磷素缺乏對好氧污泥顆粒化系統的脅迫影響

郭 碩，高大文，劉 琳，劉超翔*，黃凌波

（1.東北林業大學林學院，哈爾濱 150040；2.中國科學院城市環境研究所，福建 廈門 361021；3.廈門史帝福環保科技有限公司，福建 廈門 361000）

磷素缺乏對好氧污泥顆粒化系統的脅迫影響

郭 碩1，2，高大文1*，劉 琳2，劉超翔2*，黃凌波3

（1.東北林業大學林學院，哈爾濱 150040；2.中國科學院城市環境研究所，福建 廈門 361021；3.廈門史帝福環保科技有限公司，福建 廈門 361000）

為了考查磷素回收方法出水中的磷素殘留量對后續生物脫氮系統的影響，選用序批式反應器（SBR），以畜禽養殖沼液為處理對象，探究水質磷素缺乏情況下對好氧顆粒污泥系統運行效果及穩定性的響應情況。結果表明，對于穩態的好氧顆粒污泥系統，在進水磷素缺乏和充足兩種情況下MLVSS/MLSS比值分別為94%±4%和92%±2%，表明兩個系統均具有較好的生物活性。但是磷缺乏會導致顆粒污泥的微生物聚集穩定性降低，在磷充足情況下Zeta電位為（-7.37±1.23）mV，在磷缺乏情況下Zeta電位為（-10.5±1.27）mV。此外，在進水磷素缺乏和充足兩種情況下，系統的氨氮和化學需氧量（COD）的比降解速率分別為（110.03±0.48）、（132.23±0.31）mg·g-1VSS·c-1和（117.64±0.08）、（150.43±0.13）mg COD·g-1VSS·c-1，即在磷充足的情況下顆粒化系統具有較好的有機污染物與氮素去除效果。由此可見，好氧顆粒污泥在處理畜禽養殖沼液時，化學除磷方法優化設定應考慮其出水磷素含量對后續生物法穩定性的作用影響，才可保證處理過程中集成工藝對有機質與氮素的處理效率及系統的穩定性。

序批式反應器；好氧顆粒污泥；畜禽養殖；沼液；磷素

GUO Shuo1,2,GAO Da-wen1*,LIU Lin2,LIU Chao-xiang2*,HUANG Ling-bo3

（1.School of Forestry,Northeast Forestry University,Harbin 150040,China;2.Institute of Urban Environment,Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021,China;3.The Ltd of Xiamen Steve Ecotechnology,Xiamen 361000,China） Abstract：In order to evaluate the effect of phosphorus residues from phosphorus recycle system outlet on further biological nitrogen removal system,this study focused on the influence of phosphorus deficiency on aerobic granular system（Sequencing Batch Reactor）operation efficiency and stability,by using livestock slurries as influent.During the stable system of the aerobic granular system,the results showed that the ratio of MLVSS/MLSS under the conditions of deficient phosphorus and sufficient phosphorus in influent are 94%±4%and 92%±2%,it indicated that microorganisms in these two system had good biological activity.However,phosphorus deficiency may result in low stability of microorganism aggregation,The Zeta potential is（-7.37±1.23）mV with the phosphorus sufficient reactor and（-10.5±1.27）mV with the phosphorus deficient reactor.In addition,the specific removal rates of ammonia and COD in phosphorus deficient reactor and sufficient phosphorus reactor are（110.03±0.48）mg

,117.64±0.08 mg COD·g-1VSS· c-1and 150.43±0.13 mg COD·g-1VSS·c-1,respectively,it indicates that granular system had high removal rate of organic matter and nitrogen under phosphorus sufficient situation.Therefore,during the process of livestock slurries treatment utilizing aerobic granular sludge technology,optimization settings of chemical phosphorus removal should take the influence of outlet concentration of phosphorus on subsequent stability of biological treatment into consideration,making sure the removal efficiency of organic matter and nitrogen and stability of system by utilizing integration process.

