切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復研究進展

張　瓊　王　博　王　亮　邢　丹　張春明　喬亞華

(環境保護部核與輻射安全中心，北京　100082)

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切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復研究進展

張瓊王博王亮邢丹張春明喬亞華

(環境保護部核與輻射安全中心，北京100082)

土壤被放射性物質污染之后，有多種去污修復方法。切爾諾貝利和福島事故發生后，大面積的土壤被污染，相關方面分別采取了多種去污修復方法。本文在介紹切爾諾貝利和福島事故放射性污染的特點的基礎上，結合放射性土壤去污修復方法的優缺點，介紹了兩個核事故后放射性土壤主要采用的去污方法及修復情況，最后分析了其對我國核電發展的啟示。

土壤放射性污染；土壤去污修復；切爾諾貝利事故；福島事故

1　概　述

切爾諾貝利(Chernobyl)核電站是前蘇聯最大的核電站，共有4臺機組。1986年，切爾諾貝利核電站發生爆炸，事故對周邊環境和人員造成了持續影響和嚴峻后果，這次事故被國際原子能機構(IAEA)評定為7級核事故[1-2]。切爾諾貝利核電站的堆型為石墨反應堆，體積比較龐大，沒有加設安全殼，由于設計缺陷和人為事故導致事故發生。事故發生后，大量放射性物質在爆炸沖擊力的作用下直接釋放到大氣中，對周邊國家和地區的造成大范圍的空氣和土壤污染。切爾諾貝利事故之后，據文獻報道[3-4]，多年來，有關方面采取了多種方法來對被污染的土壤進行了修復，取得了一定的效果。

2011年3月由地震和海嘯引發的日本福島(Fukushima)核事故是繼切爾諾貝利核事故之后又一次歷史性的核事故，這次事故最終亦被IAEA評定為7級核事故。由地震和海嘯引發了福島第一核電站所有交流電源喪失，余熱難以排出，鋯水反應產生的氫氣等多因素導致福島第一核電站先后4臺機組發生爆炸，多個堆型融化，大量放射性物質釋放到空氣中，造成核電廠周邊土壤大面積污染，多種動植物中被檢測出放射性物質超標[5-7]。日本政府和東京電力公司針對不同的土壤污染類型，開展了不同的土壤修復方法，取得了初步的效果。

土壤中的放射性物質主要來源于核事故所釋放的大量氣態放射性物質，這些物質經過大氣的干、濕沉降，最終降落地面，并通過雨水等渠道下滲入土壤，造成了土壤和地下水以及動植物的污染。圖1列出了切爾諾貝利和福島事故中氣態放射性物質的釋放量[8]，表1為切爾諾貝利和福島事故大氣釋放量的對比值。由圖1和表1可知，切爾諾貝利從氣態途徑釋放的放射性物質要遠高于福島事故，這也就預示著切爾諾貝利事故所造成的土壤較福島事故更為嚴重。

圖1　切爾諾貝利和福島事故中氣態放射性釋放物對比圖

RadionuclideChernobyl(PBq)Fukushima(PBq)85Kr3344133Xe650014000132Te1150180131I1760150134Cs4711.8137Cs851289+90Sr1250.22合計5300520

我國在重金屬及石油污染土壤方面做了大量研究[9-13]，在放射性土壤修復的方面的研究相對較少。本文簡要介紹幾種放射性污染土壤修復的方法及特點，并就切爾諾貝利事故和福島事故后所采取的土壤污染范圍和修復方法做了初步介紹。

2　放射性土壤修復方法

關于土壤放射性污染修復方法相關文獻中有介紹[14-18]，本文結合切爾諾貝利和福島事故后所采用的方法，針對土壤污染集中且濃度高的熱點土壤，簡要介紹幾種放射性污染土壤去污修復方法的特點，去污流程和去污方法如圖2所示。

圖2　放射性污染土壤去污方法及流程圖

2.1表層土切削去污修復法

表層土去污是針對污染面積較小、污染嚴重、放射性污染物周期長、易擴散和難分解的土壤。此法的優點是土壤中核素清除徹底、修復后的土壤性能穩定；此方法的缺點是勞動強度大、費用高、破壞了土壤結構，導致土壤肥力下降，鏟除的土壤存在占地、滲漏等，容易造成二次污染，對生態系統破壞大等，使其應用受到限制。在去污操作前，應對被去除土壤量進行預估算，設置確保好臨時處置場后再開始去污工作。

