凍結層上水的水文地球化學特征

維克多·瓦西里耶維奇·舍佩廖夫 著；

戴長雷2,3,4,王　敏3，苗興亞5 譯

(1. 俄羅斯科學院西伯利亞分院麥爾尼科夫凍土研究所，薩哈共和國 雅庫茨克 677010；2.黑龍江大學 寒區地下水研究所，黑龍江 哈爾濱 150080；3.黑龍江大學 水利電力學院，黑龍江 哈爾濱 150080；4.中國科學院寒區旱區環境與工程研究所 凍土工程國家重點實驗室，甘肅 蘭州 730000；5.黑龍江大學 中俄聯合研究生院，黑龍江 哈爾濱 150080)

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凍結層上水的水文地球化學特征

維克多·瓦西里耶維奇·舍佩廖夫1著；

戴長雷2,3,4,王敏3，苗興亞5譯

(1. 俄羅斯科學院西伯利亞分院麥爾尼科夫凍土研究所，薩哈共和國 雅庫茨克 677010；2.黑龍江大學 寒區地下水研究所，黑龍江 哈爾濱 150080；3.黑龍江大學 水利電力學院，黑龍江 哈爾濱 150080；4.中國科學院寒區旱區環境與工程研究所 凍土工程國家重點實驗室，甘肅 蘭州 730000；5.黑龍江大學 中俄聯合研究生院，黑龍江 哈爾濱 150080)

凍結層上水的水文地球化學特征的研究對了解寒區凍結層上水具有重大的意義。文章通過對凍結層上水的水文地球化學特征的研究，以理論分析和實例闡述的方式指出：(1)凍結層上水化學特征的主要影響因素為自然因素；(2)地下水相變過程對凍結層上水化學特性的影響為使凍結層上水的化學成分和礦化度發生變化；(3)水文地球化學特征受不同季節包氣帶水分遷移過程的影響,其演化機理主要為：濃縮低溫蒸發機理、低溫—蒸發濃縮機理、低溫—遷移機理；(4)通過對形成于勒拿河河漫灘階地的季節性融化層的水化學狀況的考察，得出：凍結層上水的水化學動態的主要特點主要由水的相變和包氣帶巖層水分遷移過程決定，可劃分出3種主要的冬季凍結層上水的化學成分的濃縮機理：低溫-結晶、低溫-蒸發、低溫-遷移機理。

水文；化學；特征；凍結層上水；寒區

1　凍結層上水化學特性的主要影響因素

研究凍結層上水的許多學者一直在關注凍結層上水的水化學特征。然而對這個問題目前的認識尚不全面，還沒有完全解決。首先，因為與所有的淺層地下水一樣，凍結層上水的化學成分和礦物度是在諸多復雜的自然因素相互作用下形成的。這些自然因素包括氣候因素、地質因素、水文因素、流體動力因素、凍土因素、生物土壤因素等。

凍結層上水水化學形成過程，不僅受上述所列舉的自然因素的直接影響，也受其間接影響。對凍結層上水化學成分的直接影響表現在：含有一定鹽分的大氣降水入滲補給凍結層上水；一定量的地表水、積雪融水和冰融水等下滲到凍結層上水含水層。須要指出的是，在大多數情況下，自然因素對凍結層上水化學成分的直接影響是局部性的。比如，地表水對凍結層上水含水區或含水層的強補給，基本上都出現在河流的河道范圍內、湖泊、水庫等地方。在有的地方，深水位的地下水也會流入凍結層上水含水層。

自然因素對地下水化學成分，尤其是凍結層上水化學成分的間接影響主要表現在：這些因素改變了溶解、浸析和沉淀、水分和鹽分交換、吸附、離子交換、對流、擴散、熱擴散、滲透、相變等其他發生在地下水系統的物理化學過程的強度。其中一些過程對于確定大區域內的凍結層上水的化學成分起著主導作用。活動層凍結層上水的化學成分是與地域差異緊密相關的，例如：在北海海岸附近和歐亞的北極群島上，主要以海底階地的沉積鹽為主。這是由于沉積層中鹽分的溶解，再加上坡度不明顯，季節性融化層凍結層上水具有陽離子的碳酸氫鹽和氯化物的混合特點，相對提高了礦物度。

