FCC提升管反應器中終止劑注入對裂化反應的影響

王敏，吳迎亞，藍興英，高金森

（中國石油大學（北京）重質油國家重點實驗室，北京 102249）

FCC提升管反應器中終止劑注入對裂化反應的影響

王敏，吳迎亞，藍興英，高金森

（中國石油大學（北京）重質油國家重點實驗室，北京 102249）

通過對催化裂化提升管注入終止劑前后的工況進行數值模擬，研究了終止劑注入對提升管內速度分布、催化劑顆粒濃度分布、溫度分布以及組分濃度分布的影響，考察了不同注入量以及注入高度的終止劑在提升管內的作用區域及其對裂化反應的影響。研究表明，終止劑的注入大幅提升了提升管內的油氣速度，降低了催化劑濃度、油氣和催化劑的溫度，使得提升管內原料的裂化程度降低，二次反應減少。且不同注入量和注入高度的作用區域不同，對裂化反應的影響不同，應根據實際工況進行分析。

提升管；催化裂化；終止劑；計算流體力學

引　言

催化裂化在煉油工業中占據著至關重要的地位，其全球日產量可達1500萬桶［1］，約占全球成品油總產量的18%。在我國，催化裂化作為重質油輕質化的主要手段，其2014年催化裂化原油加工能力占總原油加工能力的28.21%［2］。作為催化裂化裝置的核心部分，提升管內發生著復雜的平行-順序反應，其目標產物汽油和柴油為中間產物，因此控制反應深度尤為重要。目前隨著原料重質化、劣質化，為了保證提升管進料段原料油能夠在短時間內充分汽化，大多數煉廠采用提高油氣和催化劑的混合溫度的方法。然而，進料段溫度的提高會導致整個提升管內部溫度的上升，使得油氣過裂化，進而導致目標產物收率的降低。為獨立控制提升管進料段油劑混合溫度以及中上部油氣反應溫度，國外采用的技術有 IFP公司提出的 MTC混合控溫技術［3-4］、Kellogg公司設計的提升管急冷技術［5］等。目前我國采用的一種靈活、簡單、高效的方法為終止劑技術，通過在提升管的某一部位注入冷卻介質，優化提升管內部的溫度分布，從而優化產物分布。

在我國80%以上的FCC裝置具有使用終止劑的能力或正在使用終止劑技術。影響終止劑注入效果的工藝參數主要有終止劑的注入位置、注入量以及終止劑的類型等［6］。對于這些參數的確定，高金森等［7-9］通過對采用了反應終止劑技術的提升管反應器進行數值模擬研究，確定了相應的終止劑注入位置，選取了終止劑類型和注入量。在理論分析及模擬計算的基礎上，董偉等［10］根據勝利石油化工總廠重油催化裂化裝置提升管反應器的實際情況，選定輕污油及直餾汽油作為終止劑進行了工業試驗，發現終止劑的使用提高了輕質油的收率，降低了干氣、焦炭等二次產物產率。此外多家煉廠［11-20］也通過在裝置上探索，對比了終止劑的注入位置、注入量以及終止劑的類型等對提升管內溫度分布、各產物產率等方面的影響。然而，大部分對于終止劑的探索的關注點都在出口處的溫度以及產物濃度，實際上，不同注入條件下終止劑的流動區域不同，終止劑與油氣和催化劑進行質量傳遞、動量傳遞、熱量傳遞的作用范圍也不盡相同，進而對反應過程產生了不同影響，最終導致了出口處溫度以及產物濃度的變化。因此本文通過數值模擬，研究提升管終止劑的不同注入條件對系統內流動、傳熱以及反應行為的影響，揭示終止劑的作用機理，為其實際工業應用提供理論依據。

1　模擬方法

1.1模擬對象

以某煉廠催化裂化裝置提升管反應器為模擬對象，取預提升段5 m，提升管直管段33.12 m，出口橫管段7.176 m。具體的操作條件見表1。終止劑選用120℃的水蒸氣，注入量分別為原料的0%、5%、10%，終止劑入口高度分別選取距原料油噴嘴15、24 m。