近年來畜禽養殖業的穩定發展為提高城鄉居民生活水平做出了巨大的貢獻，但在大力發展畜禽養殖業的同時，其引發的水環境污染問題也接踵而來。目前，針對畜禽養殖廢水水質特點，通常采用多種技術的集成工藝對其進行治理，其厭氧處理能高效降解廢水中的有機污染物，但對廢水中的高濃度氮素去除效果較差[1]。以磷回收技術為代表的化學處理方法不僅可高效去除廢水中磷素含量，還可實現有效的資源回收，磷素回收環節已逐漸成為集成工藝中的一項關鍵技術。集成工藝中厭氧技術與化學方法雖可有效去除廢水中有機質和磷素營養鹽，但其出水中仍含有較高的氮素殘留，在此情況下好氧顆粒污泥工藝憑借其技術優勢，已被證明可成功應用在養殖沼液脫氮環節。然而，值得注意的是集成工藝中化學方法雖可顯著消減廢水中磷素含量，但由于磷素為微生物生長的必要營養元素，其將對后續生物處理單元運行的穩定性具有重要影響。眾多研究表明，絮狀污泥系統在保證進水中有機質與氮素足量的狀態下，磷素缺乏會誘發絲狀菌過量產生，促使絮狀活性污泥系統發生污泥膨脹[2-4]。鑒于磷素濃度差異對好氧顆粒污泥系統處理高氮廢水過程的作用影響鮮有研究，及養殖廢水集成工藝中各種技術的組合方式還有待進一步優化改進，本論文將分析探討磷缺乏情況下好氧顆粒污泥的物理性能轉變及污染物處理效率響應，以期為后續好氧顆粒污泥穩定高效處理畜禽養殖廢水提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 實驗裝置

實驗采用SBR反應器，高50 cm，直徑14 cm，有效容積7 L，體積交換率80%。反應器為圓柱體，排泥口設置在其底部。采用鼓風曝氣方式，以轉子流量計調節曝氣量并維持在6 L·min-1。運行階段pH控制在7.5±0.1。運行模式如下：每日運行2個周期，每周期運行8 h，每周期中進水1 min、曝氣477 min、沉淀1 min以及排水1 min。

1.2 接種污泥

實驗接種用污泥取自實驗室前期培養好的好氧顆粒污泥系統，好氧顆粒污泥形態完整、結構致密、表面光滑、外觀呈淺黃色，為近似圓形或橢圓形的小顆粒，粒徑大多在0.5～1.0 mm之間。實驗接種污泥濃度為3000 mg·L-1；混合液懸浮固體物（Mixed Liquor Suspended Solids，MLSS）為3326 mg·L-1；污泥中有機質所占比例（MLVSS/MLSS）為90.2%；5 min污泥體積指數（Sludge Volume Index，SVI5）為34 mL·g-1。

1.3 進水水質

相關研究表明[5-6]，畜禽沼液未經過處理的磷酸鹽濃度為40～80 mg·L-1，經過物化處理后磷素濃度為3～20 mg·L-1，因此設定兩個反應器進水磷素濃度分別為5 mg·L-（1R1）和50 mg·L-（1R2），即考察畜禽沼液經過物化環節處理后的磷素殘留量對好氧顆粒污泥系統穩定運行的影響。由于實際畜禽廢水進水基質波動較大、成分較復雜，并且進水磷素濃度也很難控制，實驗為保證進水水質長期穩定，采用人工配水方法，R1和R2兩個系統除進水磷素濃度不同外，其他組分及其濃度完全相同。實驗進水水質按照典型磷素化學回收技術處理畜禽廢水后的出水濃度配置，模擬廢水具體配置：化學需氧量（COD）600 mg·L-1、氨氮（）550～600 mg·L-1、CaCl210 mg·L-1、MgSO410 mg·L-1以及1 mL·L-1的微量元素溶液（微量元素溶液的配置為AlCl315 mg·L-1、KCl 18 mg·L-1、CuSO430 mg、FeCl315 mg、MnSO·4H2O50mg）。

