陽宗海湖濱濕地沉積物砷和有機質對磷賦存形態的影響

李夢瑩，鄭 毅*，劉云根，2，侯 磊，2，王 妍，2，梁啟斌，2

（1.西南林業大學環境科學與工程學院，昆明 650224；2.西南林業大學農村污水處理研究所，昆明 650224）

陽宗海湖濱濕地沉積物砷和有機質對磷賦存形態的影響

李夢瑩1，鄭 毅1*，劉云根1，2，侯 磊1，2，王 妍1，2，梁啟斌1，2

（1.西南林業大學環境科學與工程學院，昆明 650224；2.西南林業大學農村污水處理研究所，昆明 650224）

以云南省陽宗海南岸湖濱濕地為研究對象，研究了沉積物中總砷（TAs）、總磷（TP）及各形態無機磷的含量及空間分布特征，并對沉積物中TAs和有機質（OM）含量與各形態磷的相關性進行了分析。結果表明：沉積物TAs含量（1.84～24.37 mg·kg-1）處于土壤環境質量標準Ⅲ級限值的警戒線，表層富集明顯，湖濱濕地對砷具有攔截作用；沉積物TP含量受上游人為干擾方式影響，農田和農村綜合干擾樣帶的TP含量最高（604.13 mg·kg-1），表層富集明顯，湖濱濕地對外源磷也有截留作用，無機磷形態中以磷石灰型（Ca10-P）為主，活性磷酸二鈣磷（Ca2-P）和磷酸八鈣磷（Ca8-P）、潛在釋放的磷酸鋁鹽（Al-P）和磷酸鐵鹽（Fe-P）、惰性的閉蓄態磷酸鹽（O-P）含量均較低；沉積物TAs和OM含量對磷的賦存狀態均存在影響，主要與砷-磷在沉積物上的競爭吸附作用以及沉積物環境因素的變化有關。

陽宗海湖濱濕地；沉積物；砷-磷；無機磷形態

磷是湖泊富營養化的限制性因素，蓄積在沉積物中的磷可作為“內源”釋放進入湖泊水體，因此影響湖泊沉積物中磷釋放關鍵因素的磷賦存濃度和形態成為國內外研究熱點[1]。然而，隨著環境問題的發展，復合污染問題越來越多地受到研究者們的關注[2]，如陽宗海目前面臨重金屬污染和富營養化的雙重風險[3]。自2008年砷污染事件爆發以來，陽宗海沉積物中砷濃度一直高達396.49 mg·kg-1[4]，同時周邊各種人類活動產生含磷污水的排入也讓湖泊面臨富營養化的風險。砷和磷是同主族元素，它們的含氧鹽具有相似的化學性質，在沉積物上的吸附-解吸過程對于湖泊水體砷-磷濃度及相應風險具有重要的決定作用[5]。研究發現，砷酸鹽和磷酸鹽在土壤上存在競爭吸附，與砷-磷的濃度有關[6]。

湖濱濕地是截留湖泊外源污染物的天然屏障，具有水位季節性漲落、微生物活動頻繁、濕地植物多樣等特點[7]。在這個體系中砷-磷的相互影響機制可能發生變化，如無機砷以As（Ⅲ）和As（Ⅴ）兩種形式存在，這兩種價態砷的含氧陰離子與磷酸根在沉積物上的吸附競爭能力存在差別[8]。湖濱濕地沉積物氧化還原條件變化顯著，生物（植物和微生物）作用可能使得砷-磷的相互作用機制更加復雜，然而湖濱濕地沉積物砷對磷形態影響的研究鮮有開展。因此，系統了解湖濱濕地沉積物砷對磷賦存形態的影響既能豐富砷-磷相互影響的基礎理論，又可為陽宗海湖泊污染防治提供科學數據。本文以陽宗海南岸湖濱濕地沉積物為研究對象，通過分析沉積物中總砷（TAs）、總磷（TP）及各形態磷的含量（磷酸二鈣型Ca2-P、磷酸八鈣型Ca8-P、磷酸鋁鹽Al-P、磷酸鐵鹽Fe-P、閉蓄態磷酸鹽O-P、磷石灰型Ca10-P）及水平和垂直分布特征，探究沉積物中TAs和有機質（OM）與各形態磷的相關性，系統討論TAs和OM對沉積物中磷賦存狀態的影響。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

