黔北地區志留系下統龍馬溪組頁巖氣成藏潛力

郭世釗，郭建華，劉辰生，張琳婷，郭祥偉，肖盼

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黔北地區志留系下統龍馬溪組頁巖氣成藏潛力

郭世釗，郭建華，劉辰生，張琳婷，郭祥偉，肖盼

(中南大學地球科學與信息物理學院，湖南長沙，410083)

在野外地質露頭觀察和樣品測試數據綜合分析的基礎上，對黔北地區志留系下統龍馬溪組頁巖的沉積特征及展布、地球化學特征、埋藏熱演化史、儲層特征等頁巖氣藏形成條件進行研究。研究結果表明：研究區龍馬溪組頁巖區域分布廣，殘余面積約為14 600 km2；厚度大，最厚可達200m；有機質類型好，干酪根為腐泥型；有機質質量分數高，殘余有機碳質量分數(TOC)高達3.92%；含氣量好，飽和吸附量高達2.77m3/t；熱演化程度高，鏡質體反射率高達2.68%；埋藏深度適中，大部分地區埋深為1~2 km；脆性礦物質量分數高，平均值為43.2%；非均質性強，脆性礦物質量分數橫向、縱向上變化都大；孔隙度較低，集中在4%~10%；滲透率低，平均值為0.088×10?3μm2。因此，研究區龍馬溪組具備良好的頁巖氣成藏地質條件和壓裂開采條件，習水—仁懷地區和道真—務川—沿河地區為最有利的頁巖氣勘探區帶。研究區龍馬溪組頁巖資源豐富，運用概率體積法和地質類比法算出的資源量吻合很好，為(3.52~4.69)×1012m3。

黔北地區；龍馬溪組；頁巖氣；成藏潛力

美國是世界實現頁巖氣商業性勘探開發最早的國家，在阿巴拉契亞、密歇根等多個盆地成功地實現了頁巖氣商業性開采，2011年產量達1 800×108m3[1?4]。據最新全國頁巖氣資源潛力評價結果表明：貴州省頁巖氣地質資源量為13.54×1012m3，可采資源量約為1.95×1012m3，在全國排名第三，頁巖氣資源潛力巨大。其主要優質烴源巖層位?志留系龍馬溪組引起了國內大量學者的關注，目前的研究主要集中在巖石學、巖相古地理條件、古生物學、構造演化等方面，但是在地球化學特征、埋藏熱演化、儲層特征、資源潛力等方面研究很少。本文作者收集了前人大量的資料(包括國內主要企業單位公開的最新資料)，實測、踏勘了十幾條志留系龍馬溪組剖面，并采集了大量頁巖樣品進行分析化驗，結合巖性巖相、有機地球化學、頁巖氣成藏條件及評價技術，分析研究區龍馬溪組頁巖氣的聚集條件和資源潛力，為今后頁巖氣勘探提供了基礎資料。

1 區域地質概況

貴州龍馬溪組頁巖主要分布在黔北斜坡和武陵拗陷。黔北斜坡位于黔中隆起的西北部(圖1)，面積約26 000 km2，該斜坡是早古生代向北傾的斜坡，下古生界發育，上志留統和泥盆系缺失；武陵坳陷位于黔北斜坡之東，為研究區面積最大的坳陷，其發育歷史與黔北斜坡相似，但下古生界厚度更大，可達5 km。

圖1 研究區及其周緣大地構造分區

研究區主要經歷了7次大構造發展階段，即中元古代褶皺基底形成階段，南華紀的冰期、間冰期階段，加里東期(Z?S)的被動大陸邊緣?穩定臺地發展階段，海西期(D?P)的陸內張裂?臺地階段，印支期(T1?T2)的穩定臺地階段，燕山期(T3?K1)的陸內河湖沉積階段，喜山期(K2以來)的陸內褶皺造山與疊加改造階段。

