農田和污染的來源解析與風險評價研究

李霞，張慧鳴，徐震，金聰穎，白宏濤，汪磊，趙禎，孫紅文*

（1.環境污染過程與基準教育部重點實驗室，南開大學環境科學與工程學院，天津300071；2.天津市農業環境保護管理監測站，天津300061）

李霞1，張慧鳴1，徐震2，金聰穎2，白宏濤1，汪磊1，趙禎1，孫紅文1*

（1.環境污染過程與基準教育部重點實驗室，南開大學環境科學與工程學院，天津300071；2.天津市農業環境保護管理監測站，天津300061）

以天津某郊區農田為研究對象，調查了土壤及農產品中Cd和Hg的污染狀況，運用指數法評估其污染風險，利用GIS空間模型和同位素比值法分析了Cd和Hg的空間分布特征和污染來源，并篩選出生物富集低且經濟效益可觀的作物種類，為通過種植結構調整降低農田重金屬污染風險提供依據。結果表明，研究區內部分農田受到了Cd和Hg的污染，安全土壤點位分別占19%和46%，污染土壤中有較多點位屬于警戒（36%和17%）和輕污染（26%和19%），處于重度污染的小于10%，該區域種植的農產品中Cd和Hg超標率分別為17%和37%。基于GIS的空間分布顯示：Cd主要以點源形式進入土壤，移動性較大；Hg以面源污染為主，以殘渣態為主要形態。運用同位素比值分析法得出：研究區內土壤Cd污染主要來自工業廢棄物及灌溉水，農產品中Cd污染主要來源于土壤；土壤Hg污染主要來自大氣降塵、有機肥及灌溉水，農產品中Hg的污染來源主要有土壤和大氣降塵。不同農作物對重金屬的富集能力不同，瓜果類蔬菜對Cd和Hg的富集系數最低，果實中這兩種重金屬含量均在安全水平以內。研究表明，利用不同植物吸收重金屬有效性的差異，通過種植結構的調整，可以在微污染農田中生產出安全農產品，為控制農田重金屬污染風險提供了一條可行之路。

重金屬污染；風險評估；源解析；生物有效性；種植結構調整

李霞，張慧鳴，徐震，等.農田Cd和Hg污染的來源解析與風險評價研究［J］.農業環境科學學報，2016，35（7）：1314-1320.

LI Xia，ZHANG Hui-ming，XU Zhen，et al.Source apportionment and risk assessment of Cd and Hg pollution in farmland［J］.Journal of Agro-Environment Science，2016，35（7）：1314-1320.

近年，土壤重金屬污染引起了中國政府和民眾的高度關注［1］。土壤中的重金屬可通過植物吸收進入農產品，并通過生物鏈危害人體［2］。加強重金屬來源解析及風險評價對于判斷農田重金屬污染的風險水平、采取有效措施切斷污染源并降低健康風險具有重要意義［3］。

目前，重金屬污染源解析分為兩個層次：一種為源識別，只能定性判斷污染源類型；另一種為源解析，可定量計算各污染源的貢獻率［4］。一方面，基于GIS建立的空間分析模型能揭示土壤中重金屬的空間分布特征，利用異常空間分布與污染源的關系有可能直觀地判斷出污染成因，是污染源識別的重要手段［5］；另一方面，由于穩定性同位素在同源污染物中具有固定的組成，且具有分析結果精確穩定、在遷移與反應過程中組成穩定的特點，已被廣泛應用于環境污染物的來源分析中［6］。

重金屬的生態效應并不完全取決于它在土壤中的總量，還取決于其遷移富集到生物中的數量比例，基于生物有效性進行風險評價能更加準確地反映其污染風險［7］。不同農作物對重金屬的富集能力不同［8］，利用不同植物吸收重金屬有效性的差異，調整農田種植結構，生產出安全農產品，降低健康風險，成為我國當前農耕模式下的一種可行路徑。

本文選擇天津市某郊區農田為研究對象，分析評價土壤及農產品中兩種典型重金屬——Cd和Hg的污染風險程度，解析其污染來源，并比較不同農產品對Cd和Hg的污染風險指數和生物富集系數，據此提出了種植結構調整建議。本研究也為其他地區重金屬風險評估與危害防控提供了方法學借鑒。

圖1　土壤及農產品（a）與污染源（b）的采樣點分布圖Figure 1 Location of sampling sites for soil and agricultural products（a）and pollution sources（b）