陽宗海（102°5′～103°02′E、24°51′～24°58′N）位于云南省昆明市宜良、呈貢和澄江的交界處，是高原喀斯特地貌形成的天然斷陷型淡水湖泊。湖泊呈紡錘形，湖面面積為31.9 km2，總蓄水量6.04×108m3，最大水深30 m，平均水深20 m。陽宗海流域屬亞熱帶氣候，年降水量824.6 mm，雨季（5—10月）降水量占全年的85%，枯季（10月—次年4月）占15%。2008年陽宗海爆發了砷污染事件，湖泊水體砷濃度高達0.19 mg·L-1，超過地表水環境質量標準（GB 3838—2002）Ⅴ類限值，隨后在2009—2011年間通過噴灑絮凝劑（鐵鹽）對水體砷污染進行治理，湖水中砷的濃度大幅度下降，低于Ⅲ類標準限值，但沉積物中砷濃度顯著升高，達54.86～193.29 mg·kg-1[9]，其平均值超過土壤環境質量標準（GB 15618—1995）Ⅲ級限值30 mg·kg-1。

現場調查資料顯示，陽宗海湖濱濕地在東、南、西、北4岸均有分布，主要植被以挺水植物香蒲和沉水植物苦草為主。由于陽宗海湖泊構造及周邊人類活動影響等因素，湖岸湖濱濕地退化嚴重，只有南岸湖濱濕地較為完整，具有典型性及研究價值。

1.2 樣點布設與樣品采集

本研究以陽宗海南岸的湖濱濕地為對象，采用典型樣帶法并根據上游人為干擾方式的差異布設3條樣帶，每條樣帶布設3條平行樣帶：樣帶1上游主要干擾方式為農村，樣帶2為農田，樣帶3則為農村和農田的混合。每條樣帶沿湖岸至湖心方向等比例布設3個采樣點（圖1）。2015年10月，采用柱狀沉積物分層采樣器采集沉積物樣品，每個樣點（表1）采集3個平行樣。現場根據沉積物顏色進行分層，前10 cm（黑色）為表層，后10 cm（棕黃色）為底層，中間部分為中層，分層后裝入潔凈的聚乙烯密封袋中，貼上標簽帶回實驗室。

表1 陽宗海湖濱濕地采樣點位置Table 1 Locations of sampling point of Yangzonghai lakeside wetland

1.3 樣品分析與數據處理

沉積物樣品經自然風干，挑出植物根、石塊等雜物后研磨過100目篩備用。沉積物TP采用硫酸-高氯酸消解，鉬銻抗比色法測定[10]。沉積物無機磷形態（Ca2-P、Ca8-P、Al-P、Fe-P、O-P、Ca10-P）采用《土壤農

業化學分析方法》進行測定[11]。沉積物TAs采用三酸（HCl-HNO3-HClO4）消解[12]，電感耦合等離子體光譜儀（ICP-OES，安捷倫700）測定。沉積物的pH值采用電位法測定，OM采用重鉻酸鉀法測定[13]。每個樣品的每個指標做3個平行。數據的相關性分析采用SPSS 19.0統計分析軟件完成。

圖1 陽宗海湖濱濕地樣點設置示意圖Figure 1 Schematic map of sampling points in Yangzonghai lakeside wetland

圖2 陽宗海湖濱濕地沉積物TAs含量分布Figure 2 The content of arsenic in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

2 結果與分析

2.1 砷的空間分布特征

2.1.1 水平分布特征

陽宗海南岸湖濱濕地沉積物中TAs在各樣帶的水平（沿湖心至湖岸方向）及垂直（表層、中層、底層）分布規律如圖2所示。3條樣帶沉積物中TAs濃度變化范圍分別為6.62～11.15 mg·kg-1、7.01～12.46 mg·kg-1和12.52～24.37 mg·kg-1，樣帶3的TAs含量明顯高于另外兩條樣帶。水平分布（表層）表現出兩個趨勢：樣帶1和樣帶2沿湖心至湖岸方向遞減，而樣帶3則遞增；對于樣帶1和樣帶2，湖心位置TAs含量分別是湖岸的1.7倍和1.8倍，而樣帶3湖岸位置TAs含量是湖心的2倍。