研究區從震旦系到侏羅系、白堊系均有發育。震旦系至中三疊統為海相沉積，以碳酸鹽巖為主，分布廣泛，巖性組合復雜。上三疊統、侏羅系、白堊系為陸相沉積，以碎屑巖為主。

2 沉積特征與展布

為了研究龍馬溪組的沉積特征及展布，收集了大量龍馬溪組剖面的基礎地質資料，并進行了野外踏勘、剖面實測。

研究區龍馬溪早期，在西北部及滇黔桂古陸的北部邊緣為灰黑色頁巖及薄層粉砂質泥頁巖的淺水陸棚相沉積，頁巖中富含筆石。從古陸向北越靠近川南地區的粒度變細，泥質含量增加，表明北部的海水深度逐漸增加。在黔北的務川、正道及德江地區為黑色炭質泥頁巖為主的盆地相沉積(圖2(a))，這可能與志留紀初期的海侵有很大的關系。黑色炭質頁巖為淺海的滯留靜水環境下的產物，其中富含黃鐵礦結核，表明當時處于還原環境。盆地相南部的湄潭、鳳崗地區小范圍存在著以灰色灰巖、泥灰巖、泥頁巖為主開闊臺地相沉積。

(a) 早期；(b) 晚期

龍馬溪晚期海域逐漸向氧化環境轉化，研究區北部的分帶性變得更加明顯，且海平面相對有所降低。在滇黔桂古陸北部邊緣西段的畢節、遵義一帶為以石英砂巖、粉砂巖、泥質粉砂巖為主的濱岸相沉積，在古陸北部邊緣的西段桐梓一帶為以生物灰巖、砂泥質生物灰巖為主的開闊臺地相沉積，再往北的綏陽、湄潭、余慶一帶為以泥質灰巖、鈣質泥頁巖為主的局限臺地相沉積，再往北的習水、德江、印江、思南一帶為以黑灰色、灰綠色及深灰色鈣質泥頁巖為主的淺水陸棚相沉積，在陸棚相的北部靠近四川盆地的務正道、沿河地區為以灰黑色、黑灰色泥頁巖為主的盆地相沉積(圖2(b))。在滇黔桂古陸的東南部邊緣，有一套由濁積巖系地層所組成的濁積盆地相沉積，可能為華南洋盆在貴州境內的殘存。

受都勻運動的影響，龍馬溪組烴源巖主要分布于遵義—畢節—石阡—江口一線以北地區(圖3)，烴源巖主要分布于黔北斜坡?武陵凹陷，貴州其他地區沉積缺失。研究區龍馬溪期有2個沉積中心，分別為西北習水—古藺—仁懷地區和東北綦江—道真—務川—沿河地區。在研究區基本上為連續沉積，呈東西向展布，厚度為50~200m。盆地中揭示該套烴源巖的探井很少，其中黔西北地區的丁山1井1 375~1 520 m井段揭露志留系龍馬溪組地層厚145 m，纂江觀音橋剖面揭示烴源巖厚約90m，南川三泉剖面龍馬溪組烴源巖有機質豐度大于0.5%的厚度約80m，習水良村淺5井揭示龍馬溪組厚度約60m，全國第三次油氣資源評價(2004)認為研究區盆地中龍馬溪組地層最厚可達700m。

圖3 研究區龍馬溪組頁巖等厚圖

3 地球化學特征

3.1 有機質類型

不同母質類型的有機質，元素組成和分子結構不同，在演化過程中，其演化特征和演化產物是有差別的。一般將其劃分為4種類型，即腐泥型(Ⅰ型)、腐殖?腐泥型(Ⅱ1型)、腐泥?腐殖型(Ⅱ2型)、腐殖型(Ⅲ型)。

對研究區龍馬溪組樣品進行各項研究發現：其電鏡掃描均顯示為團絮狀，色譜圖特征顯示為主峰偏低碳數，其氯仿“A”族組分質量分數分別為飽和烴42.11%、芳烴15.36%、非烴30.01%、瀝青質12.51%，飽和烴與芳香烴比值為2.74，其干酐酪根紅外特征值為3.5，C與H質量比6.74；其干酪根碳同位素(δ13C)分布于主體?28.5‰~?30.8‰，干酪根類型主體為Ⅰ型，僅個別樣品干酪根碳同位素相對豐度大于?28‰，為?27.8‰，屬Ⅱ1型干酪根；其有機顯微組分以腐泥無定型、動物皮層體、藻屑體及次生有機顯微組分瀝青體和微粒體為主，見少量惰性組分，未見源自陸源高等植物的鏡質組和殼質組；龍馬溪組均屬于海相沉積，當時還沒有陸生高等植物的出現，可溶有機質中規則甾烷分布特征、正構烷烴構成曲線等同樣揭示出該套烴源巖有機質主要來源于低等海生生物，具有大量的浮游生物和菌藻類，尤以筆石占絕對優勢，局部有放射蟲和硅質海綿骨針。這些都反映出烴源巖有機母質類型為Ⅰ型。