2.2表土覆蓋法

表土覆蓋法，就是在被放射性核素銫污染的土壤表層用不含放射性核素銫的無污染土壤進行覆蓋，從而將放射性物質進行屏蔽，降低了輻射照射的水平，同時也抑制了放射性核素銫的擴散。由于表土覆蓋法不鏟除表土，因此具有無放射性污土產生的優點。用客土覆蓋時，覆蓋厚度無需過厚，關鍵是選取合適的覆蓋厚度，將放射性物質進行屏蔽即可。

2.3深翻客土法

深翻客土法是將含有放射性核素銫的上層土壤，與不含放射性核素的下層土壤進行置換，從而將下層未污染的土壤覆蓋在表層的方法。采用深翻客土法，覆蓋的未污染土壤可將放射性污染物進行遮擋，從而大大降低放射性物質的含量，同時也可抑制放射性核素銫的擴散。該法的優點是產生的土量較小，勞動強度小，費用低，適用于土層深厚的土壤且污染較輕的情況，可防止核素進入食物鏈對人體造成傷害；缺點是在土壤嚴重污染的地區不宜采用，會導致地下水污染，從而造成二次污染。

2.4土壤攪拌淋洗法

土壤攪拌淋洗法是用含淋洗液的清水或含有能提高放射性物質可溶性試劑的溶液來淋洗污染土壤，把土壤固相中的放射性物質轉移到土壤溶液中，再用含有一定配位體的化合物或陰離子與放射性核素形成較穩定的絡合物或生產沉淀，以防止污染地下水。該法的優點是適用于土壤中含水量大或土壤被水淹的情況，適宜于多空隙、易滲透的放射性核素污染土壤；缺點是淋洗液需二次處理，周期長，費用高。

2.5其它修復方法

由核事故所造成的土壤污染去污和修復，針對熱點土壤，主要采用上述幾種方法。除此之外，放射性土壤修復法還有生物修復法、植物修復法等。生物修復法的優點是處理費用低、對環境的影響小、效率高；缺點是受放射性核素種類、環境因子和生物種類的影響大，后續微生物的處理棘手等而受到限制使用。植物修復的優點是投入及運行成本低，操作簡便，可永久性解決土壤中放射性核素問題；缺點是植物修復受土壤類型、溫度、濕度及營養等環境條件的限制，修復速度慢，吸附放射性核素的植物后處理難度大等。

3　切爾諾貝利核事故后放射性土壤污染修復方法

切爾諾貝利事故后，從核電廠釋放到空氣中的放射性核素的沉淀是相當的復雜的，切爾諾貝利事故后的對周邊國家放射性核素沉降濃度如圖3和圖4所示[19]。由圖3可知，其影響范圍廣，存在土壤污染物濃度高，修復時間長，花費大等特點。雖然切爾諾貝利核事故只有一座核電站發生爆炸，但其放射性核素釋放量達到5300PBq，遠大于福島核電站四臺機組爆炸的總量520PBq[8]，因此其對周邊環境的影響和危害要遠大于福島核事故。由圖4可知，切爾諾貝利事故后，銫濃度較高的污染區遍可達周邊300km，影響嚴重的三個國家分別為俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯，北歐各國亦受到不同程度的污染。

圖3　距離切爾諾貝利核電廠50km的需遷移的熱點[19]

核事故中所釋放的大量核素都以短半衰期為主，包含少量長半衰期的核素。短半衰期核素在事故后會很快進行衰變，如核素碘；長半衰期核素釋放范圍有限，常為關注的是銫和鍶。本文以核素137銫為例進行闡述。事故后釋放到歐洲上方的核素銫的量為64TBq，沉降到白俄羅斯核素量為總量的23%，俄羅斯的為30%，烏克蘭的為18%，除此之外，受濕沉降的影響，澳大利亞、芬蘭、德國、挪威、羅馬尼亞及瑞士等都受到了不同程度核素137銫的影響[4]。切爾諾貝利事故后受核素137銫沉降污染濃度高于0.6MBq m-2(15Ci km-2)的土地高達10300km2，其中白俄羅斯污染面積最大，為6400km2，其次俄羅斯為2400km2，烏克蘭大約為1500km2[4]。表2列出了放射性核素污染土壤核素濃度高于3.7×1010Bq的國家[20]，在俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯，有超過500萬的人口在大于3.7×1010Bq/km2的土地上生活。

圖4　切爾諾貝利事故后137銫濃度分布圖

國家面積(km2)國家面積(km2)俄羅斯57900白俄羅斯46500烏克蘭41900瑞士12000芬蘭11500澳大利亞8600挪威5200保加利亞4800瑞士1300希臘1200