2.1.2 垂直分布特征

沉積物TAs含量在垂直方向上表現出明顯的表層富集規律（圖2），樣帶2和樣帶3隨深度的增加，TAs含量逐漸下降，而樣帶1則表現出表層（6.625～11.15 mg·kg-1）＞底層（1.84～5.28 mg·kg-1）＞中層（2.73～8.22 mg·kg-1）的規律。

2.2 磷形態的空間分布特征

2.2.1 水平分布特征

陽宗海南岸湖濱濕地沉積物中TP的水平及垂直分布規律如圖3所示。樣帶1、樣帶2和樣帶3沉積物TP含量范圍分別為176.18～450.18 mg·kg-1、218.62～266.26 mg·kg-1和443.19～610.24 mg·kg-1。農村和農田混合干擾方式下的樣帶3TP含量最高，其次為農村干擾方式下的樣帶2，農田干擾方式下的樣帶1最低，樣帶3湖岸TP含量分別是樣帶1和樣帶2的1.3倍和2.3倍。3條樣帶沉積物TP含量均沿湖岸至湖心方向遞減，分別減少了60%、83%和73%。

研究探索了陽宗海南岸湖濱濕地沉積物中無機磷各形態的分布規律，其中Ca-P（包括Ca2-P、Ca8-P和Ca10-P）的水平及垂直分布規律如圖4所示。3條樣帶沉積物中Ca2-P和Ca8-P的含量范圍分別為20.9～48.29 mg·kg-1和13.62～34.62 mg·kg-1，分別占TP的5.76%～15.05%和5.17%～9.62%。而Ca10-P含量范圍為95.42～292.44 mg·kg-1，占TP含量的45.38%～59.38%，是無機磷中主要存在形態。從水平方向上來看，三個組分的Ca-P在湖濱或湖岸樣點的沉積物中含量較高，但沿湖心至湖岸方向并無明顯規律。

圖3 陽宗海湖濱濕地沉積物TP含量分布Figure 3 The contents of phosphorus in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

圖4 陽宗海湖濱濕地沉積物Ca-P組分含量分布Figure 4 The contents of Ca-P components in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

沉積物無機磷形態中的Al-P和Fe-P的水平及垂直分布規律如圖5所示。3條樣帶Al-P含量范圍為5.19～10.60 mg·kg-1，僅占TP含量的2%，Fe-P含量范圍為9.49～34.47 mg·kg-1，約占TP含量的6%。從水平方向上來看，Al-P無明顯分布規律，而Fe-P在樣帶1和樣帶3表現出沿湖心至湖岸遞減的規律，樣帶2規律不明顯。

沉積物無機磷形態中的O-P含量的水平及垂直分布規律如圖6所示。O-P含量范圍為11.18～25.61 mg·kg-1，約占TP的5%，水平方向上表現出樣帶1和樣帶3湖濱樣點含量較高，而樣帶2含量相差不大（14.39～15.43 mg·kg-1）。

2.2.2 垂直分布特征

圖5 陽宗海湖濱濕地沉積物Fe/Al-P含量分布Figure 5 The contents of Fe/Al-P in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

圖6 陽宗海湖濱濕地沉積物O-P含量分布Figure 6 The contents of O-P in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

由圖3～圖6可知，陽宗海南岸湖濱濕地沉積物中TP和各形態無機磷的垂直分布，總體上呈現出表層富集并隨深度增加而遞減的規律，但某些樣帶及某些形態的磷表現出不同的規律，如：TP在樣帶3表現為底層高于中層，Ca2-P和Ca8-P在樣帶2表現為底層高于中層，Al-P和Fe-P在湖岸或湖濱樣點處表現為中層或底層最高。