3.2 有機質豐度

有機質是形成油氣資源的物質基礎，對于研究區龍馬溪組烴源巖而言，其演化程度過高，總烴含量、S1+S2值及測量氯仿瀝青“A”等方法不適合，因此殘余有機碳質量分數(TOC)成為評價黑色頁巖的重要指標。對于南方地區下古生界志留系泥巖，可將烴源巖分為差(0.5%~1.0%)、中(1.0%~2.0%)、好(2.0%~3.0%)、很好(3.0%~5.0%)、極好(＞5.0%) 5個等級，并將0.5%作為劃分烴源巖的下限值。研究區龍馬溪早期和晚期沉積的不同，其泥巖(TOC)具有明顯的差異(下泥巖段的(TOC)主要集中在1.0%~ 4.0%,上泥巖段的(TOC)主要集中在0.5%~ 1.0%)[5]，故用平均殘余TOC值進行評價較為合適。

研究區龍馬溪期，赫章—畢節—金沙—余慶—銅仁一線以南的貴州地區為滇黔桂古陸或泥巖不發育區；在靠近滇黔桂古陸的畢節金銀山—遵義板橋—鳳崗洞卡拉一線以南其泥巖(TOC)小于0.5%，為非烴源巖區；畢節燕子口—綏陽—德江沿線地區其泥巖(TOC)在0.5%~1.0%之間，為差的烴源巖區；瀘州—合江—丁山—井—桐梓韓家店—南川三泉一線的西北地區(除綦江觀音橋地區外)泥巖(TOC)在0.5%~1.0%之間，為差的烴源巖區；武隆—道真—正安—秀山溶溪一線的東北地區和習水良村—古藺魚化—仁懷—帶，其泥巖(TOC)在2.0%~4.0%之間，習水土河場泥巖(TOC)高達3.92，為好—很好的烴源巖區；此外，其余貴州地區的泥巖(TOC)在1.0%~2.0%之間，為中等的烴源巖區(圖4)。

圖4 研究區龍馬溪組泥頁巖有機碳等值線圖

3.3 含氣性特征

頁巖氣含氣量是指每噸頁巖中包含的包括溶解氣、吸附氣及游離氣在內的天然氣總體積換算到101.325 kPa大氣壓、25℃條件下的氣體總體積。微觀孔隙及微裂縫等這些狹小空間為游離氣的賦存、運移提供了必要的空間及通道；而吸附氣主要吸附在頁巖中的吸附能力相對較強的黏土礦物表面上。對研究區龍馬溪組頁巖樣品進行了等溫吸附分析測試發現，當壓力接近12MPa時巖石樣品飽和吸附量介于1.52~2.77m3/t之間，平均值為1.95m3/t。Langmui體積最小為1.62 m3/t，最大為3.09 m3/t，平均值為 2.13 m3/t；龍馬溪組頁巖含氣量(從底到頂)隨(TOC)的減小而減小。

4 埋藏熱演化史與烴源巖成熟度

研究區經歷了多次地殼升降，尤其以加里東末和燕山、喜山期的強烈抬升及峨眉地裂運動的影響最為顯著，使得龍馬溪組所經歷的埋藏史和溫度更加復雜化，而用經歷埋深和經歷溫度則能反映演化所達到的程度，可視為促使有機質演化的地質因素和衡量演化程度的一項指標。研究區靠近古陸的仁懷—湄潭—江口一線以南至剝蝕區邊緣地區龍馬溪組底面經歷埋深小于4km，綏陽—鳳崗—思南沿線地區為4~5 km，桐梓—印江—松桃沿線地區為5~6 km，習水—正安—務川—沿河沿線地區為6~7 km，赤水—道真沿線地區大于7km。研究區靠近古陸的仁懷—遵義—石阡—江口一線以南至剝蝕區邊緣地區龍馬溪組底面經歷溫度小于100℃，桐梓—湄潭—思南—松桃沿線地區為100~200 ℃，赤水—道真沿線地區大于200 ℃。研究區龍馬溪組頁巖于早三疊世開始生烴，晚三疊世進入主力生油期，晚侏羅世末期進入成熟晚期，至早白堊世中期達到高成熟濕氣階段，現今處于高成熟階段[5]。結合研究區區域地質圖和地層綜合柱狀圖綜合分析發現，大部分地區下志留統龍馬溪組保存較好，未遭受剝蝕，埋藏適中(1~2 km)的地區面積較大。