切爾諾貝利事故后，通過釋放到空氣中的放射性核素，主要造成了城市、農田、水源和森林的污染。關于切爾諾貝利核事故后放射性核素土壤污染修復的文獻較多[21-23]，如IAEA出版發行的TECDOC-1280[21]，以切爾諾貝利為例，討論了土壤放射性污染修復的系列問題，如污染范圍、方法、影響及后果等。切爾諾貝利20周年環境影響報告[4]介紹了切爾諾貝利事故后周邊國家的環境污染和相關土壤治理情況。俄羅斯計劃通過幾期ETHOS計劃，采取多種措施，實現農村地區年照射量小于3.7×1010Bq/km2(小于37kBq/m2)的目標[22]。烏克蘭受污染的耕地面積大，在1991至1995年期間，高達5×105m2，經過多年的治理，如對所污染的土地實施分類管理，根據土地污染的類型和放射性核素的濃度，分別采用注水抽取凈化法、鏟土去污法、添加石灰法、生物法、植物法等多種修復方式，到2003年，污染的土地總量已減少到不足1×105m2，詳見圖5所示[24]。白俄羅斯和北歐各國，也分別采取了多種修復方式對土壤放射性污染進行修復，取得良好效果[22]。

圖5　俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯受污染耕地面積變化圖

4　福島核事故后放射性土壤污染范圍修復方法

與切爾諾貝利核事故相比，福島核事故時，幾臺機組的安全殼均基本保持完整，釋放到空氣中的放射性物質較切爾諾貝利事故的小。福島事故中放射性核素主要為131碘和137銫，這兩種物質的分子量遠高于空氣中的平均分子量(29)，因此，其在空氣中的傳播距離有限，加以核事故后雨水較多，會很快沉降到地面，從氣態污染物擴散的角度考慮，其影響應低于切爾諾貝利核事故。福島事故后放射性銫的分布如圖6所示[19]。

土壤放射性核素污染修復是一項長期艱巨的工作，切爾諾貝利事故后經過20多年的工作，取得了一定的成果。福島事故后，日本政府借鑒切爾諾貝利核事故修復土壤的方法和經驗，亦取得了初步的效果。福島核事故發生后，放射性土壤治理方面，日本政府于2011年8月發布了《2011年3月發生的東日本大地震引發的東京電力的福島第一核電廠事故產生的放射性物質廢物的修復和治理等法律》[25]，簡稱《放射性物質污染對策特別措施法》(2011年8月30日，法律110號)，介紹了修復的總則、方針、監測、土壤修復及廢物的處理及資金等方面的問題。日本環境省于2011年12月14日發布了《2011年3月發生的東日本大地震引發的東京電力的福島第一核電廠事故產生的放射性物質廢物的修復和治理等法律實施規則》(環境省令第33號)[26]，詳細給出了土壤污染治理的相關措施和建議。

福島事故受海嘯影響，尤其是巖手縣、宮城縣和福島縣的大片耕地及農業設施受到了損害。因此，排水機等主要農用設施，須等到應急排水機修復完成后才可開展修復。正式的修復需根據各地的修復計劃進行，預計在5年內完成所有的修復。排水設施修復、膠狀污泥去除及除鹽等與農田修復相關的工作，大概需要3年時間完成。具體修復方案和進展如下：如僅需除鹽即可投入生產的土地，2011年度已完成1290平方公頃；膠狀污泥少且由部分沉積的農用地，在除鹽完成的基礎上，如果確保排水設施正常，2012年會有6400平方公頃的土地可投入生產；膠狀污泥多或堆積物多，田畔受到損害的農地，在除鹽完成的基礎上，2013年會有5610平方公頃投入生產；膠狀污泥多，排除設施損害的地域，2014年有4990平方公頃投入生產。宮城縣由于堤防被毀，地基下沉，海水入侵，估計有110平方公頃將需要計劃改作它用。

福島事故后，許多試點試驗在事故發生后的當年即已開展。其中日本原子力開發研究機構(JAEA)在疏散地區選取了兩個室外點開展了小型試驗，用以評估不用去污方法對表面去除放射性的優劣。土壤修復工作主要依據日本環境省頒布的《去污相關導則》，針對不同場所所采取的不同去污方法。《去污相關導則》[27]依據《放射性物質污染對策特別措施法》(2011年8月發布)，具體說明了土壤去污措施基準和去除土壤的處理基準等，屬于環境省令，于2013年5月發布，2014年12月進行了修訂。