1　材料與方法

1.1調查研究方法

1.1.1研究區概況

研究區位于天津市某郊區，主要為生產性利用耕地，近年種植作物主要有葉菜類、豆角類、谷物類、塊莖類和瓜果類，以大棚種植方式為主。該區屬長期污灌區，污灌歷史長達30年；周邊工業活動密集頻繁，工業廢棄物和生活垃圾肆意堆放，而且有就近施用垃圾肥的現象，企業廢氣也會導致重金屬的大氣降塵污染。此外，所選研究區域位于兩大干路兩側，機動車活動頻繁，汽車尾氣排放引起大氣降塵污染也會對農業環境造成污染。歷史資料表明［9］，該區農田明顯受到重金屬污染，Cd和Hg的污染情況更為嚴重。

1.1.2布點與采樣

為調查研究區土壤和農產品中Cd和Hg的污染，于2014年4月對農田土壤和種植農產品一一對應進行了樣品采集。研究區農田面積73.3 hm2，依據《農田土壤環境質量監測技術規范》（NY/T 395—2012）和《農、畜、水產品污染監測技術規范》（NY/T 398—2000）進行采樣點布設，每0.267 hm2農田設置一個采樣點，采樣點分布如圖1a所示，共采集土壤和農產品樣品各137個。為盡可能考慮到不同形式的污染源對土壤及農產品的影響，調查了研究區灌溉水、工業廢棄物、大氣降塵、農藥、化肥對土壤及農產品中重金屬的貢獻。各污染源采樣點分布如圖1b所示，采集灌溉水、大氣降塵、工業廢棄物各14個，農藥7類，化肥6類。

1.1.3樣品前處理

將土壤及農產品樣品風干研磨并過100目篩，分別加入硝酸-氫氟酸和硝酸-雙氧水，采用MDS-8G型微波消解儀（上海新儀微波科技有限公司）對其進行消解。

污染源固態樣品同土壤前處理，液態樣品加入硝酸-雙氧水，利用傳統加熱板將其消解。

1.1.4重金屬分析方法

分別采用ICP-MS電感耦合等離子體質譜儀和AFS-9130吉天雙道原子熒光光度計測定Cd和Hg。同時采用國家標準物質（GBW07427）做質量控制，測定的Cd和Hg平均值與推薦值基本一致，計算得出的相對標準偏差RSD均低于6.0%，準確度較高。

1.2重金屬污染風險評估方法

重金屬污染風險評價最常用的方法是單因子指數法和內梅羅綜合指數法。公式如下：

研究區土地應用類型為菜田區，且土壤呈堿性（pH＞7.5）［12］，土壤和農產品分別采用《土壤環境質量標準》（GB 15618—1995）中的二級標準和《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB 2762—2012）作為分析評價的標準（表1）。土壤和農產品污染分級標準分別采用國家環保部的農產品產地環境質量分級劃分標準（表2）和《農、畜、水產品污染監測技術規范》（NY/T 398—2000）中的分級標準（表3）。

表1　土壤和農產品環境質量標準（mg·kg-1）Table 1 Environmental quality standards for soil and agriculturalproducts（mg·kg-1）

表2　農產品產地環境質量分級劃分標準Table 2 Environmental quality grading criteria for agriculturalproduct-producing area

表3　農產品環境質量分級標準Table 3 Environmental quality grading criteria foragricultural products

1.3重金屬污染源解析方法

1.3.1基于GIS的空間分析法

根據已知點的空間插值分析農田區土壤中Cd和Hg的污染分布特征，Kriging（克里金插值法）和IDW（反距離加權插值法）是最常用的點空間插值法［10］。采用SPSS的K-S法檢驗發現Cd和Hg的原始數據呈現對數正態分布，借助GS+軟件模擬的Cd和Hg的變異函數理論模型及相關參數顯示，該區域化變量的空間相關性較弱（塊基比＞50%），故Kriging法不適用。本文只采用Arcmap 10的IDW法對原始數據進行確切或者圓滑的方式插值，揭示Cd和Hg的空間分布特征及識別污染源。

1.3.2同位素比值分析法

選擇111Cd、112Cd、114Cd三種同位素測定污染源、土壤及農產品中的114Cd/111Cd及112Cd/111Cd比例，選擇200Hg、201Hg、202Hg三種同位素測定202Hg/200Hg和201Hg/200Hg比例，測定儀器采用ICP-MS。根據測得的同位素比值，利用IsoSource軟件，計算各潛在污染源對土壤和農產品中Cd和Hg的貢獻率。