在冰巖帶山區，由于局部性坡度明顯比大氣降水入滲較淺，就形成了區域性的隔水擋板——多年凍結層頂部。隨著凍結層上水的浸析過程強度增加，沉積層的沖洗度也隨之提高。伴隨著這個過程，在該地區形成季節性融化層凍結層上超淡水，主要成分是碳酸氫鈣。

這些反映出自然因素對凍結層上水化學成分作用原理的物理化學過程，對凍結層上水水化學的形成也起著重要作用。在所有上述過程中，水液態固態間的相位轉換過程對凍結層上水水化學狀況起著最實質的和獨一無二的影響。

2　地下水相變過程對凍結層上水化學特性的影響

許多學者研究發現的上述過程，即巖層飽和水凍結過程和飽和冰融化過程對于凍結層上水的化學成分和水化學動態影響的特點。那么關于水的相變對凍結層上水的化學成分和水化學動態作用的主要研究結果，則進行如下歸納。

在冬季凍結層上含水層或含水面發生凍結時，結晶—壓縮作用下的水分和水溶性鹽會產生低溫擠壓，從含冰區進入不凍結區。在這種擠壓作用下，通常能很好地溶解水中的化合物(碳酸氫鹽、氯化鈣、鎂和鈉)。由于這些化合物正處于凍結狀態的凍結層上水礦物度增加，如碳酸鈣和碳酸鎂、硫酸鈉和硫酸鈣，在溫度達到0 ℃或0 ℃以下時，它們在水中的溶解度明顯降低，在結冰區變成沉淀物。

凍結層上水的化學成分變化主要取決于其發源地的凍結層上水成分和礦物度，凍結的程度和強度，含水層和含水面的厚度，以及沉積層的滲透性和補給條件。例如，不含鹽的碳酸氫鈣凍結層上水在冬季凍結時，其陽離子會發生變化。在凍結初期，那些水的化學成分轉為碳酸氫鎂，在后期變成碳酸氫鈉。在凍結層上水凍結時，隨著礦物度的提高，在陰離子中可以產生明顯的低溫轉化。例如，含碳酸氫鈉的凍結層上水能轉化為

硫酸鹽鈉，而在凍結的最后階段，又轉化成了氯化鈉。

在季節性融化層凍結層上水凍結的情況下，特別是水流緩慢和回水的情況下，凍結層上水的化學成分的變化和礦物度增加最大程度的可以表現出來。在冬季凍結的過程中，凍結層上水礦物度能夠增加1～2倍或更多。在冬季，凍結層上地下水化學成分低溫的變質作用強度通常不是很明顯。原因是同季節融化層水相比，凍結層上水含水層厚度大，在冬季時不會完全凍結。但是當凍結層上地下水徑流很小或完全沒有，含水層較薄、分部面積不明顯時，每年冬季的凍結會逐漸明顯引起化學成分的變化和礦化度的提高。

位于河床下融區的凍結層上地下水的狀況處于這兩種情況的中間狀態。在這種環境下，凍結層上地下水不會發生季節性凍結。但冬季的第一個月份，由于位于河流兩岸的斜坡和階地的季節融化層水的冬季凍結，凍結層上地下水會流入河床的融區，這時凍結層上地下水經常會發生礦化度的提高。在(11—12月)活動層完全凍結后，凍結層上地下水的礦化度有所降低(圖1)。

在夏季，冬季凍結的含水層發生融化時，鹽分不會完全從固態變成液態。這是因為在凍結的含水層中，由于凝聚作用、脫水作用、沉淀作用及其他化學作用的影響，部分水溶性鹽分形成新的化合物，會造成凍結層上水的鹽分弱化。整體來看，很難評估暖季時凍結層上水化學成分的低溫改造狀況，這是由于在這個季節，大氣降水和表層積雪融水入滲會對凍結層上水的化學成分、礦化度、水資源狀況存在很大的影響，特別是當涉及到季節性融化層的凍結層上水時，這類水一般水位不深，水體狀況十分依賴暖季時大氣降水的數量和強度。

礦化度的變化也依賴于大氣降水，但是形式比較平緩。這種依賴性是在河谷中集聚的河床下融區凍結層上水所固有的。在春季的積雪融化期和秋季豐沛的降雨期，水流量(圖1)會急劇增長，在稀釋作用下，礦化度達到最低。但是，當凍結層上水位于半包氣帶融區時，觀測其礦化度和化學成分則受暖季水流量的變化影響不明顯(圖2)。