圖6　福島事故后137銫分布圖

《去污相關導則》一共分四個部分，第一部分為污染狀況重點調查地區調查測定方法導則；第二部分為去污措施導則；第三部分為去除土壤收集、搬運導則；第四部分為去除土壤保管導則等。其中第二部分去污措施重點針對《放射性物質污染對策特別措施法》中第40條第一項中規定的關于土壤等去污措施的相關標準(環境省令)，并進行案例說明。根據不同的場所，具體介紹了建筑物等工作場所的去污措施、道路去污措施、土壤去污措施、草木去污措施和河流、湖泊等的去污措施。法令要求去污單位針對各個市鎮村的區域實際情況，根據去污實行的可能性和優先順序，制定去污實施計劃。各去污實施計劃，按照導則記載的去污方法，從中篩選適當的方法進行去污。

福島事故后受風向和降雨等條件的影響，放射性核素主要集中在西北方向50km范圍內。由于污染面積較小，日本政府、東京電力集團和各個研究團體采取了多種不同的方式對土壤反射性污染修復進行了實驗[27-31]。本文也以137銫為例進行闡述。依據《去污相關導則》，土壤放射性核素濃度大于5000 Bq/kg時，所采取的去污方法主要為鏟土去污，濃度小于5000Bq/kg時，修復方法比較靈活，如采用深翻土壤法和植物修復、微生物修復等。日本在福島事故后，根據土壤污染的情況，分別采取了上述不同的方法進行修復[28，29]，取得了一定的修復效果。對于鏟土去污法由于放射性核素集中在表層，去污效果明顯，但存在所鏟除的土壤的存放等后續問題；對于植物修復法，由于受生產周期的限制，效果不佳，還有待后續研究和關注。

5　對我國核電發展的啟示

由切爾諾貝利和福島事故后放射性土壤修復介紹可知，鑒于土壤修復的復雜性，單一的修復方法很難滿足要求，依據土地類型的不同，實行區域管理，加強立法，指定標準，同時應發展多種修復聯用的方式，以達到高效修復土壤的目的。

對于高濃度的土壤污染的修復，應積極采用鏟土修復法和深翻客土法，但應加強二次污染和地下水的監控與研究。對于植物修復法、微生物和化學添加法等，則應加強基礎研究，探尋高效的吸附物和添加劑。

切爾諾貝利和福島事故發生后，最初進行事故后的恢復規劃與行動，難免有倉促和考慮不周之處，我們應該引以為戒，進行事故前的規劃，事故發生后再此基礎上進行改進完善。因此事故前需要制定關于事故后恢復的國家戰略和措施，以便萬一發生，即可有效全面地實施回復計劃。因此，我們需要提前制定相關的法律和監管框架，制定一般性治理戰略和輻射污染程度的標準等。具體為：

(1)與事故后環境恢復相關的法律，確定事故后恢復的相關方針、戰略，具體規定各參與機構的責任和任務、具體的修復順序等。

(2)與殘留輻射劑量和污染程度的一般性治理策略和標準。

(3)與事故后環境去污的法律導則，具體細化為去污的總則、方針、監測、去污具體順序及注意事項，去污的資金及來源、放射性廢物處理處置等。

(4)與環境修復相關的人員防護的相關法律法規，如所處工作環境的劑量、個人輻射防護、后續跟蹤等，建立完善的系統，以便監測和記錄相關工作人員所受的劑量。

未來我國能源需求將持續增長，切爾諾貝利和福島事故并不會阻礙中國發展核電的決心。因此我們應借鑒這兩次事故，在加強土壤放射性核素污染法律法規的研究基礎上，加強土壤放射性核素污染修復的基礎研究，防患于未然，提供我國核事故的應急和處置能力，保障人民的安危。

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Study on remediation of contaminated soil after the accident of Chernobyl and Fukushima

ZHANG QiongWANG BoWANG LiangXING DanZHANG ChunmingQIAO Yahua

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

There were several remediation methods for soil contaminated by radioactive materials. This paper made a primary study on the remediation methods of large area radioactive contaminated soil after Chernobyl and Fukushima nuclear accident. It mainly introduced several remediation methods on the characterization. Then，it described the remediation methods were applied after Chernobyl and Fukushima accident on the contaminated soil by radioactive materials. At last，some suggestions on China’s remediation methods about radioactive contaminated soil were proposed.

Soil contaminated by radioactive material；Soil remediation；the Chernobyl accident；the Fukushima accident

張瓊，工學博士，高級工程師，主要從事輻射防護與環境修復、環境影響評價工作

喬亞華，工學博士，高級工程師，主要從事輻射防護、環境影響評價工作

X21

A

1673-288X(2016)05-0117-05

項目資助：大型先進壓水堆及高溫氣冷堆核電站國家科技重大專項《CAP1400安全審評關鍵技術研究》(編號：2013ZX06002001)

引用文獻格式：張瓊等.切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復研究進展[J].環境與可持續發展，2016，41(5)：117-121.