1.4 分析方法

2 結果與討論

2.1 磷素濃度差異對好氧顆粒污泥物化性能的影響

在系統運行穩定階段，對兩個系統的好氧顆粒污泥進行物理性質的比較分析。由表1可知，R1和R2的SVI5值分別為（24±1.19）mL·g-1和（20±1.02）mL· g-1，相較于磷缺乏時，顆粒污泥在磷充足的環境中表現出較好的沉降性能。分析認為，磷素作為微生物生長的主要營養物質，一旦缺乏會導致微生物沒有足夠的磷素來合成細胞，而出現代謝異常，由于營養不平衡會出現污泥膨脹現象，從而導致好氧顆粒污泥的沉降性能較差[8-9]。好氧顆粒污泥是有氧條件下微生物自身固定形成的聚集體，微生物表面一般帶負電荷，可用Zeta電位表征這種帶電特性。Zeta電位值越小，表明污泥所帶負電荷越少，污泥之間的排斥力越小。本實驗測得R1和R2的Zeta電位值分別為（-10.5± 1.27）mV和（-7.37±1.23）mV。研究結果表明，在進水磷素缺乏的情況下系統中Zeta電位值較高，即在此條件下污泥顆粒化穩定性較低。MLVSS/MLSS的比值可用來衡量污水處理系統的生物量，進而表征反應器中生物活性[12]。本實驗測得的R1和R2的MLVSS/MLSS的比值分別為94%±4%和92%±2%。研究結果表明，兩個系統中好氧顆粒污泥均具有較高的生物活性，說明進水磷素濃度差異對顆粒污泥活性影響不顯著。R1總磷含量為（8.59±1.59）mg·g-1SS，其中無機磷含量為（6.90±0.92）mg·g-1SS；R2反應器總磷含量為（61.29±1.26）mg·g-1SS，其中無機磷含量為（58.05± 0.69）mg·g-1SS。

表1 R1和R2中好氧顆粒污泥的物理性質Table 1 The physical characteristics of aerobic granular sludge in two reactors

好氧顆粒污泥的物理特性、結構穩定性以及對污染物的去除能力等都與顆粒粒徑大小緊密聯系[13]。R1和R2中顆粒粒徑分布如圖1所示。穩定階段，R1和R2中粒徑小于0.2 mm的好氧顆粒污泥分別為1.89%和2.33%，粒徑在0.2～0.5 mm之間的好氧顆粒污泥分別為2.11%和2.76%，說明兩個體系皆可保持良好的污泥顆粒化效果。這兩個系統中粒徑大于1.2 mm的顆粒污泥較少，主要是由于反應器內的水力剪切作用限制了小粒徑顆粒污泥聚集形成更大粒徑的顆粒污泥[14]。R1和R2的粒徑主要集中在0.8～1.2 mm。R1和R2中粒徑在0.8～1.0 mm范圍內的好氧顆粒污泥分別占20.88%和24.37%，在1.0～1.2 mm范圍內的好氧顆粒污泥分別占6.27%和14.89%，即R1和R2中粒徑在0.8～1.2 mm范圍內的好氧顆粒污泥分別占27.15%和39.26%。這說明，磷素含量較高時好氧顆粒污泥系統中顆粒粒徑較大，高磷濃度有利于提高污泥的顆粒化程度。原因有以下兩點：在磷素較高的環境中可以形成更多結晶，而結晶理論為好氧顆粒污泥形成過程的重要原因[15]；在磷素缺乏的環境中由于Zeta電位作用而導致斥力加大，不利于污泥顆粒化的形成[16]。

2.2 磷素濃度差異對污泥濃度的影響

圖2所示為R1和R2兩個反應器中污泥濃度的變化情況。運行初始階段，兩個反應器的MLVSS都維持在3000 mg·L-1，比較兩個反應器可知：在反應器運行的第1～7 d，R1和R2的污泥濃度分別為（3248± 140.5）mg·L-1和（3207±183.21）mg·L-1；在反應器運行的第7～45 d，R1和R2的污泥濃度分別為（3 882.5± 367.39）mg·L-1和（4185.7±645.45）mg·L-1；在反應器運行的第45～70d，R1和R2的污泥濃度分別為（4 653.92± 237.61）mg·L-1和（5 599.23±279.58）mg·L-1；在反應器運行穩定階段的第70～75 d，R1和R2的污泥濃度分別為（5 314.33±63.11）mg·L-1和（6 272.67±72.17）mg·L-1。最終R1和R2兩個反應器都達到污泥濃度的最大值，分別為5365、6356 mg·L-1。

