貌Fig.2　Morphography of copper meshes before and after wettability modification

利用0.5 mm直徑微管滴落2 mm直徑液滴，檢測液滴在不同親疏水性絲網表面的運動行為。為消除液滴滴落勢能在網面造成的拍擊應力，親水性網面采用接觸式滴落。當液滴達到體積要求時，將微管下移直至液體下邊緣接觸到金屬網面。由圖3(a)可知，從液滴下邊緣接觸網面至液滴完全鋪張，僅需30 ms；肉眼的頻閃間隔是41 ms，即液滴在絲網表面的鋪展過程（30 ms）是未見即消失的超快鋪展。

圖3　液滴在不同浸潤性銅網表面的運動行為Fig. 3　Different movement of liquid drop on super-hydrophobic mesh surface

假設液滴在絲網表面鋪展后完全包裹絲網，絲網厚度即為液膜厚度δ；從點接觸到雙向以相同速度vp鋪展為邊長為a的正方形，所需時間t，其數學關系如式（5）所示，計算得親水絲網液體鋪展速度vp為3.5 m·s?1。

對于疏水表面，微管出口位于距離絲網表面16 mm的高度，同樣大小的液滴在20 s內經過3次彈跳后靜止于絲網表面，此時接觸角為150°。將微管刺入液滴內部，利用液滴自身形狀變形所引起的表面張力變化，即可將液滴帶離絲網表面。

2.2兩相流實驗結果

圖4為疏水絲網對氣液兩相流的分離實驗，絲網固定于距離實驗段頂端10 mm處，調節液相流速為0.25 m·s?1，控制氣泡平均直徑r為3.5 mm。如圖4所示，不同尺寸的氣泡1、2、3、4接觸到絲網后迅速被吸納到絲網內部，在絲網厚度方向上形成一層氣膜；隨著氣泡不斷在絲網匯聚，氣膜所包裹氣體浮生力F及液相剪切力FT之和大于絲網毛細力FC，氣體脫離絲網。不同尺寸的氣泡從接觸絲網到被吸入所需時間不同，4個氣泡尺寸和吸入時間分別為：r1=2 mm, t1=200 ms; r2=2 mm, t2=200 ms; r3=4 mm, t3=730 ms; r4=3 mm, t4=370 ms。當液相流速為0時，氣膜布滿整個絲網截面，如同隔離膜將上下液體隔離。此氣膜分離能力與絲網厚度、絲網孔尺寸、親水性能有關。

圖4　超疏水絲網對氣泡的吸引作用及對液體的阻擋作用Fig.4　Gas-attraction and liquid-resistance of super-hydrophobic mesh

絲網的親水性可使液滴以3.5 m·s?1的速度瞬間鋪展，在氣泡為分散相的兩相流中，液相完全浸潤入絲網表面的微納結構，使得兩相咬合緊密。受氣液固三相接觸角的影響，當氣泡上升至絲網邊緣時，無法穿過絲網孔結構，被阻擋分離，如圖5所示。不斷上升的氣泡在絲網下匯聚合并，在液相剪切力、浮力、表面張力共同作用下，達到臨界氣泡尺寸，脫離絲網。

圖5　超親水絲網對氣泡的阻擋作用及對液體的浸潤作用Fig.5　Gas-resistance and liquid-attraction of super-hydrophobic mesh

表1所示為不同親疏水性絲網在不同液相流速情況下分離氣液兩相流情況，可知，疏水絲網對于氣泡的吸附速度主要取決于表面接觸角；氣泡被絲網吸入所需時間t隨氣泡直徑r的增大而增大；當絲網吸納氣體體積到達內部孔隙率和液相流速可允許最大值時，氣體脫離；受液相剪切力作用，絲網內存儲氣體體積隨液相流速增大而減小。親水絲網對于氣泡的阻滯時間t受上升氣泡大小r、液相相對流速vm以及絲網阻擋氣體能力的影響；上升氣泡越小，匯聚至絲網臨界阻擋氣泡體積所需時間越長。但氣泡脫離半徑受液相速度和上升氣泡影響很小，主要取決于絲網本身結構參數和親疏水性能。

