塔木素地區鈾成礦作用的計算機模擬

門宏 李有民 侯樹仁 崔偉

摘要：本文以塔木素鈾礦床的水文地球化學參數為依據，通過PHREEQC軟件的模擬，計算出該地區氧化還原電位的臨界值為-26.63mv～59.77mv，同時發現水中鈾主要以UO2（CO3）22-和UO2（CO3）34-的形式存在，然后通過簡化的鈾成礦過程用計算機軟件進行模擬，將CH4與H2S的混合氣體通入礦床地下水后，發現鈾的化合物沉淀作用明顯。

關鍵詞：水文地球化學參數；水中鈾的存在形式；鈾成礦機理；計算機模擬

1. 礦床自然地理及水文地質概況

1.1 礦床自然地理

塔木素鈾礦床地處內蒙古自治區阿拉善盟阿拉善右旗境內，位于塔木素蘇木南部。礦床內交通較為便利，礦床與阿拉善右旗、阿拉善左旗及額濟納旗均有公路相通（圖1-1）。

地勢總體北西高、南東低。一般海拔標高1270m～1330m，相對標高約60m。地表景觀以戈壁荒漠為主，多見不連續的沙丘。區內水系、植被不發育。水系多為季節性水流和干河床，礦床南西部零星分布大小不等的湖泊，常年地表水體有樹貴湖等，由于強烈蒸發，湖水濃縮，礦化度增大，結晶沉淀，大部分湖泊底部形成食鹽、芒硝等礦產。區內植被主要有荒漠殘林草原植被和灌木草原植被兩種，荒漠殘林草原植被主要為梭梭、紅柳等；

1.2 礦床水文地質概況

礦床距北部蝕源區較近，屬地下水徑流區，礦區處于相對低洼的位置，略高于當地侵蝕基準面。地下水受氣候、地形、地貌、巖性等因素控制。據鉆探揭露顯示，礦床范圍內分布的含水巖組主要有第四系松散孔隙潛水含水巖組和下白堊統巴音戈壁組含水巖組。

巴音戈壁組上段地下水在盆地邊緣及淺部為潛水，向盆地中心和深部過渡為層間承壓水。潛水通過下部含水層出露部位由補給區沿徑流方向進行補給。水動力條件受氣候、地形、地貌、巖性及斷裂構造等因素控制。地下水流向與地勢降低方向相同，為北西向南東方向，補給區位于北西部隆起區，總體上向南西方向徑流（圖1-2）。

2. 地下水氧化還原電位參數的確定

礦床水文地球化學環境是在盆地的沉積演化過程中逐漸形成的，在實際的研究與應用中，各種水文地球化學參數被用來描述研究區內地下水的化學條件，表征水文地球化學條件的參數主要有：地下水的化學組分含量、Ph、Eh、溶解氧和氧化還原電位等參數。

在鈾成礦過程中，地下水的水文地球化學作用必不可少，因而水文地球化學參數與鈾成礦都有密切關系。影響鈾在水中的沉淀條件主要有鈾在水中的飽和度和鈾的存在形式，在這里引用飽和指數（SI）的概念來判斷鈾在水中是否沉淀：

當SI>0時，鈾的絡合物為過飽和狀態；

當SI=0時，鈾絡合物與鈾的氧化物處于溶解與沉淀的平衡狀態；

當SI<0時，鈾的絡合物為未飽和狀態。

由于在礦床鉆孔中未收集到地下水的Eh數據，且所取水樣之鉆孔均為見礦孔或礦化孔，理論上幾個地下的鈾氧化物的SI應大于“0”。為了研究鈾在礦床地下水中與相關鈾礦物的平衡情況，利用PHREQQC軟件進行不同Eh值的SI模擬，計算了某些主要鈾氧化物的飽和指數（表2-1）。從表中可以看出，當地下水中的Eh接近“0”或為0附近的某個鄰域內，鈾氧化物的SI即為正值，說明該條件下水中鈾開始沉淀。

