沉水植物對受重金屬鎘、鋅污染的水體底泥的修復效果

喬云蕾， 李銘紅*， 謝佩君， 晏麗蓉， 朱劍飛

(1.浙江師范大學行知學院， 浙江 金華 321004； 2.浙江師范大學 生態研究所， 浙江 金華 321004)

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沉水植物對受重金屬鎘、鋅污染的水體底泥的修復效果

喬云蕾1,2， 李銘紅1,2*， 謝佩君2， 晏麗蓉2， 朱劍飛2

(1.浙江師范大學行知學院， 浙江 金華 321004； 2.浙江師范大學 生態研究所， 浙江 金華 321004)

為了探究常見沉水植物對水體底泥中重金屬污染的富集效果，選取浙江水域較為常見的3種沉水植物苦草(Vallisnerianatans(Lour.) Hara)、黑藻(Hydrillaverticillata(Linn.f.) Royle)、金魚藻(CeratophyllumdemersumL.)，在模擬天然水體環境中，將3種沉水植物培養在含有重金屬Cd、Zn的底泥中生長一個生活周期.依據沉水植物對重金屬Cd、Zn的富集量和生物-沉積物生物富集因子(biota-sediment accumulation factor, BSAF)等指標，篩選出對2種重金屬元素富集效果較好的沉水植物，為受重金屬污染底泥生態修復的植物選擇提供一定的參考.結果表明：3種沉水植物對重金屬Cd、Zn的耐受性均較強，同時對重金屬Cd、Zn都有較高的富集能力，生物富集因子大于1，對底泥中的Cd、Zn均具有較好的祛除效果；由相關分析可知，3種沉水植物體中的Cd、Zn的質量分數與其根部底泥中Cd、Zn的質量分數呈極顯著的負相關(p<0.01)，因此這3種植物均可作為重金屬Cd、Zn污染的修復物種.苦草對重金屬Cd、Zn的富集量及BSAF均大于黑藻和金魚藻，對重金屬Cd的富集量分別達到了黑藻和金魚藻的1.90和3.02倍.因此可考慮苦草作為水體底泥Cd、Zn復合污染生態修復的先鋒物種.

苦草；黑藻；金魚藻；底泥；鎘；鋅；富集作用

隨著我國工業的迅速發展，各種重金屬污染物不斷進入水體[1].底泥是河流、湖泊等水生生態系統的重要組成部分，也是環境污染物的聚集場所.進入水環境的重金屬主要通過吸附、絡合、沉淀等復雜的界面交換和反應遷移至底泥中，使底泥沉積物中的重金屬含量遠高于水相.當外界環境變化時，沉積于底泥中的重金屬很可能被釋放，造成二次污染[2]，惡化水質，毒害水生生物，并可能通過食物鏈直接或間接影響人類和動物的健康[3].目前底泥的重金屬污染治理主要采用物理、化學和生物修復手段.其中植物修復與傳統的物理和化學修復相比，具有成本低、不易引起二次污染等優點，不僅可以減輕重金屬污染，還可以美化環境，尤其適合大面積需異位處理的底泥[4].

在修復水體和底泥重金屬污染的眾多植物中，水生植物格外受到關注.水生植物可將重金屬離子吸收進體內，其體內的谷胱甘肽、植物螯合素、金屬硫蛋白、有機酸等成分可以降低重金屬離子的毒性[5]，通過絡合及區域化作用，使重金屬離子在植物體內存留并富集，從而降低其對環境的污染.因此，利用水生植物修復受重金屬污染的底泥是綠色環保的，其中沉水植物起非常重要的作用.沉水植物生活在水中，其根、莖、葉均可蓄積較高含量的重金屬[6]，其富集能力強于浮水植物和挺水植物.苦草、黑藻、金魚藻為浙江水域常見沉水植物，生物量大且繁殖能力強，因此選用這3種沉水植物作為實驗材料.

之前關于重金屬修復的研究大多注重單一重金屬的環境效應，對多種重金屬共存于同一環境以及相互作用所形成的環境污染效應重視不夠[7].Cd和Zn具有相近的核外電子構型，易發生同晶代替，它們的化學性質及生物行為也頗為相似，因此在自然界中，Cd一般與Zn共生，構成Cd、Zn的復合污染[8].針對湖泊、河流等水體底泥中重金屬污染越來越嚴重的問題，本研究以3種沉水植物為材料，采用生態模擬方法，通過沉水植物對底泥中重金屬Cd、Zn的吸附作用，比較3種沉水植物對重金屬Cd、Zn的富集能力，初步篩選出吸附效果較好的沉水植物，為底泥中重金屬污染的生態修復提供一定的科學依據.