圖1 R1和R2中好氧顆粒污泥的粒徑分布Figure 1 Size distribution of aerobic granular sludge in two reactors

研究結果表明，在進水磷素濃度充足的條件下，好氧顆粒污泥長勢較好且增長速率較快。分析原因認為污泥增長量是微生物細胞合成和自身氧化兩種生物過程的綜合體現，在進水磷素濃度較高的R2系統中，細胞合成能力較強，微生物活動精力旺盛，系統中營養物質含量較高，使得污泥增長速率較快[17]。相反，由于R1系統中進水磷素缺乏，微生物的合成代謝活動受到顯著的影響，但是進水磷素含量較低，導致了污泥的增長速率較慢。

2.3 磷素濃度差異對污染物去除的影響

2.3.1 磷素濃度差異對COD去除的影響

COD的去除情況如圖3所示，可以看出，COD的去除率隨著時間的變化而變化，進水COD的平均濃度為600 mg·L-1，在整個運行過程中，R1和R2的平均出水COD濃度分別為156.25 mg·L-1和128.86 mg· L-1，R1和R2對COD的平均去除率分別為75.6%和79.78%。由此可知，在進水磷素充足的情況下COD的去除效果要優于進水磷素缺乏。

由于在實驗的過程中進水磷素的差異會導致系統中污泥的增長率不同，本實驗中COD、氨氮和磷酸鹽的去除率并不能表征系統的凈化能力。比降解速率即單位時間內單位質量的顆粒污泥去除污染物的能力，該量能更好地表達各個污染物的去除效果以及系統中微生物的活性。單一運行周期以C表示，每周期8 h。

圖2 R1和R2中好氧顆粒污泥濃度的變化Figure 2 The MLSS and MLVSS of aerobic granular sludge in two reactors

從圖3可以看出，隨著馴化時間的增加，R1和R2的COD去除效率均逐漸增強，最后趨于穩定。第1～7 d，兩個反應器對COD的去除均處于較低水平，可能原因是顆粒污泥需要一段時間適應新的環境，該階段可認為是顆粒污泥的適應階段。隨著實驗的進行，好氧顆粒污泥逐漸適應新的環境，第7～45 d，R1、R2的COD比降解速率迅速增加。分析認為，在不斷的定性馴化條件下，顆粒污泥中的微生物活性得到不斷增強，生物量也在逐漸增加，顆粒污泥在逐漸成熟的同時表現出較高的COD比降解速率，該階段可認為是顆粒污泥的成熟階段。第45～70 d，好氧顆粒污泥的MLVSS/MLSS比值、粒徑以及SVI5值都在逐漸增大，說明兩個系統中生物量增加的同時粒徑在逐漸增大，沉降性能也在相應的增強，并且COD的比降解速率均逐漸上升并趨于穩定。第70～75 d為系統運行的穩定階段，R1和R2的COD比降解速率分別為（117.64±0.08）mg COD·g-1VSS·c-1和（150.43±0.13）mg COD·g-1VSS·c-1，說明兩個系統都已經培養出對COD具有較好處理效果的好氧顆粒污泥，可以高效去除COD。

相比較磷缺乏的情況，磷充足更有利于COD的降解，即R2系統對COD的比降解速率更高。分析認為磷素是微生物生長和代謝所必需的營養物質，因此在磷素充足的情況下，微生物活性較好，單位質量去除COD的效果較好，此結果與Glass等[18]的研究一致。楊雄等[19]的研究也表明，在磷充足時COD的去除效果較好，去除率可達86%以上，而在磷素缺乏時去除效果較差。