表1　模擬條件Table 1　Simulation conditions

1.2提升管綜合數學模型

提升管內低溫油氣和高溫催化劑接觸瞬間汽化，氣液固三相湍流流動，流動、傳熱、反應高度耦合［21］。目前針對提升管的模型主要為耦合 CFD流動模型與集總動力學模型的綜合數學模型。Theologos等［22-25］最早將三維CFD流動模型與集總動力學模型結合來模擬提升管內流動與反應過程，但未考慮各相湍流流動特性。Gao等引入 k-ε-kp湍流模型并結合描述我國重油催化裂化的十三集總動力學模型對工業提升管進行模擬［26］，之后考慮原料油霧滴汽化，建立了提升管三維三相流動反應耦合模型［27］。對于提升管內的流動，目前多采用歐拉-歐拉雙流體模型，氣相與固相具有各自的流動特性且相間發生著動量、質量、熱量等傳遞過程。對于反應，主要采用集總動力學模型。Weekman等首先提出集總理論，開發了三集總動力學模型［28］，之后對原料油集總進行進一步劃分，提出催化裂化十集總反應動力學模型［29］。洛陽石化工程公司和華東理工大學［30］結合我國催化裂化特點，建立了催化裂化十一集總動力學模型。本文流動模型采用歐拉-歐拉雙流體模型，裂化反應動力學模型為渣油十四集總動力學模型［31］。由于提升管反應器體系新增終止劑組分，在原有提升管模型［31］的基礎上增加終止劑組分方程，見表2，其中i為終止劑組分。

表2　終止劑組分方程Table 2　Component equation of term inator

1.3模擬方法

根據工業裝置的實際情況，構建該提升管反應器的三維幾何模型，采用ICEM軟件對該幾何模型進行結構化網格劃分，并對噴嘴入口和壁面附近的網格進行加密處理，網格數量總共約為50萬個。之后以FLUENT軟件為平臺，結合某煉廠裝置所測數據，對模型進行驗證，表3為工業裝置所測數據與模擬值對比情況，由表3可見模型誤差較小。之后采用驗證后的模型對提升管內注入終止劑前后的流動、傳熱以及反應情況進行考察。

表3　工業裝置數據與模擬數據對比情況Table 3　Com parisons between industrial data and simulation data

2　結果與討論

2.1終止劑注入對裂化反應的影響

終止劑注入后，提升管反應器內流動狀態發生明顯變化。圖1為終止劑注入前后提升管內氣相速度矢量的變化情況，由圖可見，終止劑注入后，其入口附近油氣速度大幅提升，部分油氣向管中心區域流動。該油氣速度的變化一方面受注入終止劑氣流的影響，另一方面由于低溫終止劑與高溫油氣接觸換熱后升溫汽化而引起。終止劑的注入對油氣速度矢量的影響程度與終止劑注入量、入射角度、終止劑類型等有關。

提升管內顆粒體積分數分布特點為邊壁大中心小，中心區域與邊壁區域的顆粒體積分數相差較大。提升管反應器從其邊壁處注入終止劑后，必然會對其邊壁處的顆粒體積分數分布產生影響。注入終止劑后提升管內不同截面上催化劑濃度分布如圖2所示，在終止劑流過的區域，催化劑濃度明顯降低，而終止劑未流過的區域，催化劑濃度變化不大。這是由于終止劑的注入，使得該區域氣相體積增加，相對而言催化劑體積分數就降低。沿提升管高度方向，隨著終止劑的徑向擴散作用，催化濃度差異減小。

由于終止劑的汽化吸熱和升溫作用，終止劑的注入會引起提升管反應器內溫度的變化。圖 3為注入終止劑后提升管各截面油氣溫度的變化情況。由圖可看出，在終止劑流過的區域，溫度明顯降低，而終止劑未流過的區域，溫度變化不大，沿著提升管高度方向，油氣溫度逐漸分布均勻。這是由于與油氣相比終止劑的溫度較低，終止劑流經的區域，終止劑所占比例大，而且還來不及與油氣進行熱量交換，使得該區域溫度較低；沿提升管高度方向，終止劑不斷與油氣進行熱量交換，溫度逐漸升高。

圖1　終止劑注入前后氣相速度矢量圖Fig.1　Gas velocity vector w ith injection of term inator

圖2　終止劑注入后提升管內催化劑顆粒體積分數分布Fig.2　Contour of solid volume fraction w ith injection of terminator

圖3　終止劑注入后提升管內油氣溫度分布Fig.3　Contour of temperature in riser with injection of terminator

注入終止劑后，提升管內各組分的濃度受到的影響有：終止劑的注入造成流動不均勻性，使得各組分濃度在不同區域產生不同變化；終止劑的注入影響了停留時間、反應組分濃度、催化劑濃度、反應溫度，進而對裂化反應造成影響，使得反應生成的各產物的量發生改變。因此終止劑的注入對組分濃度的影響為多因素共同作用的結果。

表4　終止劑注入后提升管內產物收率分布Table 4　Change in yield of products w ith injection of term inator