1　材料與方法

1.1實驗材料

實驗植物苦草(Vallisnerianatans(Lour.) Hara)、黑藻(Hydrillaverticillata(Linn.f.) Royle)和金魚藻(CeratophyllumdemersumL.)為我國東南地區常見的3種沉水植物，均采自浙江水域.實驗用水為經過暴曬后的自來水.

將采自浙江師范大學周邊水體的實驗底泥混勻、風干后測得2種重金屬Cd、Zn的質量分數分別為0.82，187.52 mg·kg-1.隨后將2種重金屬鹽的混合溶液(用分析純的重金屬鹽[CdCl2·2.5H2O、Zn(NO3)26H2O]配制而成)倒入原始底泥中，攪拌均勻后風干.經過處理的底泥中2種重金屬質量分數分別為：Cd 35.82 mg·kg-1、Zn 387.52 mg·kg-1，均達到JENSEN底泥污染評價級別的重度污染水平.

1.2實驗方法

1.2.1沉水植物培養方法

本實驗通過模擬天然水體環境，在玻璃制生態缸(長60 cm，寬30 cm，高50 cm)內進行培養實驗.在生態缸內鋪入厚約10 cm的配制好的底泥，加入50 L暴曬過的自來水，將相同株數(本實驗均為36株)的3種沉水植物植入污染底泥中.實驗中蒸發的水分用暴曬的自來水補充.實驗共設置15個生態缸，其中1#～5#植入苦草，6#～10#植入黑藻，11#～15#植入金魚藻.每個生態缸劃分為3個小區域，分別在3個小區域取樣，作為實驗的3個重復.實驗共進行一個生長周期(105 d)，分5個階段取植物樣、植物根部底泥樣.采樣階段、釆樣時間及采樣區域見表1.

表1　采樣階段、采樣時間及采樣區域

1.2.2重金屬測定方法

將采集的植物樣品用超純水沖洗干凈，105 ℃下殺青30 min，90 ℃烘干至恒重，將烘干后的植物樣磨碎后過60目篩.取植物根部底泥，90 ℃下烘至恒重，將烘干的底泥磨成粉末狀過100目篩.取植物和土壤樣品各約0.25 g待用.采用硝酸-高氯酸消解法消解待測樣品后用電子耦合等離子發射法(inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry, ICP-AES)測定Cd、Zn的質量分數.

1.3數據分析

實驗所得數據采用Origin8、SPSS17.0等軟件工具進行分析處理.

1.3.1植物生長率的計算

生長率是衡量植物生物量變化的一個量化指標，當生物量為w，時間為t時，生長率(GR)=dw/dt，即單位時間內生物量增加的部分為生長率.

1.3.2沉水植物對重金屬的吸附速率

沉水植物對重金屬的吸附速率為單位時間內植物體內的重金屬質量分數增加的數值.

1.3.3沉水植物吸收重金屬的生物-沉積物生物富集因子(BSAF)計算

分別在5個取樣階段采集相應生態缸中3個小區域的植株及其根部底泥，測定樣品中重金屬Cd、Zn的平均質量分數.BSAF為沉水植物體內重金屬質量分數與其相應的根部底泥中重金屬質量分數的比值.

1.3.4沉水植物對重金屬的去除率計算

沉水植物對重金屬的去除率為實驗結束后培養3種沉水植物的底泥中重金屬的質量分數與相應原始底泥中重金屬質量分數的比值.

2　研究結果

2.13種沉水植物生長及生物量變化情況

黑藻和金魚藻在實驗初期長勢較好，葉片綠而茂盛.實驗初期苦草葉片生長并不茂盛，且根部有繁殖芽出現.隨著培養時間的延長，3種植物生長狀況良好.在實驗后期，3種植物多數葉片出現發黃癥狀，且植物葉片表面都有藻類附著，沉水植株受害癥狀明顯.