圖1　塔楞—尤利亞赫泉的流量(Q)及礦化度(M)變化示意圖

圖2　暖季時，穆古爾—塔楞(雅庫特中部地區)泉出水量(Q)和總礦化度(M)的變化曲線圖

在一年內，水液態固態間的相互轉換過程對凍結層上水化學成分及礦化度的影響，主要與冬季鹽分以集聚方式由凍結區向不凍結區遷移有關。把這種在冬季時，礦化度的增長和化學成分的轉換稱之為鹽分季節性的低溫結晶機理。而夏季時，由于地下冰融化和積雪融水、大氣降水入滲到凍結層上水的含水層，致使凍結層上水去鹽化。

在一年中，蒸發、冷凝、凝華、升華過程對凍結層上水的化學成分和礦化度的變化有一定影響。這些相變過程會增強巖層包氣帶的水汽轉移，影響凍結層上水的補給、徑流和排泄條件，還影響凍結層上水的水位狀況等。這些相變過程對凍結層上水的水化學動態影響，主要與巖層包氣帶水汽轉移的特性有關。雖然在文獻資料中，關于凍結層和融化層的物理化學過程，以及水分遷移的共性有許多理論和實驗性研究[1-30]，但是對于這個問題的研究還非常薄弱。

3　凍結層上包氣帶水化學特征

3.1水文地球化學特征及其演化機理

在借鑒這些研究者工作成果的基礎上，以及本文所提到的成果基礎上，可以總結出不同季節包氣帶水分遷移過程對凍結層上水的化學成分和礦化度的變化影響特征。

在冬季，由于沒有發生直接凍結的凍結層上水水分上升，致使其水量減少和水位降低。在這種情況下，凍結層上水的化學成分和礦化度變化的強度主要取決于巖石圈成分和包氣帶巖層滲透性。當包氣帶巖層的垂直剖面具有良好的可透性和均勻性時，氣態是凍結層上水水汽轉移的主要形式。克服水合作用力后，蒸氣形式的水分子變成了與原來沒有聯系的離子，類似的水汽轉移能引起凍結層上水化學成分的濃縮。

由于類似的凍結層上水礦化度的提高在冬季發生，因此本人將其命名為濃縮低溫蒸發機理。借助于上升的水蒸氣轉移的基本數量、水交換條件、凍結層上水含水層的厚度和埋藏深度，可以確定凍結層上水的礦化度和化學成分改變的程度和強度。由于季節性凍結層的包氣帶巖層溫度是0℃以下，在溫度梯度差的作用下，水蒸汽能繞過液態，直接轉化成冰。因此土壤內的凝華過程，會加快蒸氣形式的水分轉移。然而隨著露天的氣孔和裂隙被凝華的冰所填充，蒸汽形式的水分轉移只能夠局部發生，或者全部被薄膜水所代替，從而在包氣帶重新分配。

對于在地勢低洼等地所形成的季節性融化層凍結層上水來說，低溫—蒸發濃縮是其固有的特性。在冬季時，對于凍結層上地下水來說，水化學成分的濃縮機理作用不是很大。這是因為，冬季時，同季節性融化層水相比，凍結層上地下水水資源量更大。然而在低溫—蒸發機理作用下，在冬季面積和厚度都不大的封閉融區中，凍結層上地下水可以發生化學成分的濃縮。在夏季，由于冷凝作用，以及融雪和雨水的入滲，凍結層上水的礦化度普遍很低。但是在一定地區，由于工業、日常生活或農業廢物造成地表水污染，致使融雪和雨水的入滲不但不會降低凍結層上水的礦化度，反而會增大凍結層上水的礦化度，還會使水中的個別化學成分出現積累的現象。

當包氣帶由滲透性弱的巖層(砂質黏土，黏土等)形成時，凍結層上水不受季節性凍結影響。在冬季，水分以薄膜形式從水表面向上遷移。在這種情況下，凍結層上水化學成分也會發生濃縮(富集)，但它是以其他的物理原則為基礎。當薄膜水遷移時，溶劑和溶質的運動并不是統一的，而是各自進行，因此它們的速度不同。且薄膜水作為溶劑，它的運動速度超過了其內部溶質的運動速度。這種遷移分異是由反向滲透現象所決定的。在水文地質化學中，該過程通常被稱為過濾效應。該效應的作用大小，主要受包氣帶巖層的滲透性與吸收性、巖層溫度、礦化度、地下水的原始化學成分、以及溶解在水中的離子的質量、半徑和電位等因素制約。

