ARB工藝下Al/Zn多層復合材料界面變化的研究

張永　趙冠楠　嚴鵬飛　嚴彪

摘要：

累積復合軋制（Accumulative RollBonding，ARB）工藝作為一種大塑性變形工藝，近期在制備金屬基多層復合材料方面受到關注.通過ARB工藝制備Al/Zn多層復合材料，重點觀察Al/Zn多層復合材料界面間的變化規律.在掃描電子顯微鏡（SEM）下，可以明顯地觀察到在Al/Zn界面處擴散層的存在，說明在ARB工藝狀態下，不同層之間存在擴散作用，但是X射線衍射（XRD）結果無法分辨材料內部結構.通過透射電子顯微鏡（TEM）觀察第3周期ARB態Al/Zn多層復合材料截面，可以看到，在Al/Zn多層復合材料層間，存在4種形貌的組織，參考AlZn合金的時效析出過程可知，在ARB工藝過程中，Al過固溶體存在連續脫溶和非連續脫溶兩種路徑，其脫溶路徑的不同主要與擴散到Al基體中的Zn濃度有關.

關鍵詞：

累積復合軋制（ARB）； 鋁基復合材料； 界面變化

中圖分類號： TG 146.2+1文獻標志碼： A

Abstract：

Accumulative RollBonding（ARB） process is one kind of large plastic deformation process，which has made much attention in layer composite materials.In this paper，we fabricated Al/Zn multilayer composite materials by ARB， and observed the Al/Zn interface changing regulation.Under the SEM，we can clearly observe the diffusion layer existed between the Al/Zn interface.But the XRD results didn′t differentiate the internal structure.Through TEM observation of the third cycle ARB Al/Zn multilayer composite materials section，we can see，in the Al/Zn multilayer composite material layers，there are four kinds of structure.Reference AlZn alloy ageing precipitation process，we know that in the process of the ARB，Al supersaturated solid solution existe continuous exsolution and noncontinuous exsolution，the main difference relate to Zn atomic concentration in Al matrix.

Keywords：

ARB； aluminum matrix composites； interface structure change

累積復合軋制（Accumulative RollBonding，ARB）工藝作為一種細化晶粒的大塑性變形方法，在日本學者SAITO等[1-2]提出之后受到廣泛關注，大量學者對這種技術開發應用進行了細致的研究.對于一般的軋制變形而言，隨著變形量的增加，材料的厚度隨之減小，其變形量存在極限，從而限制了總變形量的增加.而采用ARB工藝進行變形加工，材料的疊軋周期理論上可以無限增加，因此可以獲得遠遠大于一般軋制工藝的變形量.

早期研究主要關注于純金屬及金屬合金板材的大塑性變形過程.隨著復合材料的興起，研究人員發現可以將ARB技術應用于金屬基層狀復合材料的開發，從而制備出性能優異的多層復合材料[3-8].至今，已經有多個體系的金屬基層狀復合材料被研究；但是研究的方向大多只局限于塑性變形對材料晶粒的影響上，而對于復合材料層間界面變化的報道較少.在一些報道中可以發現，采用ARB工藝制備金屬基多層復合材料時，不同金屬間界面處會發生反應，產生金屬間化合物，從而影響材料的力學性能[9].而Al/Zn體系中不存在金屬間化合物，研究Al/Zn體系累積疊軋工藝下的界面變化具有一定意義.本文采用冷軋態純鋁為基體，以純鋅板為夾層，研究Al/Zn多層復合材料在ARB工藝過程中界面的變化情況，了解其變化規律及機理.

1試驗方案

1.1試驗材料

試驗基體采用冷軋態純鋁板，尺寸為100 mm×100 mm×1 mm，夾層采用純度為99.9%（質量分數）的純鋅薄板，尺寸為100 mm×100 mm×0.2 mm.具體的成分見表1和表2.

2試驗結果與分析

2.1同疊軋周期下Al/Zn多層復合材料截面觀察

圖2為ARB工藝下軋制方向示意圖.圖3是對第2和第3周期Al/Zn層狀復合材料的NDRD截面背散射照片.從圖3中可以看到，在AlZn界面處，有一條明顯的擴散帶形成.同時發現，Zn層（背散色照片中最亮的區域）厚度減小且亮度降低.表明隨著軋制的進行，Zn層也發生了塑性變形而變薄，同時Zn層原子逐漸擴散到Al層中，導致Zn層厚度減小.

對各軋制周期下的多層復合材料NDRD截面進行XRD分析，結果如圖4所示.從圖4中可以發現，隨著軋制周期的增加，不同取向的峰強度發生變化，表明軋制過程中有織構生成.但是并沒有其他相的峰生成，無法判斷Al/Zn多層復合材料界面結構

和

相組成的變化.因此，選擇第3周期Al/Zn多層復

合材料NDRD截面進行TEM觀察.其結果如圖5所示.

在Al/Zn層狀復合材料的不同位置，可以看到4種不同形貌的組織結構，分別為圖5（a）無析出的組織、圖5（b）彌散析出的組織、圖5（c）胞狀析出的組織和圖5（d）層狀析出的組織.