實驗期間3種植物的生物量有明顯的增加.實驗結束時苦草生物量鮮重的增加量為633.90 g，黑藻的增加量為452.58 g，金魚藻的增加量為589.01 g.3種沉水植物在實驗開始階段的生長率最低，隨后逐漸增加.苦草和黑藻在第4階段時生長率達到最高，金魚藻在第3階段內生長率達到最大.實驗的最后階段3種沉水植物的生長率雖然有所下降，但仍維持在較高水平(見圖1).

圖1　沉水植物的生長率時間動態Fig.1　Temporal dynamics of growth rate of submerged plants

2.2沉水植物對底泥中鎘、鋅的富集效應分析

2.2.13種沉水植物對鎘的富集效應

自然狀況下，重金屬Cd在供試植物苦草、黑藻、金魚藻中質量分數都比較低，背景值分別為3.90，2.35，2.35 mg·kg-1，差異不顯著.實驗結束時苦草、黑藻、金魚藻中Cd質量分數明顯增加，分別為背景值的23.28，20.33，12.78倍，苦草中重金屬Cd的質量分數明顯高于黑藻和金魚藻(見圖2)，是黑藻和金魚藻中的1.90和3.02倍.通過對3種沉水植物不同天數之間重金屬Cd質量分數進行多重比較知：苦草中Cd質量分數除21 d與42 d之間、42 d與63 d之間差異不顯著(p>0.05)外，其余兩兩之間均差異顯著(p<0.05)；黑藻中Cd質量分數除 0 d與21 d之間、84 d與105 d之間差異不顯著(p>0.05)外，其余兩兩之間均差異顯著(p<0.05)；金魚藻中Cd質量分數除0 d與21 d之間差異不顯著(p>0.05)外，其余不同天數之間均差異顯著(p<0.05).

第1階段內苦草的生長率最低，但苦草吸附Cd的速率較大，實驗進行到第4階段時，苦草的生長率達到最高，吸附Cd的速率急劇增加，在第5階段達到最大；實驗期間金魚藻吸附Cd的速率較低，金魚藻的生長率在第3階段達到最大，在第4階段吸附Cd的速率最大；黑藻的生長速率與對Cd的吸附速率基本保持一致(見圖2).

圖2　3種沉水植物對Cd的富集效應Fig.2　Enrichment effect for Cd of three submerged plants柱狀圖為植物中重金屬Cd質量分數圖，拆線圖為重金屬Cd吸附速率圖.

2.2.23種沉水植物對鋅的富集效應

3種沉水植物苦草、黑藻、金魚藻中重金屬Zn的背景值分別為246.41, 318.33, 321.43 mg·kg-1，差異不顯著.3種植物中重金屬Zn的質量分數均隨著培養時間的延長而增加.實驗結束時，3種植物中重金屬Zn的質量分數分別為初始值的3.83，1.92，1.82倍，苦草中重金屬Zn質量分數明顯高于黑藻和金魚藻(見圖3)，說明苦草對重金屬Zn的富集能力強于黑藻和金魚藻.對3種沉水植物不同天數之間重金屬Zn質量分數進行多重比較可知：苦草中Zn質量分數任意天數之間均差異顯著(p<0.05)；黑藻中Zn質量分數除21 d與42 d之間差異不顯著(p>0.05)外，其他天數之間均差異顯著(p<0.05)；金魚藻中Zn質量分數在任意天數之間均差異顯著(p<0.05).

實驗中苦草吸附重金屬Zn的速率明顯高于黑藻和金魚藻.苦草在第1階段的生長率最低，吸附Zn的速率最大，在第4階段的生長率最高，此時吸附Zn的速率卻很?。缓谠逶诘?階段的生長率最低，此時吸附Zn的速率最大.第2階段內黑藻吸附Zn的速率最小，幾乎為0；金魚藻在第2階段內吸附Zn的速率達到最大，但金魚藻的生長率較低(見圖1與3).

圖3　3種沉水植物對Zn的富集效應Fig.3　Enrichment effect for Zn of three submerged plants柱狀圖為植物中重金屬Zn質量分數圖，拆線圖為重金屬Zn吸附速率圖.

2.3沉水植物吸收重金屬的生物富集因子及動態

沉積物生物富集因子(BSAF)是衡量植物對重金屬富集能力的重要指標之一.BSAF值越大，表示植物對重金屬的富集能力越強[10-12].本研究采用BSAF值來衡量沉水植物去除底泥中重金屬的能力.