2.3 沉積物砷和有機質對磷賦存形態的影響

為探究湖濱濕地沉積物TAs及OM含量對各形態磷的影響，TAs、OM與各形態磷含量之間進行相關性分析，結果如表2所示。

由表2可觀察到三個趨勢：（1）沉積物TAs含量與各形態無機磷含量間的相關系數與沉積物的深度有關，除與Ca2-P各層都表現出負相關之外，與其他形態的無機磷間的相關性表層、中層的規律與底層相反；（2）各層沉積物OM含量與TP、Ca8-P、Al-P、O-P和Ca10-P含量間均表現出正相關，與Fe-P表現出負相關，而與Ca2-P在表層和中層為正相關，底層為負相關；（3）相關性的顯著性水平差異明顯，TAs僅與Al-P間在底層的相關性表現出顯著性，而OM與TP、Ca8-P、Al-P和Ca10-P間僅在特定分層的相關性表現出顯著性。

3 討論

3.1 砷的空間分布特征

陽宗海湖濱濕地沉積物中TAs的水平和垂直分布規律主要與砷的來源、湖泊的地質構造、湖濱濕地對砷的截留作用、砷污染治理的過程等因素有關。研究報道，陽宗海西岸譚葛營村附近磷肥廠含砷廢渣的不善堆棄，導致滲濾液進入地下水再由泉眼冒出，致使樣帶1和樣帶2湖心樣點處砷濃度較高。而樣帶3表現出湖岸樣點處砷濃度較高，可能與南岸湖濱濕地的地形及泉眼位置有關，李發榮[14]等研究發現南岸地下存在多個上升出露泉眼且地質構造脆弱，可通過地下溶巖途徑進入水體。此外，3條樣帶表層沉積物沿湖心至湖岸方向均表現出漸變規律，在一定程度上體現出湖濱濕地對砷有一定的截留作用。研究發現，湖濱濕地可通過水-土壤（沉積物）-植物系統的過濾、滲透、吸收、滯留和沉積等物理、化學和生物過程及其綜合作用，有效控制和減少流經湖濱濕地水體中包括氮、磷和重金屬在內的污染物，是湖泊水環境與陸地環境之間的凈化帶[15-16]。2008年陽宗海砷污染事件爆發后，通過人工手段向大面積湖泊水體噴灑鐵鹽絮凝劑，水體中的砷大量進入沉積物。砷在3條樣帶垂直方向上以表層含量高，且隨深度增加而降低，說明沉積物中砷主要來自2008年的砷污染事件。另外，表層沉積物中TAs含量接近部分已超過我國土壤環境質量標準（GB 15618—1995）Ⅲ級標準限值，具有一定的環境風險。

表2 陽宗海湖濱濕地沉積物總砷、有機質與各形態磷相關系數及顯著性Table 2 The correlation coefficients and significances between contents of total arsenic/organic matter and each speciation of phosphorus in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

3.2 磷形態的空間分布特征

陽宗海湖濱濕地沉積物TP含量在不同樣帶表現出的差異主要與樣帶上游磷的來源有關，樣帶1和樣帶2上游磷的來源較單一，僅為農村或農田，而樣帶3則為農村與農田混合，磷的污染負荷量更大。陽宗海湖濱濕地表層沉積物中TP含量（220.08～449.69 mg·kg-1）比洱海（710.3～19 mg·kg-1）和太湖（420～34 mg·kg-1）低，說明陽宗海湖泊水體磷的污染水平和風險都更低。沉積物TP在水平分布上表現為沿湖岸至湖心方向逐漸降低，也在一定程度上說明湖濱濕地對外源磷具有一定的截留作用，與李衛東等[17]研究劍湖濕地結果相似。垂直方向上，TP表現出明顯的表層富集特征，與宋倩文等[18]關于太湖梅梁灣的研究結果一致，說明陽宗海湖泊水體中磷的負荷逐年增加。