1.4生物有效性分析

重金屬對農產品的風險大小主要取決于兩方面：首先是由于土壤質地不同，導致重金屬的結合狀態和移動性的差異；其次是由不同農產品對重金屬的富集（包括吸收及體內運移）能力不同而引起的。

本文研究了Cd和Hg在土壤中的遷移系數（M）以及在不同作物中的生物富集系數（BCF），分別用

式3、式4表示。

本研究通過比較各類農產品對Cd和Hg的污染風險指數和生物富集系數，結合當地種植習慣及收益，提出種植結構調整方案。

2　結果與討論

2.1農田Cd和Hg污染調查結果

表4統計了研究區農田土壤及各類農產品中Cd和Hg含量及超標率，可見瓜果類蔬菜中Cd和Hg污染最小。綜合比較土壤和農產品污染情況，采集的137個樣點中：65個點位存在土壤中Cd的超標情況，25個點位存在農產品中Cd的超標情況，19個點位存在土壤和農產品中Cd均超標情況，即雙超情況；68個點位存在土壤Hg超標情況，54個點位存在農產品Hg超標情況，32個點位存在土壤和農產品Hg雙超標情況。

2.2農田Cd和Hg風險評價結果

運用指數法評估土壤及農產品中Cd和Hg的污染風險，各級點位所占的百分比如圖2所示。土壤污染程度分為6級，土壤Cd（圖2a）和Hg（圖2b）達到重污染和嚴重污染水平的點位均在6%以內，污染比較高的點位占13%～36%，為警戒、輕污染和中污染水平。農產品污染分為三級，農產品中有17%的點位Cd（圖2c）達到三級污染水平，37%的點位Hg（圖2d）達到三級污染水平，對人類具有健康風險。

2.3農田Cd和Hg污染源解析結果

2.3.1GIS空間分析法識別污染源

從Cd和Hg的空間分布圖（圖3）中可以直觀地看出污染分布情況和擴散特征，二者的空間分布彼此存在差異，結合Cd和Hg的物理化學特性來分析其來源的類型與方位。

Cd分層圖（圖3a）顏色較深區塊面積較小，但重金屬濃度數值較高。這種特征說明Cd污染源排出的污染物遷移能力有限，與土壤接觸非常緊密，為點源污染，與其室溫狀態下性質穩定等物理化學特性相一致。而且灌溉水區和工廠區附近的農田分層圖顏色較深，可得出土壤Cd污染可能是由灌溉水污染或者工業廢棄物直接堆放于土壤上造成的。

表4　土壤及各類農產品的Cd和Hg描述性統計結果Table 4 Descriptive statistical results of Cd and Hg in soil and agricultural products

圖2　土壤和農產品中Cd與Hg的污染分級百分比Figure 2 Percentages of pollution levels for Cd and Hg in soil and agricultural products

Hg分層圖（圖3b）相同顏色深度的區塊面積普遍較大。Hg粘度小而流動性大，是重金屬中少有的具有易揮發性的一個，容易進入大氣界面擴散遷移［11］，特別是在燃煤等高溫過程中。因此，土壤中Hg的分散型污染特征與大氣沉降污染特性有關，為面源污染。因為大氣流動的阻礙較少，在一定區域內對土壤的影響程度變化不大，所以大氣沉降帶來的污染在空間分布上更加趨于平均化［12］。另外，研究區附近分布有金屬加工作坊，且靠近主干路，排出的廢氣也會造成Hg污染。

需要指出的是，空間分布特征只能定性地作為表象依據為污染源的識別提供一種思路，還需結合定量分析的方法得出更精確的結果。

2.3.2污染源同位素比值法解析結果

2.3.2.1土壤污染源解析

由各污染源對土壤中Cd和Hg的貢獻率分布圖（圖4a）分析可得，對土壤中Cd污染貢獻率最大的為工業廢棄物，平均值達到46%；其次為灌溉水，貢獻率為29%；大氣降塵、無機肥、有機肥、農藥對土壤Cd的污染貢獻率均在10%以下，平均值分別為9.2%、7.3%、4.3%和4.2%。由此得出，各潛在污染源對土壤Cd的污染貢獻大小為工業廢棄物＞灌溉水＞大氣降塵＞無機肥＞有機肥＞農藥，土壤中Cd的污染來源主要是工業廢棄物和灌溉水。