2.3.1沉水植物吸收鎘的生物富集因子及動態

苦草、金魚藻對Cd的BSAF逐漸增加，在實驗結束時達到最大.黑藻對Cd的BSAF也逐漸增加，在第4階段時達到最大.苦草對重金屬Cd的生物富集因子在1.02～19.66，且在最后階段BSAF值顯著大于前4個階段.黑藻和金魚藻分別在實驗進行到第3和第4階段時對Cd的BSAF值才大于1，2種植物此前對重金屬Cd沒能起到生物富集作用(見圖4).

統計分析表明，苦草、黑藻、金魚藻3種沉水植物中重金屬Cd與底泥中Cd質量分數達到極顯著負相關(苦草、黑藻、金魚藻的相關系數分別為：γ=-0.95，p<0.01；γ=-0.98，p<0.01；γ=-0.99，p<0.01).

圖4　3種沉水植物對Cd的生物富集因子Fig.4　BSAF for Cd of three submerged plants

2.3.2沉水植物吸收鋅的生物富集因子及動態

實驗期間，苦草、黑藻、金魚藻對重金屬Zn的BSAF都逐漸增大，說明在一定時間內，3種沉水植物對重金屬Zn的富集能力逐漸增強.苦草對Zn的生物富集因子在2.23～19.29，黑藻對Zn的生物富集因子在2.36～7.08，金魚藻對Zn的生物富集因子在1.22～5.37(見圖5).由此可知，3種沉水植物對重金屬Zn都有很好的富集作用.

統計分析表明，苦草、黑藻、金魚藻3種沉水植物中重金屬Zn與底泥中Zn質量數分達到極顯著負相關(苦草、黑藻、金魚藻相關系數分別為：γ=-0.99，p<0.01；γ=-1.00，p<0.01；γ=-1.00，p<0.01)

圖5　3種沉水植物對Zn的生物富集因子Fig.5　BSAF for Zn of three submerged plants

2.4沉水植物對底泥中重金屬的去除率

由表2可知，3種沉水植物對重金屬Cd、Zn均有較高的去除率.其中黑藻對Cd的去除率最大，苦草對Cd的去除能力與黑藻相近，金魚藻最弱；苦草對Zn的去除率明顯高于黑藻和金魚藻，黑藻次之，金魚藻最低.同時可知，苦草對Cd的去除率略小于對Zn的去除率；黑藻和金魚藻對Cd的去除率顯著大于Zn.

表2　3種沉水植物對底泥中重金屬Cd、Zn的去除率

3　分析與討論

已有研究證明，植物對有毒有害物質的吸收以被動吸收為主，植物對重金屬的吸收存在濃度或時間效應，即隨著環境中重金屬離子濃度的升高或處理時間的延長，植物富集的重金屬量增加[13].因而延長植物和污染底泥的接觸時間，可提高植物對其的去除率.本研究考察了3種沉水植物在105 d內對重金屬Cd、Zn的富集情況，基本覆蓋了3種沉水植物的整個生長周期.

相較于挺水植物和浮水植物，沉水植物更容易吸收和富集水體中的重金屬，相對地也就更容易出現毒害癥狀.重金屬毒害植物的一個重要特征是使其葉綠素減少、植物失綠[14].本研究觀察到苦草最先出現葉片枯萎發黃，即最先表現出受害癥狀，這與張飲江等[15]對3種沉水植物對水體重金屬鎘去除效果的實驗結果一致.這可能與苦草在實驗初期吸附重金屬Cd、Zn的速率較快有關.隨后3種沉水植物褪綠癥狀逐步明顯.這一方面可能是由于Cd2+抑制了葉綠素合成所必需的原葉綠素酸酯還原酶(Protochlophyllide reductase)的活性和影響氨基-g-酮戊酸(Aminolaevulini acid)的生物合成[16]；另一方面也可能由于Cd2+在細胞內積累過多，與葉綠體中蛋白質上的—SH基結合，或取代其中的Fe2+、Zn2+、Mg2+等，破壞了葉綠體的結構和功能[17].同時Zn2+可對葉綠體被膜產生影響，進而破壞葉綠體的結構，也對葉綠素合成有關酶系統和電子傳遞造成了一定的影響.