當薄膜水的溫度降低時，過濾效應的強度也有所提高。因此，在冬季的低溫條件下，該效應會對凍結層上水的水化學狀況產生很大影響。與低溫—蒸發濃縮相似，就凍結層上水而言，這一效應可被稱作凍結層上水濃縮的低溫—遷移機理。

由于溶解于水中的成分離子和小分子質量化合物具有最大遷移力，可以這樣認為，冬季，氯化物和碳酸鈉、硝酸鹽和亞硝酸鹽在包氣帶巖層累積，因而凍結層上水將富含硫酸鹽、碳酸氫鈣、鎂。

3.2實例分析

關于包氣帶巖層的水分遷移過程對凍結層上水水化學狀況的影響，可以通過實地觀測結果證實。例如，在1986年，本人對形成于勒拿河河漫灘階地的季節性融化層的水化學狀況進行了考察(圖3)。通常在6月上旬，凍結層上水出現在由微粒組成的季節性融化層。季節性融化層水位的升高會持續到6月中旬，此時它會達到最大值。在接下來的夏季，季節性融化層的水位主要受夏季大氣降水強度和降水量影響。9月下旬，降水停止，且晝夜平均溫度下降到負值，凍結層上水水位開始穩步下降，直到含水層完全枯竭。在整個周期，季節性融化層的凍結層上水水位變化的總幅度達到76 cm。

在研究場地，季節性融化層的凍結層上水的化學成分是碳酸氫鹽—氯化鈉。凍結層上水的最低礦化度出現在6月，凍結層上水最初的礦化度為0.9 g/L。礦化度的高速增長大約持續到6月下旬。而在下個月，它的變化不太明顯。自9月中旬，凍結層上水的礦化度持續升高，這種情況持續了整個冬季。從8月11日到11月11日，礦化度共增長了1.54 g/L。因此，凍結層上水化學成分不會發生顯著變化，因為在整個冬季，凍結層上水的主要離子間的相互關系是一樣的。季節性融化層水濃縮的低溫-蒸發機理對研究場地的影響，主要通過示意圖中水位與礦化度(圖4)之間的相互關系來判斷。在夏初，可以觀測到水位與礦化度之間變化成正比，這可能與融化的凝華冰，以及季節性融化層依靠這些水資源額外補給有關(圖4中的AO段)。然而，凍結層上水礦化度的增加使得其水位也相應的大幅升高。

圖3　季節性融化層的凍結層上水的離子成分變化綜合示意圖1～6—水中各離子成分含量的變化：1—Ca2+；2—Mg2+；3—Na+；4—HCO3-；5—SO42-；6—Cl-；7—季節性融化層的凍結層上水水位

在6月、8月、9月，水位與礦化度之間的正比關系受到大氣降水的破壞。當晝夜平均氣溫為穩定的負值時，這種關系又將重新開始，然而它具有除夏初以外的其他特征(圖4中的OB段)。在冬季，隨著礦化度的增長，季節性融化層的凍結層上水水位不升反降。

圖4　季節性融化層的凍結層上水的礦化度與水位之間的關系

因此，在年周期上，凍結層上水的水化學動態的主要特點，很大程度是由水的相變和包氣帶巖層水分遷移過程決定。可以劃分出3種主要的冬季凍結層上水的化學成分的濃縮機理。

(1)低溫-結晶，由于水中易溶成分從凍結層上含水層的凍結區域遷移到不凍結區域而形成；

(2)低溫-蒸發，由于氣態水的上升流從凍結層上水表面，穿過滲透性好的包氣帶而形成的；

(3)低溫-遷移，由于薄膜水的上升流從凍結層上水表面，進入弱滲透性的巖層(砂質黏土，黏土等)。在夏季，由于凍結層上融化的雪水、雨水、冷凝水(含無機鹽較少)的入滲，凍結層上水的礦化度通常會減小。