表4為終止劑注入前后提升管反應器出口處產物的收率。與不注入終止劑相比，終止劑注入后，提升管內原料的裂化程度降低，二次反應也相應減少，汽油收率提高，干氣、液化氣和焦炭的收率都有所降低。可見，所注入的終止劑的確起到了終止部分二次裂化反應的作用，且終止劑對二次反應的終止作用隨終止劑的注入量的增加而增大，隨注入高度的升高而減小。

圖4　終止劑注入后汽油濃度分布Fig.4　Contour of mass fraction of gasoline w ith injection of term inator

為進一步考察終止劑注入對組分濃度的影響，圖4給出了終止劑注入后提升管內汽油濃度分布。終止劑注入后，在終止劑流過的區域，汽油濃度明顯降低；而終止劑未流過的區域，汽油濃度變化不大。沿提升管高度方向，由于汽油組分的擴散作用以及終止劑對二次反應的抑制，汽油濃度逐漸增加。

2.2終止劑注入量對裂化反應的影響

終止劑的注入使得一定范圍內的分子數增加，流速明顯提高，這將縮短油氣在提升管的反應時間，自然也減少了二次裂化反應的發生，有利于產物分布。然而不同注入量下終止劑的主要作用區域不同，對提升管內不同位置的流速造成的影響不同，進而對各處反應的影響也不相同。

圖5為不同終止劑注入量下的終止劑濃度分布，由圖可以看出，當終止劑注入量為 5%時，由于終止劑注入量較小，射流沖擊作用小，終止劑主要貼著提升管管壁流動，因此邊壁處的油氣速度大幅增加，停留時間大幅縮短。當終止劑注入量為10%時，終止劑注入量較大，射流沖擊作用強，大部分終止劑向管中心區域流動，因此中心處的油氣速度大幅增加，停留時間大幅縮短。

終止劑在沿高度方向流動的同時，在徑向逐漸向中心區域擴散，不同注入量的終止劑擴散情況也不盡相同。表5統計了注入終止劑后提升管不同位置處終止劑的質量分數，選取位置如圖6所示。當終止劑注入量為5%時，注入10 m后，終止劑質量分數在噴嘴上方邊壁附近B處為15.7%，而在中心區域A處為2.5%，邊壁C處僅0.5%，說明注入10 m后，終止劑逐漸由邊壁B處擴散到了中心區域，但還未擴散至邊壁C處。終止劑注入15 m后，終止劑逐漸擴散至邊壁C處，但質量分數僅為0.7%，遠低于預期。當終止劑注入量為10%時，注入5 m后，終止劑質量分數在中心區域A處為11.5%，在噴嘴上方邊壁附近B處為3.5%，邊壁C處僅0.5%，說明注入5 m后，終止劑逐漸由中心區域擴散到了邊壁B處，但還未擴散至邊壁C處。終止劑注入10 m后，終止劑逐漸擴散至邊壁C處，質量分數為2.4%，低于邊壁B處。終止劑注入15 m后，邊壁B處和C處的終止劑濃度基本相等。

表5　不同終止劑注入量下提升管內不同位置處終止劑濃度分布Table 5　M ass fraction of term inator in different position w ith different mass flux of term inator

綜合以上分析，終止劑注入量較少時，終止劑的主要作用區域為噴嘴上方邊壁處，注入一段距離后終止劑才擴散到中心區域且濃度始終低于噴嘴上方邊壁處，除了噴嘴上方附近區域的邊壁處外，其他邊壁處終止劑濃度始終偏低，終止劑起不到應有的作用。終止劑注入量較多時，終止劑的主要作用區域為中心區域，注入后逐漸擴散至其他區域，各邊壁處的終止劑濃度基本相等，但仍略小于中心區域。

圖5　不同終止劑注入量下的終止劑濃度分布Fig.5　Mass fraction of term inator w ith different mass flux of term inator

圖6　選取位置分布Fig. 6　Distribution of different position in cross section

為考察不同終止劑注入量對催化劑濃度分布的影響，對終止劑噴嘴上方的區域的催化劑濃度分布進行重點分析，如圖7所示。不同終止劑注入量下催化劑濃度降低的區域不同，終止劑注入量較大時，催化劑濃度降低的范圍主要在提升管中心區域，而終止劑注入量較小時，催化劑濃度降低的范圍主要為提升管管壁區域。當終止劑注入量為10%時，由于射流作用較大，噴嘴附近出現負壓區，使得附近的催化劑往負壓區流動，出現了圖中所示的在噴嘴正上方的區域催化劑濃度反而高的情況。

圖7　不同終止劑注入量下催化劑濃度分布Fig.7　Contour of solid volume fraction in riser w ith different mass flux of term inator