由于不同的沉水植物所吸附的重金屬分布于體內不同部位，對重金屬的反應各異[15]，表現出的耐受能力也各不相同，其生物量變化也各異.而耐受能力是篩選重金屬富集植物的一個重要指標，因此可根據3種沉水植物的生物量變化篩選富集重金屬Cd、Zn能力強的植物.本研究中，苦草的生物量增量最大，因此苦草相較黑藻和金魚藻對重金屬Cd、Zn的耐受性更強.

由3種沉水植物對Cd的富集量及BSAF值可知，苦草富集重金屬Cd的能力最強.苦草對Cd的富集能力大于黑藻這一結果與陳國梁等[18]的研究不同.植物對重金屬元素吸附的差異與植物自身所處的環境有關，重金屬沉積物間的差異，導致不同地域植物對重金屬的富集能力不同[19].陳國梁等的數據[18]是在廣西刁江流域取沉水植物樣后直接測定的，而本研究的取樣植物是模擬室外天然水體環境培養的.2組實驗的光照強度、水中溶氧量、溫度、水體pH值、底泥中重金屬質量分數及其他影響因素均不同，從而導致了實驗結果的差異.黑藻中Cd質量分數及對Cd的BSAF值在84 d時達到最大，說明黑藻對Cd的吸收機能受到阻礙，這可能與Cd對黑藻體內的氧化還原酶系統有較強的抑制作用有關,使活性氧的產生速率明顯加快，從而造成黑藻的功能性損傷[20].因而在本研究中可以得出黑藻對Cd的最大富集量為48.95 mg·kg-1.苦草和金魚藻對重金屬Cd的富集隨著實驗的進行逐漸增強，因而對Cd的富集量沒能達到閾值.苦草在最后階段BSAF值顯著大于之前，表明其對重金屬Cd的富集作用主要集中在苦草生長周期的后期.黑藻和金魚藻分別在第3和第4階段對Cd的富集因子大于1，此前2種植物對Cd沒有生物富集作用.黑藻和金魚藻對重金屬的富集作用也主要集中在生長周期的中后期.因而從生物富集因子角度考慮，在84 d內黑藻對重金屬Cd的富集能力最強；在105 d內苦草對重金屬Cd的富集能力最強.水生植物對沉積物的修復效果隨修復時間尺度的變化而變化[19].因此需要根據修復時間選擇適宜的沉水植物.

本研究中，3種植物重金屬Zn質量分數以及對Zn的富集因子均隨著培養時間的延長而增加.苦草中重金屬Zn質量分數及BSAF值明顯高于黑藻和金魚藻，表明苦草對重金屬Zn的富集能力強于黑藻和金魚藻.3種沉水植物在實驗的各個階段對重金屬Zn的生物富集因子均大于1，因此3種植物對重金屬Zn均可以起到很好的富集作用.苦草對Zn的BSAF值在最后階段達到最大，因而苦草對重金屬Zn的富集作用與對重金屬Cd的富集作用類似，主要集中在生長后期.這可能與沉水植物在生長后期生物量較大有關.

苦草在實驗第1階段生長率最低，但是富集重金屬Cd、Zn的速率較大，且富集Zn的速率明顯大于Cd.這可能與實驗初期苦草吸附重金屬Cd、Zn的量較少，其體內有充足的吸附位點活性基團，能夠滿足對二者的吸附有關[21].隨后苦草吸附Cd的速率降低，84 d之后逐漸加快，在最后階段達到最大.這可能是因為隨著苦草體內重金屬Cd質量分數的增加，毒害作用增強，損害了其細胞膜的完整性，從而喪失了對Cd吸收的選擇性，因而大量Cd被動流入了苦草體內[22]，造成了苦草對Cd吸附速率的加快和吸附量的急速增加.黑藻吸附Cd、Zn的速率表現出明顯的差別，說明同一植物對不同的重金屬元素的吸附動力學不同.這可能與重金屬在植物體內的分布、化學形態等有關.Cd在黑藻細胞壁中的質量分數多于原生質體,而毒性相對小的Zn在原生質體中的質量分數則大于細胞壁[22].同時黑藻體內Cd和Zn都以NaCl溶液提取態為主,Cd的NaCl溶液提取態占比顯著大于Zn[20].金魚藻的生長率高于黑藻，其吸附重金屬Cd、Zn的速率均低于黑藻.金魚藻根部的退化可能是導致這一結果的原因.根是植物富集重金屬的主要部位，水生植物的根系越發達對重金屬的富集能力也越強.