沉積物各形態無機磷的含量分布顯示，Ca10-P最大（超過TP的50%），其余形態（包括Ca2-P，Ca8-P，Al-P，Fe-P和O-P）含量均較低（不超過TP的6%），與趙海超等[19]關于洱海沉積物磷形態的研究結果相似。Ca-P來源于湖泊沉積碳酸鈣或自生的磷灰石，通常把Ca-P作為一個整體認為是生物不可利用的磷，其賦存的具體形態較多，本研究根據蔣柏藩等[20]的方法對Ca-P分級，分為活性較高的Ca2-P、Ca8-P和惰性Ca10-P，其中活性較高的Ca2-P和Ca8-P在湖濱或湖岸樣點處表現出了相對較高的含量。這兩種組分均容易被水生生物吸收，在湖濱和湖岸位置挺水植物較為豐富，有利于這兩種Ca-P組分的形成。相比之下，Ca10-P生物有效性較低，是無機磷中主要的存在形式，這與桂林會仙濕地研究結果一致[21]。Fe/Al-P是沉積物中主要的活性磷，具有潛在的釋放活性，主要來源于生活污水、工業廢水和部分農業面源流失的磷，當沉積物變為還原環境時，Fe-P可轉化為溶解性磷，而沉積物變為酸性或堿性環境時有利于Al-P的溶解[22]。O-P是包裹在Fe2O3膠膜內部的還原溶解性磷酸鐵和磷酸鋁，很難釋放及被生物利用，O-P在TP中所占比重較小且分布含量均勻，可能與沉積物來源、物理和風化強度有關[23]。各種形態磷的垂直分布無顯著規律。這可能是湖濱濕地復雜的環境因素（溫度、pH值、氧化還原電位等）及生物（植物和微生物）綜合影響下，各形態磷間發生相互轉化所致，但研究目前已有數據并不能進行深入分析，有待進一步研究。

3.3 沉積物砷和有機質對磷賦存形態的影響

陽宗海湖濱濕地沉積物砷與各形態磷含量間的相關性分析結果表明，沉積物砷對于無機磷賦存狀態存在影響，且與沉積物深度有關。磷和砷屬同族元素，化學性質相似，在沉積物土壤中形成結構相似的化合物，如在沉積物上磷酸根與同樣以含氧陰離子形式存在的砷酸根產生競爭吸附作用[24]。Ca2-P是沉積物無機磷中最容易釋放的磷形態，TAs與Ca2-P間呈負相關說明易釋放進入水體的砷和磷形態間存在相互抑制的作用。研究發現，砷污染的土壤多以無機砷為固定的主要砷形態，其含量水平與土壤中Fe、Al、Ca的含量有關，含Fe（鐵氧化物和鐵氫氧化物）、Al（無定形氫氧化鋁和活性氧化鋁）和Ca（磷酸鈣和羥基磷灰石）的礦物可與砷形成共沉淀。這可能是TAs與Fe-P、Al-P、Ca10-P表現出正相關的主要原因[25-27]。O-P是包裹在Fe2O3膠膜內部的還原溶解性磷酸鐵和磷酸鋁，土壤中Fe、Al的氧化物及其氫氧化物也是砷的主要吸附劑[28]，沉積物表層和中層砷與O-P呈正相關則說明這兩層沉積物中O-P與砷結合較多，而底層OP含量較低，對As的吸附較少。另外，除Ca2-P之外，TAs與各形態無機磷間的相關性均表現出表層、中層與底層相反的規律，可能與沉積物的氧化還原電位有關。底層沉積物相對處于還原環境，砷主要以As（Ⅲ）形式存在；而表層和中層沉積物相對處于氧化環境，砷則主要以As（Ⅴ）形式存在，所以不同價態砷的含氧陰離子與磷酸根的競爭能力不同[29]，可能導致砷對磷賦存形態的影響存在差異。

沉積物OM含量與磷形態間的相關性結果顯示，沉積物OM含量的高低對總磷存在影響，并能影響沉積物磷的賦存形態。OM一方面具有較多的官能團，可通過離子交換或其他金屬陽離子架橋的方式結合磷酸根離子[30]，另一方面OM分解形成膠膜，包覆在氧化鐵、鋁及碳酸鈣等礦物表面，降低沉積物對磷的吸附[31]，因此OM與各形態磷的相關性既有正相關也有負相關。以上提及OM的兩種相反的作用與沉積物的性質、環境因素和微生物活性等因素有關。本研究的相關性分析顯著性水平較低，可能與研究體系及影響因素的復雜性有關，若要進一步明確沉積物中砷對磷形態的影響規律和機制，需要通過室內模擬實驗嚴格控制影響因素，有待進一步研究。