衡量烴源巖成熟度的指標有很多，其中鏡質體反射率(o)在國際上被認為是研究干酪根熱演化和成熟度的最佳參數。但中國南方古生界泥頁巖時代比較古老，烴源巖有機質熱演化程度比較高，而有機質主要來源于海洋藻類等低等生物，干酪根為腐泥型，缺少或沒有來源于高等植物的標準鏡質組等特點。國內外學者[5?6]為此進行了多方面的研究和探索，提出了諸如瀝青反射率、鏡狀體反射率、牙形刺相對熒光強度等成熟度判識指標，其有機質熱成熟度o可根據歷年來瀝青(或鏡煤)反射率b和鏡質體反射率o之間的換算關系式(o=0.656 9b+0.336 4)計算得出(表1)。

表1 研究區龍馬溪組頁巖鏡質體反射率

研究區經歷了多次隆升剝蝕及再埋藏的構造演化，龍馬溪組頁巖熱演化程度較高，以產天然氣為主，在平面上，其o在1.40%~2.45%之間，普遍大于1.5%，處于高成熟和過成熟階段，赤水地區龍馬溪組氣層已發現干氣，高值區主要分布在赤水—習水—畢節一帶，o最大值超過3%。對于熱成因的頁巖氣藏，高成熟度不是制約聚集的主要因素，頁巖氣主要來源于熱成熟作用產物，因此較高成熟度的龍馬溪組頁巖也能發育熱成因的頁巖氣藏。

5 儲集性能及孔隙演化

據美國頁巖氣地質評價規范，頁巖脆性分析是頁巖氣儲層評價的重要內容，其中脆性礦物含量分析是了解巖石脆性的基礎工作。一般認為，石英、長石、碳酸鹽等礦物含量越高，黏土礦物含量越低，巖石脆性越強，在外力作用下更容易形成天然裂縫和誘導裂縫，有利于天然氣滲流?？梢哉f，脆性礦物的高含量是頁巖氣富集高產的重要影響因素。

研究區露頭剖面的26個龍馬溪組頁巖樣品X線衍射分析測試結果如表2所示。由表2可知：其主要脆性礦物質量分數為：石英12.9%~47.7%(平均25.4%)，鉀長石0~6.8%(平均2.3%)，斜長石0~9.8%(平均4.6%)，方解石0~50.5%(平均19.5%)，白云石0~22.7%(平均4.2%)；黃鐵礦0~4.1%(平均0.8%)；黏土礦物質量分數為20.2%~64.0% (平均43.2%)，其中硅質質量分數與美國Barnett頁巖(35%~50%)、Antrim頁巖(20%~41%)的質量分數接近。因此，龍馬溪組黑色頁巖硅質、碳酸鹽含量高，巖石硬而脆，有利于天然裂縫的形成和人工壓裂造縫。而且研究區龍馬溪組從底到頂，巖石脆性逐漸減弱，而塑性礦物逐漸增強(石英含量逐漸減少，黏土礦物逐漸增加，碳酸鹽巖礦物逐漸減少)。因此，研究區龍馬溪組頁巖礦物組成無論橫向上還是縱向上變化都大，其儲層非均質性強。

表2 研究區龍馬溪組頁巖樣品的礦物組成

注：括號內數值為平均值。

國內外很多學者[7?8]通過研究認識到頁巖并非沒有孔隙，而是具有很多微孔，其孔隙是由更加微小的孔喉相連接，含有多種微觀孔隙類型。頁巖氣主體以吸附和游離狀態賦存于泥頁巖地層中，孔隙度和滲透率影響著吸附氣與游離氣的比例[9]。頁巖作為一種低孔、低滲的致密儲層，基質孔隙和微裂縫是其主要的儲集空間，控制著頁巖的儲氣能力[10]。