3種沉水植物對重金屬Zn的富集量及吸附速率顯著高于Cd，這可能與底泥初始態的重金屬質量分數有關.不同植物對重金屬的富集有一定的選擇性，其富集作用與土壤背景值有一定的相關性，土壤中重金屬的背景值越高，植物對重金屬的富集量就越高[23].而且Zn是植物體的必需元素，而Cd是非必需元素，因而植物對Zn的吸附量及吸附速率會明顯高于Cd.作為過渡金屬，Zn與Cd具有相似的電荷排布和某些類似的化學性質，因此，適量Zn的供應能夠通過競爭植物體對Cd的吸收，減少植物富集Cd的量[24].BUNLUESIN等[25]報道了高Zn/Cd比例有助于降低Cd的積累. 汪鵬合[24]通過研究適量Zn2+對浮萍Cd2+毒害的緩解效應，指出Zn的增加對Cd脅迫下的浮萍體現出一定的緩解效應.然而除了苦草對Cd的去除率略小于Zn外，黑藻和金魚藻對Cd的去除率均顯著大于Zn.這可能與2種重金屬的初始質量分數有關.

本實驗中，3種沉水植物的Cd、Zn質量分數與相應底泥中的Cd、Zn質量分數之間都存在極顯著的負相關性.通過分析3種沉水植物富集Cd、Zn的量、富集系數以及去除率知，污染修復能力排序為苦草>黑藻>金魚藻.苦草對重金屬Cd、Zn的高富集能力可能與重金屬在苦草體內分布較為均勻有關.同時苦草也是長江中下游湖泊水生植物中的優勢種.因此，可考慮將苦草作為浙江水域底泥Cd、Zn復合污染生態修復的先鋒物種.

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A study on the absorption of cadmium and zinc in the water sediments with submerged plants.

QIAO Yunlei1,2, LI Minghong1,2, XIE Peijun2, YAN Lirong2, ZHU Jianfei2

(1.XingzhiCollegeZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,ZhejiangProvince,China; 2.InstituteofEcology,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,ZhejiangProvince,China)

Journal of Zhejiang University(Science Edition), 2016,43(5):601-609

Three common submerged plants in Zhejiang province, namelyVallisnerianatans(Lour.) Hara,Hydrillaverticillata(Linn.f.) Royle andCeratophyllumdemersumL., are investigated to explore their enrichment effects of heavy metals in the sediments of water. During the study, a simulated outdoor natural water environment was setup, three different submerged plants were cultivated for 105 d in the sediments of water which containing high concentration of cadmium (Cd) and zinc (Zn), the accumulation amount and biota-sediment accumulation factor (BSAF) of two heavy metals were measured to identify the species with best enrichment effect, providing a theoretical reference for selecting suitable plants that could restore ecologically contaminated sediments. The results show that BSAF for Cd and Zn are both greater than 1 for all species after for 105 d, suggesting that these submerged plants had powerful absorption ability, good removal effect on Cd and Zn in sediments, and a strong tolerance for the combined pollution of Cd and Zn. Meanwhile, there was a significant negative correlation between the content of Cd and Zn in sediment and that in these three plants (all withp<0.01), Therefore,Vallisnerianatans(Lour.) Hara,Hydrillaverticillata(Linn.f.) RoyleandCeratophyllumdemersumL. could be considered as common species to lieve the sediment pollution caused by Cd and Zn. In particular,Vallisnerianatans(Lour.) Hara can be selected as a pioneer plant for ecological restoration of Cd and Zn jointly polluted sediments in water.

Vallisnerianatans(Lour.) Hara;Hydrillaverticillata(Linn.f.) Royle;CeratophyllumdemersumL.; sediment; cadmium; zinc; accumulation

2015-11-23.

浙江省科技計劃項目(2008C23093).

喬云蕾(1988-)，ORCID:http://orcid.org/0000-0001-6598-511x，女，碩士研究生，主要從事重金屬污染治理研究,E-mail: 919003710@qq.com.

，ORCID: http://orcid.org/0000-0001-5070-3220，E-mail: sky82@zjnu.cn.

10.3785/j.issn.1008-9497.2016.05.018

X 524；Q 948.1

A

1008-9497(2016)05-601-09