對比不同終止劑注入量下的提升管內溫度分布情況，從圖8可以看出，隨著終止劑注入量的增加，終止劑流過的區域面積增加，使得提升管內溫度低的區域增加。沿提升管高度方向，隨著終止劑不斷與油氣發生熱量交換，溫度降低的幅度逐漸減弱。當終止劑注入量較少時，終止劑主要是與噴嘴上方的管壁附近的油氣發生熱量交換，該區域附近溫度大幅降低；當終止劑注入量較大時，終止劑進入了提升管中心，終止劑主要是與管中心的油氣發生熱量交換，中心區域溫度大幅降低。注入終止劑的主要目的就是降低油氣溫度，減少二次裂化反應發生。終止劑注入量影響管內油氣溫度分布，從而也將影響二次反應的發生情況，最終影響產物組成情況。

圖8　不同終止劑注入量下提升管不同高度截面溫度分布Fig.8　Contour of temperature in riser w ith different mass flux of terminator

為了便于對比分析終止劑注入量對組分濃度的影響，對終止劑噴嘴上方區域的汽油濃度分布情況進行重點分析，如圖9所示。對比不同終止劑注入量下提升管內組分濃度分布情況，當終止劑注入量較少時，噴嘴上方管壁附近組分濃度明顯下降，而管中心濃度變化不大。當終止劑注入量較大時，終止劑進入了提升管中心，管中心的組分濃度明顯下降。隨著終止劑濃度的增加，該區域內一次反應產物汽油、柴油收率提高，二次反應產物干氣、液化氣、焦炭收率降低。

在提升管中，邊壁處催化劑濃度比中心處高，二次反應速率也比中心處高，注入終止劑時，為抑制二次反應，理想的終止劑分布應為邊壁處高于中心處。然而，當終止劑注入量較高時，雖能有效擴散至各區域，但中心區域濃度大于邊壁處，造成了終止劑的浪費；當終止劑注入量較低時，雖然邊壁處終止劑濃度大于中心處，但由于目前大多數提升管裝置的終止劑入口只有兩個，終止劑無法擴散至全區域，遠離噴嘴上方的邊壁區域終止劑濃度過低，無法形成理想的終止劑濃度分布。因此建議增加終止劑噴嘴，即可在終止劑注入量較小的條件下增加終止劑在邊壁處的作用區域，從而更為有效地減少二次反應的發生。

圖9　不同終止劑注入量下汽油濃度分布Fig. 9　Contour of mass fraction of gasoline w ith different mass flux of term inator

2.3終止劑注入高度對裂化反應的影響

對于終止劑注入高度對終止劑作用區域的影響，從圖10不同終止劑注入高度下的終止劑濃度分布可看出，其主要影響的是終止劑在軸向上的作用范圍。由圖 10（a）可以看出，當終止劑注入高度為15 m時，終止劑注入約17 m進入出口橫管段。而當終止劑注入高度為24 m時，終止劑注入約8 m就進入出口橫管段。

圖10　不同終止劑注入高度下的終止劑濃度分布Fig.10　Mass fraction of term inator w ith different teem ing height

表6統計了終止劑注入量為10%時，不同注入高度下提升管不同位置處終止劑的質量分數。當終止劑注入高度為24 m時，出口橫管段前的截面處，邊壁B處終止劑濃度為5.9%，低于注入高度15 m的提升管的該處濃度，而邊壁C處終止劑濃度只有0.8%，說明終止劑在非噴嘴上方的邊壁處始終未達到足夠濃度。終止劑注入后，需要空間進行充分擴散，因此注入位置的升高會導致在高度方向沒有足夠的區域使得終止劑充分擴散，進而增加終止劑對速度影響的不均勻性。

表6　不同終止劑注入高度下提升管內不同位置處終止劑濃度分布Table 6　Mass fraction of term inator in different position w ith different teem ing height

注入高度對終止劑徑向作用范圍的影響較弱，由圖10（b）可看出，對于不同注入高度的提升管，當終止劑注入8 m后，橫截面上的終止劑濃度分布區別不大。注入高度為24 m的提升管終止劑濃度高的區域分布略為分散，這是由于在提升管中隨著高度的增加，裂化生成的氣體體積增加，油氣氣速增大，終止劑注入時射流沖擊作用變弱。

圖11為終止劑注入量10%時不同注入高度下提升管內溫度的分布情況。從圖中可看出終止劑注入后，提升管內溫度急劇降低，且不同終止劑注入高度使得提升管內溫度降低的范圍不同，終止劑注入高度越高，提升管內溫度降低的范圍越小，終止劑未能與油氣和催化劑進行充分的熱量交換，使得提升管內終止劑入口以上區域溫度分布不均勻，進而影響到反應過程。