表1　液相流速對絲網分離兩相流性能的影響Table 1　Effect of liquid velocity on two-phase flow separation

2.3機理分析

絲網與光滑固體表面不同，其網孔結構為流體分離提供通道，同時網孔的尺寸和絲網親疏水性也直接決定其分離率。如圖6（a）所示，超疏水絲網易吸入空氣，并在每根絲網壁面包裹一層薄氣膜；一旦氣體接觸絲網時，氣泡迅速和絲網壁面的薄氣膜連通，并在界面張力Fσ作用下沿絲網平鋪展開（由狀態1到狀態2）；絲網吸收上升氣泡并在其網狀結構內部形成氣膜隔離層，抑制水的通過。超親水絲網則易在金屬表面包裹一層液膜，氣體無法真正貼近金屬壁面，隨著氣液界面在網孔處曲率的增大，上升氣泡被親水絲網阻擋。隨著氣泡匯聚浮力的增大或界面剪切力做功到達臨界值，氣泡穿透網孔并重新匯聚、脫離，如圖6（b）狀態1到狀態2。

圖6　不同浸潤性絲網對兩相流上升氣泡的作用Fig.6　Effect of different meshes on bubbles in upward two-phase flow

本文將絲網等多孔介質的這種依據自身浸潤性，選擇性吸入和排斥流體的性質定義為浸潤自相容性；可利用絲網的浸潤自相容性分離不浸潤流體。絲網等多孔材料的浸潤自相容性取決于其孔尺寸、孔隙率以及其內部親疏水性能；其對不浸潤流體的阻擋力大小可通過靜態阻滯流體柱的體積測定。液柱的重力或氣柱浮力大小即與絲網對不浸潤流體的阻擋力Fr數值相等，如式（6）所示；其中r為網孔當量直徑，δ為多孔材料厚度，ε為多孔材料孔隙率，Vcir為被阻擋流體體積，ρl為液體密度，Fr∝（δ, 1/r,ε）。

實驗測定，超疏水絲網（θ=151°）可托舉12 mm的水柱不滲漏；超親水絲網（θ=0°浸潤后）則可維持絲網下5 mm的空氣柱不滲透；代入式（6）得超疏水絲網Fr=117.6 N·m?2，超親水絲網Fr=49 N·m?2。用絲網分離兩相流過程中，對到達絲網處不浸潤離散相進行受力分析如圖7所示，流動方向豎直向上，其所有合力可表示為

式中，Ftotal為離散相所有合力，其方向向上；Fb為浮力，當離散相為液體時，其值約為0；Fg為重力；Fr為由絲網浸潤自相容性引起的對離散相的阻滯力；Fs為連續流體對離散相界面處的剪切力，方向豎直向上為正值；可由式（8）計算。

圖7　分散相在絲網處的受力示意圖Fig.7　Force balance of dispersed phase under mesh

式中，ρd、Vd、rd、vd、ld分別為分散相的密度、體積、當量半徑、速度和長度；ρc、vc為連續相密度和速度；Cv為與兩相流相對滑移速度相關的常數，Cv= 2π(vd?vc)/vd。在合力作用下，分散相要穿越絲網所需消耗功為

當分散相到達絲網底部具有的動能大于等于所需功時，絲網分散能力失效

將式（6）～式（9）代入式（10），可獲得分離作用失效時絲網結構參數δ、浸潤性能Vcir和流體速度與離散相臨界半徑rcir之間的關系式

對于本文中超疏水絲網（δ=0.053 mm，θ=151°，hm=12 mm），當兩相流速分別為vl=0.34 m·s?1，vg=0.01 m·s?1時，計算得rcir=8.32 mm。將超親水絲網（δ=0.053 mm，θ=0°，hm=5 mm）代入式（11）計算獲得rcir=6.21 mm，計算結果與實驗吻合，證明了數學模型的正確性。根據此關系式，臨界脫離直徑主要受絲網本身性質和離散相在垂直絲網方向上的速度影響；合理控制絲網結構參數和親疏水性，配合吸入液體的及時導離，可提高絲網對兩相流的分離效果。