對土壤中Hg，大氣降塵的污染貢獻率最高，平均值達到37%；有機肥和灌溉水為第二大污染源，貢獻率分別為25%和22%；工業廢棄物、農藥及無機肥對土壤Hg貢獻率最低，平均值分別為5.9%、3.1%和7.1%。由此可知，各潛在污染源對土壤Hg的污染貢獻大小為大氣降塵＞＞有機肥＞灌溉水＞無機肥＞工業廢棄物＞農藥，土壤中Hg的污染來源以大氣降塵、有機肥及灌溉水為主。

2.3.2.2農產品污染源解析

圖3　土壤中Cd與Hg的空間分布Figure 3 Spatial distribution of Cd and Hg in soil

圖4　各污染源對土壤（a）和農產品（b）中Cd和Hg的貢獻率分布Figure 4 Contribution profiles of pollution sources to soil（a）and agricultural products（b）for Cd and Hg

土壤、大氣降塵、農藥這三類潛在污染源對農產品中Cd和Hg的污染貢獻率分布如圖4b所示。大氣降塵和農藥對農產品中Cd的貢獻率都在10%以內，而土壤的污染貢獻率達到85%，農產品中Cd的污染主要來源于土壤中的Cd污染；土壤和大氣降塵對Hg的污染貢獻率均較大，平均值分別為42%和39%，而農藥對Hg的污染貢獻率低很多，平均值為20%，由此得出農產品中Hg的污染來源以土壤和大氣降塵為主導。

由污染源解析結果可知，土壤和農產品中的Hg污染均有大氣降塵的因素。值得注意的是，研究區菜田以大棚種植為主，因此在種植期間大氣降塵對蔬菜中Hg的影響程度可能會下降。但是在非種植期，裸露土壤將直接接受大氣沉降帶來的Hg污染。而在種植期，土壤中Hg一部分揮發到空氣中或者隨著農業活動帶來的揚塵進入空氣，搭蓋大棚不利于空氣流動和Hg的擴散衰減，植物可通過葉面吸收空氣中的Hg。很多研究都證實，植物吸收的Hg與土壤可利用的Hg不具有相關性，從另外一個角度證實植物中的Hg具有多種來源［13］。

2.4農產品對Cd和Hg的風險效應及富集

由單因子污染指數（式1）和內梅羅綜合污染指數（式2）計算得到，不同農產品對Cd和Hg的綜合污染指數不等（圖5a），葉菜類、塊莖類、豆角類、谷物類的Cd和Hg污染指數超過1，為三級（污染）產品，而瓜果類的污染指數低于1，在安全水平以內。由此得出在污染的農田土壤中，種植不同的農產品，其安全風險不同。

土壤中重金屬的形態分布直接影響著其向植物遷移的能力，表5統計了研究區農田土壤中Cd和Hg各形態含量以及在土壤中的遷移系數，得出Cd的遷移能力較大，而Hg不易遷移。這是因為Hg與氫氧化物及硫化物等形成的鹽類的溶度積遠遠小于Cd的相應沉淀，而且Hg與含硫有機配體的絡合常數要遠大于Cd。Hg的無機鹽都具有較高的揮發性，可進入氣相被植物吸收［14］。

不同農產品對重金屬的吸收以及體內運移效率有很大差異，需以農產品實際吸收的重金屬來更準確地表示土壤重金屬對農產品的實際影響［13］。本研究只對不同農產品可食部分富集Cd和Hg的能力進行了調查，并采用SPSS的單因素ANOVA（Games-Howell法）對生物富集系數均值進行多重比較。結果發現在顯著性水平α=0.05下，除了豆角類和谷物類（對Cd）、葉菜類和谷物類以及塊莖類和豆角類（對Hg）的富集系數沒有統計學意義外（P＞0.05），其他不同類型農產品對Cd和Hg的富集系數均有顯著差異（P＜0.05）。結合不同農作物對Cd和Hg的生物富集系數（圖5b）可知，葉菜類對Cd的富集系數最高，其次是塊莖類、豆角類和谷物類，瓜果類蔬菜的富集最低，平均值低于0.03。這五類農產品對Hg的富集系數平均值大小排序為葉菜類、谷物類＞塊莖類、豆角類＞瓜果類，除瓜果類蔬菜外，其他農產品對Hg的富集系數平均值均高于0.05。