王世玉等[5, 11]對研究區多個野外露頭及重點探井的龍馬溪組頁巖孔隙度進行研究發現：頁巖孔隙度峰值主要集中在4%~10%之間，總體孔隙度較小，為致密性儲層類型，龍馬溪組下段黑色頁巖段孔隙度小于上段非黑色頁巖孔隙度，表現為向上孔隙度增加，其頁巖小于6nm的孔隙所占比例超過了40%；滲透率分布范圍為0~0.913×10?3μm2，平均為0.088×10?3μm2；黑色頁巖微孔隙類型包括粒內孔、粒間孔、有機質孔及微裂縫，粒間孔主要發育于黏土礦、長石和碳酸鹽礦物當中，粒內孔主要形成于礦物顆粒的內部，有機質孔隙主要發育在石英和黏土礦物之間的粒間孔中，微裂縫的形成主要與黏土礦和石英相關。

6 資源量預測及有利勘探區帶

可以采用概率體積法[12?13]計算資源量。假設頁巖的分布面積為(km2)，頁巖有效厚度為(m)，頁巖密度為(t/ m3)，單位質量頁巖總含氣量為(m3/t)，則地質資源量或儲量(108m3)為=0.01。用體積統計法對頁巖氣進行資源量計算主要是以滿足(TOC)＞0.5%，o＞0.4%，埋藏深度不超過4 km的頁巖發育面積和厚度求得頁巖氣含氣體積，進而求得資源量。貴州滿足條件的龍馬溪組頁巖殘余面積約為14 600 km2，其有效厚度為50~120m，泥質烴源巖密度為2.23~2.65 t/m3，泥頁巖含氣量為1.52~2.77 m3/t。

根據數學的條件概率取值原則，分別獲得各參數不同概率下的賦值概率為25%時(資源量預測精度低，參數取正常范圍的最大值)，以(TOC)＞0.5%為界限圈定的面積為14 600 km2，有效厚度為120 m，泥質烴源巖密度為2.65 t/m3，含氣量為2.77 m3/t，得到的龍馬溪組頁巖氣地質資源量為12.86×1012m3；概率為50%時(資源量預測精度中等，參數取正常范圍的 平均值)，以(TOC)＞1.0%為界限圈定的面積為 11 680 km2，有效厚度為80 m，泥質烴源巖密度為 2.48 t/m3，含氣量為1.95 m3/t，得到的地質資源量為4.52×1012m3；概率為75%時(資源量預測精度高，參數取正常范圍的最小值)，以(TOC)＞1.5%為界限圈定的面積為8 180 km2，有效厚度為50 m，泥質烴源巖密度為2.23 t/m3，含氣量為1.52 m3/t，得到的地質資源量為1.39×1012m3。龍馬溪組頁巖氣地質資源量的概率加權平均值為4.35×1012m3，該值應該能較準確地代表該區域龍馬溪組地質資源量。

資源量計算也可以采用地質類比法[13?15]。地質類比法也稱資源豐度類比法，本次采用面積豐度類比法計算資源量，其計算公式為

其中：為預測區類比單元的面積(km2)；為頁巖氣資源豐度(108m3/km2)，由標準區給出；為預測區的頁巖氣總資源量(108m3)；為預測區類比單元與標準區的類比相似系數。將研究區龍馬溪組頁巖的地質特征與美國五大頁巖氣系統進行對比如表3所示?？梢姡簾o論盆地類型還是生儲蓋條件，龍馬溪組頁巖與沃斯堡盆地Barnett頁巖比較相似，因此將沃斯堡盆地的頁巖氣系統作為類比標準區。根據頁巖氣成藏條件選定16項評價參數[15]為標準區及評價區分別進行評分，沃斯堡盆地Barnett頁巖的地質風險得分為0.094，研究區龍馬溪組頁巖的地質風險得分為0.069，相似系數為0.734，資源豐度區間(2.41~3.21)×108m3/km2，最終計算出其頁巖氣地質資源量為(3.52~ 4.69)×1012m3，與概率體積法算出的地質資源量吻合。