觀察圖5（a）可以發現，在軋制過程中，晶粒得到了細化，尺寸在500 μm左右，且部分晶粒內部存在位錯等缺陷.說明在軋制過程中，高溫及大塑性變形導致了晶粒內部位錯的淤積和再結晶的發

生，從而導致晶粒的細化.觀察圖5（b）的彌散組織可以發現，在晶體內部存在細小的析出相，尺寸在10 nm左右，形貌為典型的橢圓狀GP區，表明其析出方式為調幅分解.同時在晶體內部未發現位錯，即在析出過程中原子重新排列，彌合了位錯.在圖5（c）和圖5（d）中，亦未觀察到位錯，說明位錯為析出提供了能量.同時析出相形貌各異，胞狀析出時為圓形，而層狀析出時為長條形.

圖6為選取的具有位錯塞積的晶粒.可以看到，在晶粒內部聚集著扭曲的復合位錯.同時可以發現，在晶粒內部析出的顆粒處，存在位錯塞積，說明晶粒內部的雜質顆粒對位錯滑動過程有著釘扎的作用.當位錯于顆粒處聚集連接時，則會形成位錯墻.當進行保溫時，這些位錯墻將為再結晶提供能量，在該處形成新的晶界，從而細化晶粒.在部分顆粒邊界可以看到明暗相間的條紋，這是薄膜干涉所形成的，說明晶粒邊界的平面與入射光線不呈90°垂直.生成的晶粒在邊界處形狀存在明顯扭曲，且晶界均為大角度晶界，這是材料塑性變形后再結晶的典型特征.

2.2Al/Zn界面不同形貌組織形成原因

由AlZn合金二元相圖可知，在350～400 ℃的范圍內，當基體成分為30%～100%（質量分數）Al時，均可以形成以αAl為基體的固溶體.當溫度降低時，該過飽和固溶體脫溶析出多余的富β Zn相，從而導致了晶體形貌的變化.

在AlZn合金ARB工藝過程中，存在Al原子與Zn原子相互擴散的過程.由AlZn合金二元相圖可知，在350～400 ℃，Al在Zn中的固溶度小于Zn在Al中的固溶度.且與基體Al相比，Zn所占的體積分數過小[10].因此主要考慮以Al為基體的過飽和固溶體的脫溶析出過程.

對于過飽和固溶體的脫溶，雖然產物組成是唯一的，但脫溶的途徑卻并不唯一.脫溶析出方式的不同，會導致析出成分、結構及熱力學性質的不同，析出物尺寸和形態各異，因此造成脫溶后組織與性能的巨大差異.ZnAl合金發生脫溶反應，主要存在兩種脫溶機制，即連續脫溶和非連續脫溶，見圖7.脫溶析出物在母相中均勻或非均勻（晶界、位錯）形核長大，隨著析出相數量增多，母相中溶質濃度均勻下降，稱為連續脫溶；脫溶相在母相中特定的區域（如晶界）析出，僅引起母相局部區域成分發生變化，并在此脫溶微區內達到脫溶相成分和數量的平衡或亞平衡，形成區別于母相的胞狀脫溶區.隨著脫溶過程的繼續，胞狀產物向未發生成分變化的母相中生長，這種現象稱為非連續脫溶.

對于ARB工藝下的Al/Zn層狀復合材料而言，在Al/Zn層間界面處存在擴散反應區，其內部Zn濃度隨著深入Al層而遞減.當軋制結束時，在最靠近Al層的區域，Zn濃度達不到析出的條件，因此不存在析出相.

在能夠滿足析出條件而Zn濃度較小的區域，因為過飽

和度較小，當調幅分解形成GP區后，周圍Zn濃度無法滿足析出相長大，因此形成彌散組織.當Zn濃度達到一定范圍時，GP區開始長大.因為ARB工藝的大塑性變形，導致材料內部存在極多的位錯，析出相易于在位錯聚集的區域析出并長大，導致了固溶體的非連續脫溶，從而形成胞狀組織.當析出的第二相晶粒長大到一定程度時，兩個晶粒間的距離達到一定范圍，就會在晶內或晶界發生不連續粗化反應，形成層狀結構.

因此，在Al/Zn多層復合材料的界面形成多種形貌組織，與大塑性變形產生的位錯及擴散導致的Zn濃度梯度有關，并主要與Zn濃度梯度相關.圖8為析出組織形貌與擴散區Zn濃度梯度關系示意圖.在Zn濃度較低時，位錯導致的析出相聚集不明顯，因此主要是連續脫溶；當Zn濃度較高時，則更偏向于非連續脫溶.

3結論

采用ARB工藝制備Al/Zn多層復合材料，在Al/Zn界面存在擴散作用，導致Zn濃度隨靠近Al層的

距離而呈梯度分布.當軋制結束時，界面處發生脫溶反應，并在濃度與位錯的雙重作用下，同時存在Zn

的連續脫溶和非連續脫溶反應，在Al/Zn界面處形成了多種形貌的組織結構.

參考文獻：

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（編輯：丁紅藝）