圖5　不同農產品對Cd和Hg的污染指數（a）和生物富集系數（b）Figure 5 Pollution indexs（a）and BCFs（b）for Cd and Hg in different agricultural products

表5　土壤中Cd和Hg的形態分布統計結果（n=12）Table 5 Statistical results of Cd and Hg forms in soil（n=12）

葉菜類易富集Cd和Hg，對環境產生風險效應強，而瓜果類屬于低富集蔬菜，可被篩選為結構調整的農作物。由當地種植習慣，歸為瓜果類的西紅柿對Cd和Hg生物有效性低，且經濟效益可觀，因此建議農田種植結構調整為西紅柿。這一措施實施后，跟蹤監測了27個樣點，發現分別有12個和9個點位存在土壤Cd和Hg的超標情況，而農產品中這兩種重金屬含量全部達標。本研究結果說明種植結構調整可以在微污染農田中生產出安全作物，是符合我國現有農耕模式的一種可行的方向，值得借鑒與推廣。

3　結論

在研究區內Cd主要以點源形式的污染進入土壤，Hg以面源污染影響為主。

研究區土壤Cd污染主要來自工業廢棄物與灌溉水，農產品中Cd污染主要來源于土壤；土壤Hg污染主要來自大氣降塵、有機肥及灌溉水，農產品中Hg的污染來源主要有土壤和大氣降塵。

Cd和Hg在土壤中形態不同，Cd在土壤中的遷移能力明顯大于Hg，而殘渣態Hg鹽具有一定揮發性。不同農產品對重金屬的富集能力不同，瓜果類對Cd和Hg的富集效率最低，重金屬含量符合食品衛生標準。利用不同植物吸收重金屬有效性的差異，通過種植結構調整，可在微污染農田中生產出安全作物，且不影響農民的收益。

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Source apportionment and risk assessment of Cd and Hg pollution in farmland

LI Xia1，ZHANG Hui-ming1，XU Zhen2，JIN Cong-ying2，BAI Hong-tao1，WANG Lei1，ZHAO Zhen1，SUN Hong-wen1*
（1.MOE Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria，College of Environmental Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300071，China；2.Tianjin Agricultural Environmental Protection Management Monitoring Station，Tianjin 300061，China）

Source apportionment and risk assessment are important two aspects for heavy metal pollution studies.In this study，levels of Cd and Hg in soil and agricultural products in a suburb of Tianjin were investigated.Their risk was evaluated by index methods and spatial distribution characteristics.Sources of Cd and Hg were studied by GIS-based space model and isotope ratio method.In addition，crops with low enrichment coefficients and high economic benefits were screened from various kinds of crops.Results showed that part of the investigated area suffered Cd and Hg pollution.Only 19%and 46%of the sites were Cd-and Hg-safe，respectively；whereas 36%and 17%were at warning and 26%and 19%at light pollution levels，respectively.Severely polluted sites were less than 10%.The percentages of polluted agricultural products were 17%and 37%for Hg and Cd，respectively.In the studied area，Cd entered soil mainly via point sources and had high mobility；while Hg polluted soil primarily through non-point sources and existed largely as residue form.The heavy metal isotope ratio analysis revealed that soil Cd pollution was mainly from industrial waste and irrigation water and that Cd in agricultural products came mostly from soil.However，Hg pollution in soil resulted mainly from atmospheric deposit，organic fertilizer and irrigation water，and Hg in agricultural products was from soil and atmospheric dusts.The enrichment ability of heavy metals varied among crops，with the lowest enrich-ment found in melon and fruit vegetables，in which Cd and Hg content in fruits was safe.These results suggested that it is possible to produce safe agricultural products in slightly polluted farmland through adjusting planting structure，thus providing a practical way to control the hazard of heavy metal pollution in farmland.

heavy metal pollution；risk assessment；source apportionment；bioavailability；planting structure adjustment

X820.4

A

1672-2043（2016）07-1314-07

10.11654/jaes.2016.07.013

2015-12-24

農業部行業重大專項“農田土壤重金屬污染修復示范試驗（天津）”（2013145）

李霞（1990—），女，碩士研究生，主要從事重金屬污染及評價研究。E-mail：lixiahuanke@163.com

孫紅文E-mail：sunhongwen@nankai.edu.cn