表3 研究區龍馬溪組頁巖氣與美國五大頁巖氣系統主要地質地化參數對比

綜合前文對黔北地區龍馬溪組頁巖成藏條件的分析，依照國內外標準，采用綜合信息疊合法對研究地區頁巖氣發育有利區進行預測。研究區黔西北習水—仁懷地區和黔東北道真—務川—沿河地區，其烴源巖有機母質類型為Ⅰ型，(TOC)為2.0%~3.0%，o普遍大于1.5%，含氣量高，有效厚度為50~120m，儲集性能和埋藏條件很好，研究程度相對較高，為研究區內最有利的勘探區帶。

7 結論

1) 貴州龍馬溪組頁巖主要分布在黔北斜坡和武陵凹陷，龍馬溪早期和晚期的沉積特征具有明顯的差異，巖性以炭質頁巖、泥質頁巖和粉砂質頁巖為主，富含筆石。

2) 研究區龍馬溪組頁巖有機質類型好(Ⅰ型)，有機質含量較高((TOC)為1.0%~3.0%)，熱演化程度高(o＞1.5%)，含氣量高(1.52~2.77 m3/t)，厚度大(50~ 200m)、埋藏適中(1~2 km)的地區較多。因此，研究區龍馬溪組具有頁巖氣發育的良好地質條件。

3) 研究區龍馬溪組頁巖為低孔、低滲的致密儲層，其上段孔滲度比下段一般要大，微孔隙類型多樣。其脆性礦物含量高(平均為43.2%)，其礦物組成無論橫向上還是縱向上的變化都大，儲層非均質性強，這都有利于后期壓裂開采和儲層的改造。

4) 研究區龍馬溪組頁巖資源量豐富，用概率體積法和地質類比法算出的龍馬溪組地質資源量為(3.52~4.69)×1012m3，黔西北習水—仁懷地區和黔東北道真—務川—沿河地區為研究區最有利的勘探 區帶。

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(編輯 趙俊)

Shale gas accumulation potential of Lower Silurian Longmaxi formation in northern Guizhou

GUO Shizhao, GUO Jianhua, LIU Chensheng, ZHANG Linting, GUO Xiangwei, XIAO Pan

(School of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083, China)

Based on comprehensive analysis of outcrops observation and sample testing，the formation conditions of shale gas inLower Silurian Longmaxi formation shale of northern Guizhou were analyzed, such as sedimentary characteristics and distribution, geochemical characteristics, burial thermal evolution and reservoir characteristics. The results show that the Longmaxi formation shale in the study area, characterized by extensive distribution (residual area of about 14 600 km2), big thickness (maximum of up to 200 m), fine kerogen type (sapropel type), rich organic matter content (residual total organic carbon mass fraction(TOC) of3.92%), high air content(saturated adsorption amount of 2.77%), high thermal evolution (vitrinite reflectance of 2.68%), appropriate depth (a large area of 1?2 km in depth), high brittleness mineral content(average of 43.2%), strong heterogeneity (great changes of brittleness mineral content in horizontal and vertical), low porosity (concentrated in 4%?10%)and low permeability (average of 0.088×10?3μm2), have good accumulation potential geological and fracturing mining conditions, and Xishui?Renhuai Areas and Daozhen?Wuchuan?Yanhe Areas are the most favorable exploration zones. Longmaxi formation shale in the study area is abundant in shale gas resources, and the values of resources calculated by probability volume should be (3.52?4.69)×1012m3, which match well with those obtained by geological analogy method.

northern Guizhou; Longmaxi formation; shale gas; accumulation potential

10.11817/j.issn.1672-7207.2016.06.021

TE122

A

1672?7207(2016)06?1973?08

2015?06?02；

2015?09?20

中國地質調查局地質調查工作項目(1212011120976-01)；湖南省自然科學基金資助項目(12JJ4036)(Project (1212011120976-01) supported by the China Geological Survey Geological Survey Project; Project(12JJ4036) supported by the Hunan Provincial Natural Science Foundation of China)

郭建華，教授，博士生導師，從事沉積學與石油地質學研究；E-mail：442137781@qq.com