還須指出的是，在一年內，凍結層上水的礦化度與化學成分的改變，除了受相變和包氣帶巖層內水分遷移過程的影響以外，毫無疑問，溫度也是影響它們的因素。在一年內，凍結層上水水溫的變化，使得它的水化學參數和指數發生了季節性變化(水中溶解性氣體和同位素成分的含量、Eh、pH值、介電系數、水的表面張力等)。然而，目前對該問題的研究十分薄弱。

4　結　論

(1)自然因素對凍結層上水化學成分作用原理的物理化學過程及水化學的形成起著重要作用。

(2)地下水相變過程對凍結層上水的化學成分和礦化度的變化有一定影響，且水液態固態間的相互轉換過程對其的影響，主要與冬季鹽分以集聚方式由凍結區向不凍結區遷移有關。

(3)凍結層上水的化學成分和礦化度的變化受不同季節包氣帶水分遷移過程的影響，并且根據所在地地形及巖層等狀況的不同，其演化機理主要有：濃縮低溫蒸發機理、低溫—蒸發濃縮機理、低溫—遷移機理。

(4)通過對形成于勒拿河河漫灘階地的季節性融化層的水化學狀況的考察，得出如下結論：

①凍結層上水的水化學動態的主要特點，很大程度是由水的相變和包氣帶巖層水分遷移過程決定。可以劃分出3種主要的冬季凍結層上水的化學成分的濃縮機理：低溫-結晶，由于水中易溶成分從凍結層上含水層的凍結區域遷移到不凍結區域而形成；低溫-蒸發，由于氣態水的上升流從凍結層上水表面，穿過滲透性好的包氣帶而形成的；低溫-遷移，由于薄膜水的上升流從凍結層上水表面，進入弱滲透性的巖層(砂質黏土，黏土等)而形成。

②凍結層上水的礦化度與化學成分的改變溫度也是影響它們的因素。

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Hydrogeochemical characteristics of the frozen groundwaterWritten by Viktor Vasilievich Shepelev1;Translated by

DAI Changlei2,3,4,WANG Min3,MIAO Xingya5

(1.MelnikovPermafrostInstituteSiberiaBranchoftheRussianAcademyofSciences,Yakutsk677010,Russia;2.InstituteofGroundwaterinColdRegion,HeilongjiangUniversity,Harbin150080,China;3.SchoolofHydraulic&Electric-power,HeilongjiangUniversity,Harbin150080,China;4.StateKeyLaboratoryofFrozenSoilEngineering,ColdandAridRegionsEnvironmentalandEngineeringResearchInstitute,ChineseAcademyofSciences,Lanzhou730000,China;5.JointgraduateschoolofChina&Russia,HeilongjiangUniversity,Harbin150080,China)

The research of hydrogeochemical characteristics of frozen groundwater is important to study the frozen groundwater of cold region.Through the research of hydrogeochemical characteristics of frozen groundwater, by way of theory analysis and examples, it points out: (1) the most important influencing factor of the hydrogeochemical characteristics is the natural factor; (2) the influence of chemical characteristics of frozen groundwater of the the phase change process in order to make chemical composition of frozen layer water and salinity change; (3) the hydrogeochemical characteristics of vadose water migration process is different seasons. Its evolution mechanism mainly is: the enrichment mechanism of low temperature evaporation, evaporation and concentration mechanism, low temperature, low temperature-migration mechanism; (4) based on the formed from Lena first bottom seasonal melt layer water chemistry condition, it is concluded that: the main characteristics of frozen groundwater of water chemical dynamic transformation and rock belt is mainly composed of water moisture migration process, can be divided into three main kinds of enrichment mechanism of the chemical composition of frozen groundwater of cold region: crystallization at low temperature, low temperature evaporation and low temperature-migration mechanism.

hydrology; chemistry; characteristic; frozen groundwater; cold region

凍土工程國家重點實驗室開放基金(SKLFSE201310)；黑龍江省水文局項目(2014230101000411)

維克多·瓦西里耶維奇·舍佩廖夫(1941-)，男，俄羅斯薩哈共和國雅庫茨克市人，博士，教授，主要從事寒區地下水相關方向的科研和教學工作。

譯者簡介：戴長雷(1978-)，男，副教授，主要從事寒區地下水及國際河流方向的教學和科研工作。

P641.3

A

2096-0506(2016)09-0020-08