圖3 R1和R2中COD的去除情況Figure 3 The removal of COD in two reactors

2.3.2 磷素濃度差異對硝化性能的影響

兩個系統的氨氮和總氮去除效果如圖4a所示。由圖可知，平均進水氨氮濃度為580 mg·L-1，在整個運行過程中，R1的平均出水氨氮濃度為244.26mg·L-1，平均去除率為57.6%；R2的平均出水氨氮濃度為203.99 mg·L-1，平均去除率為64.62%。在進水磷素濃度較高的情況下，系統對氨氮的去除效果較好。穩定階段，R1的平均出水總氮濃度為367.93 mg·L-1，平均去除率為36.25%；R2的平均出水總氮濃度為336.82 mg·L-1，平均去除率為41.68%。由此可見，在進水磷素濃度較高的情況下系統對總氮的去除效果較好。兩個系統的氨氮和總氮的比降解速率如圖4c和圖4d所示。第1～10 d，系統的氨氮和總氮的比降解速率、亞硝酸鹽和硝酸鹽的積累量都很低。隨著運行時間的增加，顆粒污泥逐漸適應環境，兩個系統均在第70 d后達到穩定狀態，系統運行穩定階段（70～75 d），R1、R2的氨氮和總氮的比降解速率分別為（110.03±0.48）、（132.23±0.31）mg和（50.22± 0.84）、（66.99±0.62）mg TN·g-1VSS·c-1，亞硝酸鹽和硝酸鹽的比生成量分別為（72.24±1.52）、（78.76±0.26）mg和（17.48±0.83）、（19.10±0.44）mg，即R2中氨氮和總氮的比降解速率要高于R1，說明磷濃度會影響好氧顆粒污泥系統的生物脫氮活性。相反，磷素不足將影響微生物對氮的利用，微生物合成代謝活動受到顯著的影響，導致總氮的利用率下降，合成代謝活動減弱[20]。

圖4 R1和R2中各項氮素指標的特性表征Figure 4 The removal characteristic of all the nitrogen indices in two reactors

兩個系統的亞硝酸鹽和硝酸鹽的積累量如圖4b所示，第1～7 d，R1和R2中亞硝酸鹽的積累量分別為（33.09±6.23）mg·L-1和（35.41±4.93）mg·L-1，硝酸鹽的積累量分別為（2.49±2.25）mg·L-1和（2.01±1.51）mg·L-1；第7～45 d，R1和R2中亞硝酸鹽的積累量分別為（48.57±20.75）mg·L-1和（73.95±39.05）mg·L-1，硝酸鹽的積累量分別為（6.31±3.65）mg·L-1和（10.51± 8.72）mg·L-1；第45～70 d，R1和R2中亞硝酸鹽的積累量分別為（167.11±39.84）mg·L-1和（170.42±49.05）mg·L-1，硝酸鹽的積累量分別為（38.41±11.64）mg·L-1和（41.96±11.32）mg·L-1；反應器運行穩定階段為第70～75 d，R1和R2中亞硝酸鹽的積累量分別為（182.74±0.71）mg·L-1和（218.18±5.57）mg·L-1，硝酸鹽的積累量分別為（44.66±0.83）mg·L-1和（53.98± 1.48）mg·L-1。

由此可見，R1和R2中亞硝酸鹽和硝酸鹽的積累量都呈現上升的趨勢，即將氨氮氧化控制在亞硝化階段，不進行亞硝酸鹽至硝酸鹽的轉化，并且兩個系統中均出現亞硝酸鹽的積累量要明顯高于硝酸鹽的現象。這種現象說明兩個系統都出現短程硝化。本研究處理的畜禽養殖廢水平均進水氨氮濃度為550±50 mg·L-1，屬于高氨氮廢水。相關研究表明，高氨氮廢水短程硝化系統活性污泥中氨氧化菌（AOB）/亞硝酸鹽氧化菌（NOB）的比例較高，即高氨氮系統的短程硝化效率較高[21]。同時，通過對比圖4e和圖4f可知，在進水磷素濃度較高的環境中的亞硝酸鹽積累量要高于進水磷素缺乏的環境，即R2中亞硝酸鹽的積累量要高于R1，其原因可能是游離氨（FA）與磷素的共同作用。

游離氨濃度可按下式求得[22]：

式中：CFA為游離氨質量濃度，mg·L-1；Kb為氨的解離常數，Kb=10-9.24（20℃）；Kw為水的解離常數，Kw=0.69× 10-14（20℃）；Kw/Kb=e6344/（273+T）。