3　結　論

本文通過改變絲網的親、疏水性，研究超親水和超疏水多孔結構在兩相流分離中應用。證明了金屬銅網具有浸潤自相容性；經過親疏水表面改性后，接觸角為151°絲網，對液相阻滯力為117.6 N·m?2；接觸角為0°的超親水絲網對氣相阻滯力為49 N·m?2；通過分析兩相流中氣泡在不同浸潤性絲網表面的鋪展過程，解釋了浸潤性強化兩相流分離的原理，并建立了多孔結構浸潤自相容性與分離失效時臨界氣泡尺寸的關系。親疏水改性后的多孔結構可應用于各種場合，如超親水多孔結構應用于空氣除濕，超疏水多孔結構應用于去除不凝氣，具有很好的發展前景。下一步工作將定量研究多孔結構孔隙率、孔徑及接觸角對其浸潤自相容性的影響，更好指導其實際應用。

符號說明

C——常數

d——管道直徑，m

F——受力，N

g——重力加速度，m·s?2

h——流體液位高度，m

l——沿程管道長度，m

m——流體質量，kg

p——流體壓降，Pa

r——氣泡半徑，m

t——時間，mm

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V——流體體積，m3

v——流體流速，m·s?1

δ——多孔結構厚度，m

ε——多孔結構孔隙率

θ——接觸角，(°)

λ——流動阻力系數，Pa·s

μ——流體黏度，Pa·s

ρ——流體密度，kg·m?3

下角標

b——浮力方向

c——連續相

cir——臨界值

d——分散相

f——摩擦阻力

g——重力方向

m——絲網

p——液滴鋪展

r——絲網浸潤自相容性表現的阻滯力方向

res——絲網的阻滯性能

s——剪切力方向

total——合力方向

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Super-wettability meshes enhance movement of gas-liquid interface

CHEN Hongxia1,2, MA Fumin3, HUANG Linbin1
(1School of Energy Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China;2The Beijing Key Laboratory of Multi-phase Flow and Heat Transfer, North China Electric Power University, Beijing 102206, China;3School of Materials & Metallurgy, Hubei Polytechnic University, Huangshi 435003, Hubei, China)

Abstract:Using the porous materials to guide and separate multi-phase flow became a leading edge topic. The mechanism is the force balance of three-phase interface, in which the wettability of substrate is the key factor. An adiabatic and visible experiment flat form was built to study the effect of wettability on the phase interface movement and the separation with a super-hydrophobic and a super-hydrophilic mesh. As the result, the super-hydrophobic and super-hydrophilic mesh showed the self-compatibility. With this ability the super-hydrophilic mesh can block bubbles from flowing through, while the super-hydrophobic mesh can hold a column of liquid by counteracting gravity. Base on the stagnant experiment the super-hydrophobic mesh with a contact angle of 151° showed a resistance of 117.6 N·m?2to water, and the super-hydrophilic mesh (θ=0°) indicated a resistance of 49 N·m?2. During the two-phase flow experiment, the super-hydrophobic mesh showed an enhancement on separation of bubbles, while the super-hydrophilic mesh refused the penetration of bubbles with a layer of liquid film. A mathematic relation of self-compatibility of mesh and the critical diameter of separation was concluded. The modulation of wettability of porous mesh can promote the phases separating which will widen their applications on phase change heat transfer fields.

Key words:two-phase flow; porous film; wettability; phase interface; self-compatibility

中圖分類號：TK 121

文獻標志碼：A

文章編號：0438—1157（2016）06—2318—07

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151827

基金項目：國家自然科學基金項目（51576063，51202082）。

Corresponding author:CHEN Hongxia, hxchen@ncepu.edu.cn