4 結論

（1）陽宗海湖濱濕地沉積物TAs含量處于土壤環境質量標準Ⅲ級限值的警戒線，表現出明顯表層富集特征，水平分布存在漸變規律，說明湖濱濕地對砷有攔截作用。

（2）陽宗海湖濱濕地沉積物TP含量在農田和農村混合干擾下最高，表層富集明顯；無機磷以惰性的Ca10-P含量最高（超過TP的50%），活性的Ca2-P和Ca8-P、具有潛在釋放潛力的Al-P和Fe-P及不易釋放的O-P含量均較低。各形態磷的水平和垂直分布規律與湖濱濕地復雜的環境因素（溫度、pH值、氧化還原電位等）及生物（植物和微生物）因素有關。

（3）陽宗海湖濱濕地沉積物TAs和OM含量對磷的賦存狀態均有影響，主要與砷-磷在沉積物上的競爭吸附作用以及沉積物環境因素的變化有關。

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Effects of arsenic and organic matter on the speciation of phosphorus in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland

LI Meng-ying1,ZHENG Yi1*,LIU Yun-gen1,2,HOU Lei1,2,WANG Yan1,2,LIANG Qi-bin1,2
（1.College of Environmental Science and Engineering,Southwest Forestry University,Kunming 650224,China;2.Research Institute of Rural Sewage Treatment,Southwest Forestry University,Kunming 650224,China）

Yangzonghai lakeside wetland located in Yunnan Province was selected as the research object,and sediment samples were collected.The contents and distribution characteristics of total arsenic（TAs）,total phosphorus（TP）and each speciation of inorganic phosphorus of these samples were determined,and the correlation analyses between contents of arsenic and organic matter（OM）and each speciation of phosphorus were conducted.It was found that the contents of TAs in the sediments were near the levelⅢvalue of environmental quality standard for soils,whereas that of TP in the sediments were affected by the manners of upstream human disturbance and the contents of TP in the sampling belt under the comprehensive disturbance of farmland and village showed the highest values.The contents of TAs and TP showed significant accumulation in the surface layer of sediment,and reduction effects both of arsenic and phosphorus could be noticed by lakeside wetland.Ca10-P was the dominant component among all the speciation of inorganic phosphorus,whereas the contents of the rest speciation of phosphorus（including active Ca2-P and Ca8-P,potential-release Al-P and Fe-P,inert O-P）were relatively lower.Both of the contents of arsenic and OM in the sediments had marked effects on the speciation of phosphorus,which was related to the competition effects of adsorption to the sediments between arsenic and phosphorus and also the changes of environmental factors.These results could provide a scientific basis for the prevention and management of Yangzonghai Lake pollution.

Yangzonghai lakeside wetland;sediments;arsenic and phosphorus;speciation of inorganic phosphorus

X53

A

1672-2043（2016）11-2171-09

10.11654/jaes.2016-0293

2016-03-08

國家自然科學基金項目（31560147，51469030，31460551）；西南林業大學林學一級學科后備人才培養計劃項目

李夢瑩（1991—），女，碩士研究生，主要從事濕地生態修復方面的研究工作。E-mail：dreamy1024lee@163.com

*通信作者：鄭毅E-mail：zhengyi@swfu.edu.cn

李夢瑩，鄭毅，劉云根，等.陽宗海湖濱濕地沉積物砷和有機質對磷賦存形態的影響[J].農業環境科學學報,2016,35（11）：2171-2179.

LI Meng-ying,ZHENG Yi,LIU Yun-gen,et al.Effects of arsenic and organic matter on the speciation of phosphorus in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland[J].Journal of Agro-Environment Science,2016,35（11）：2171-2179.