由之前的分析可知，進水氨氮濃度為550～600 mg·L-1，R1和R2系統的平均出水氨氮的濃度分別為244.26、203.99 mg·L-1。經計算，進水的游離氨為11.95～13.03 mg·L-1，R1和R2系統的出水游離氨的濃度分別為5.16～5.42mg·L-1和3.12～3.33mg·L-1。一般認為，游離氨對亞硝化細菌和硝化細菌的抑制質量濃度分別為10～150 mg·L-1和0.1～1.0 mg·L-1，游離氨質量濃度大于0.1 mg·L-1即可達到對硝化細菌的抑制而實現亞硝酸鹽的積累[23]。

2.4 磷素濃度差異對磷酸鹽處理效果的影響

圖5 R1和R2中磷酸鹽的比降解速率Figure 5 The removal of phosphate in two reactors

兩個系統磷酸鹽的進出水情況如圖5所示。R1的平均進水磷素濃度為5.57 mg·L-1，說明系統為缺磷狀態，R2的平均進水磷素濃度為53.41 mg·L-1，說明系統為磷素充足狀態。在R1系統中，平均出水磷酸鹽濃度為2.23 mg·L-1，平均去除率為23.34%；在R2系統中，平均出水磷酸鹽濃度為28.76 mg·L-1，平均去除率為53.86%。由此可見，在進水磷素充足的系統中磷酸鹽的去除效果較好。R1、R2的磷酸鹽比降解速率見圖4。運行穩定階段，R1和R2的磷酸鹽比降解速率分別為（1.41±0.17）mg和（2.67± 0.82）mg，同樣說明在磷充足情況下對磷酸鹽的去除效果要優于磷缺乏時。分析認為好氧顆粒污泥對磷素的去除主要包括兩種途徑：磷素作為微生物必需營養元素被利用；磷素可通過吸附作用去除。在磷素缺乏時，微生物降解占主導地位，系統中大部分磷素因微生物自身合成所需被利用；在磷素充足時，系統中微生物在利用磷素的同時還可以通過吸附作用去除磷素，即R2系統對磷酸鹽具有較好的去除效果。但是，在R2系統中出現階段性的比降解速率下降的現象，且磷酸鹽的變化幅度較大，可能是因為顆粒污泥本身對磷酸鹽吸附能力有限，在經過一段時間后達到飽和，系統會自動發生解吸作用[24]，磷缺乏的R1則不會發生這種現象。

3 結論

進水磷素的缺乏不會造成好氧顆粒污泥系統發生解體現象，并且對顆粒污泥活性影響不顯著，顆粒污泥可以保持較好的活性，系統可以保持長期穩定的運行。但是，磷缺乏會導致系統中大粒徑顆粒污泥所占的比例減小，顆粒污泥的沉降性能變差，微生物聚集穩定性降低。這說明磷素缺乏會對好氧污泥顆粒化系統的穩定性產生影響。相比較進水缺乏，在進水磷素充足的環境中好氧污泥顆粒化系統穩定性較強，并且在此條件下有利于污泥的生長，污泥的增長速率較快。同時，進水磷素充足會使顆粒污泥系統物化性質增強，并且有助于提高氨氮和有機質的去除效果。

從總體考慮，我們認為在處理養殖廢水過程中，為保證好氧顆粒污泥系統的穩定運行，進水中磷素含量應充足，化學除磷方法優化設定應考慮其出水磷素含量對后續生物法穩定性的作用影響，這樣才可保證在處理過程中集成工藝對有機質與氮素的處理效率及系統的穩定性。

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Effect of phosphorus deficiency stress on aerobic sludge granulation system

sequencing batch reactor;aerobic granular sludge;livestock;slurries;phosphorusand（132.23±0.31）mg

X713

A

1672-2043（2016）11-2202-08

10.11654/jaes.2016-0425

2016-03-29

國家自然科學基金項目（51308523）；福建省自然科學基金項目（2014J01214）；廈門科技計劃項目（3502Z20162001，3502Z20161157）

郭碩（1988—），男，黑龍江五常人，碩士研究生，研究方向為污水處理與回用工程。E-mail：327289022@qq.com

*通信作者：高大文E-mail：dawengao@gmail.com；劉超翔E-mail：cxliu@iue.ac.cn

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