為了確定地下水中鈾氧化物發生沉淀時Eh的臨界值，利用軟件將飽和指數SI設定為“0”，進行Eh的反演計算（表4-2） 。從表中可以看出，在礦床地下水現有pH值、鈾濃度和水溫等條件下，氧化還原電位的臨界值為-26.63mv～59.77mv。

3. 鈾成礦作用模擬

3.1 水中鈾的存在形式

根據礦區水文地質孔的參數資料，用地球化學模擬軟件PHREEQC對地下水中鈾的存在形式進行分析（表3-1），從表中可以看出，礦床地下水中的鈾主要存在形式為UO2（CO3）2-2和UO2（CO3）3-4，兩者基本占90%以上，而UO2、CO32-基本小于10%。說明礦床中鈾的遷移可能是以鈾酰碳酸鹽的形式進行的。

3.2 水中鈾的沉淀過程模擬

作為砂巖型鈾成礦過程中最常見的還原介質，地層中的油氣常常被用做解釋水中鈾沉淀的主要原因，經過查閱相關資料，發現在成礦過程中起到還原作用的主要是甲烷和硫化氫。它們是動、植物殘骸在地下經過微生物分解及地溫和壓力作用下形成的最常見的有機物，是天然氣的主要成分，塔木素鈾礦床在后期成礦作用中，含鈾含氧水遇到地層中的還原性氣體，或遇到沿深部斷裂溢出的天然氣，是形成后期改造成因的鈾礦體的主要因素。還原氣體的成礦反應的成礦機理是：

上述的還原作用在與氧化作用此消彼長的漫長過程中，最終形成鈾元素在過渡帶中富集沉淀成礦，同時也產生了過渡帶中赤鐵礦、磁鐵礦與黃鐵礦共存和次生方解石、鈣質膠結物的局部富集等砂巖型鈾礦中常見的地質現象。

為了模擬含鈾含氧水與還原物質反應的過程（3-2、3-3），將深部還原劑簡化為CH4與H2S，并使兩種氣體與地下水進行模擬反應。

具體步驟：將CH4與H2S以五種不同的量（0.0，1.0，5.0，10.0，50.0mmol）加入到礦床地下水中，CH4與H2S的相對比例分別為1.0和0.5。黃鐵礦、方解石、石膏和白云石允許溶解以達到平衡，二氧化碳分壓保持為102.5（地下水中正常分壓）。另外，達到過飽和時，允許生成沉淀，初始Eh為300mv，參與反應的地下水量為1L（表3-2）。

從上表可以看出，在1L鉆孔水中加入1.0mmol的混合氣體，鈾氧化物即過飽和。在加入1.0mmol的混合氣體后，飽和指數SI已基本達到極值，之后再增加混合氣體的反應量，飽和指數SI已不再有顯著的增高。

在撰寫本論文時，本人所在單位沒有進行該類實驗的條件及相關儀器設備。通過查閱資料，發現其他研究人員已經在實驗室條件下進行了類似的研究工作。過程如下：實驗選取采自沉積盆地中的天然氣為氣體反應物，與富含鈾酰離子的水溶液進行成礦作用的模擬實驗。在低溫實驗條件下，將所采盆地的天然氣通入到含有鈾酰離子的水溶液中進行還原反應。將得到的產物進行了X-射線粉末衍射測試及掃描電鏡分析，得到的反應產物的主要成分為UO2。該實驗成果為本論文所模擬的CH4與H2S混合氣體通過礦床內地下水溶液反應的可行性提供了有力的證據。

參考文獻：

[1] 侯樹仁等.內蒙古巴音戈壁盆地塔木素鈾礦床H8-H72線普查.核工業二〇八大隊，2013.

[2] 史維俊.鈾水文地球化學原理.原子能出版社，1990.

[3] 蔡義各.油、氣、煤在鈾成礦過程中作用的實驗模擬.西北大學，2008.