圖11　不同注入高度下提升管溫度變化Fig.11　Temperature in riser w ith different teem ing height

終止劑的注入高度對組分濃度的影響見表4，隨著注入位置的升高，汽油收率不斷降低，而干氣、液化氣和焦炭收率不斷增加。提高終止劑的注入高度，高溫條件下油氣與催化劑的接觸時間增加，因而終止裂化反應的效果逐漸減弱，此時原料油的轉化率逐漸增加，汽油收率降低，干氣、液化氣及焦炭的收率則逐漸增加。可見，終止劑注入位置的選擇十分重要，應在保證提升管反應深度的同時盡可能減少發生二次裂化反應。隨著終止劑注入量的增加，對裂化反應的終止效果越明顯，因此汽油收率不斷增加，而干氣、液化氣和焦炭收率降低。

3　結　論

通過對某廠催化裂化裝置的提升管反應器終止劑技術實施方案進行模擬研究，分析了終止劑的注入對提升管內速度分布、催化劑顆粒濃度分布、溫度分布以及組分濃度的影響，分析了不同終止劑注入量和注入高度的不同作用區域及其影響，得到如下結論。

（1）終止劑的注入使得作用區域內入口附近油氣速度大幅提升，油氣停留時間縮短，催化劑濃度有所降低。低溫終止劑與油氣和催化劑接觸換熱使得作用區域內溫度降低。受以上變化的綜合影響，終止劑的注入減少了二次反應，提高了中間產物汽油、柴油的產率。

（2）不同終止劑的注入量對于終止劑在徑向上的分布情況影響較大。當終止劑注入量較少時，終止劑濃度在徑向上的分布為噴嘴上方的邊壁區域＞中心區域＞遠離噴嘴上方的邊壁區域；注入量較多時，終止劑濃度在徑向上的分布為中心區域＞噴嘴上方的邊壁區域≥遠離噴嘴上方的邊壁區域。

（3）終止劑注入高度對于終止劑在軸向上的分布情況影響較大，對終止劑徑向分布情況影響較小。隨著注入高度的增加，終止劑的作用范圍減小，對二次反應的抑制作用減弱。

（4）在提升管中注入終止劑時，為抑制二次反應，理想的終止劑分布應為邊壁處高于中心處。然而目前大多數提升管裝置的終止劑入口只有兩個，無法形成理想的終止劑濃度分布，因此建議增加終止劑噴嘴，增加終止劑在邊壁處的作用區域，從而更為有效地減少二次反應的發生。

符號說明

Pr ——湍流擴散Prandtl數

S ——源項

Y ——質量分數

Γ ——擴散系數，kg·m-2·s

μ ——黏度，N·m-2·s

Φ ——一般變量

下角標

i ——組分

g ——氣相

p ——顆粒相

t ——時間

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Effect of term inator injection on catalytic cracking reactions in FCC riser

WANG M in， WU Yingya， LAN Xingying， GAO Jinsen
（State Key Laboratory of Heavy Oil Processing， China University of Petroleum， Beijing 102249， China）

The flow， heat transfer and reaction behaviors in the fluid catalytic cracking （FCC） riser before and after the injection of terminator were simulated by the computational fluid dynam ics （CFD） method. Distributions of velocity， solid catalyst volume fraction， temperature， and species concentration in FCC riser were obtained after the injection of term inator. Besides， the action zone of the terminator and the effect on cracking reactions were analyzed w ith different mass fraction and teem ing height of the term inator. The simulation results showed that w ith injection of the terminator， the velocity of oil gas was increased but volume fraction and temperature of the catalyst as well as temperature of the oil gas were decreased. The change in flow and the heat transfer caused the reduction in degree of the cracking reactions and the secondary reaction of oil gas in the riser， which resulted in a higher yield of gasoline and lower yields of dry gas， LPG and coke. The action zone and the effect on cracking reaction varied w ith different mass fraction and teem ing height of the terminator， which should be evaluated by actual process conditions.

riser； fluid catalytic cracking； term inator； computational fluid dynam ics

date: 2016-04-07.

LAN Xingying， lanxy@cup.edu.cn

supported by the National Basic Research Program of China（2012CB215003）.

TQ 021.1

A

0438—1157（2016）08—3191—11

10.11949/j.issn.0438-1157.20160438

2016-04-07收到初稿，2016-06-02收到修改稿。

聯系人：藍興英。第一作者：王敏（1992—），女，碩士研究生。

國家重點基礎研究發展計劃項目（2012CB215003）。