金華北山洞穴滴水的水文水化學動態變化及意義*

龐 征， 王天陽， 李鳳全， 葉 瑋， 朱麗東

(浙江師范大學 地理與環境科學學院,浙江 金華 321004)

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金華北山洞穴滴水的水文水化學動態變化及意義*

龐 征， 王天陽， 李鳳全， 葉 瑋， 朱麗東

(浙江師范大學 地理與環境科學學院,浙江 金華 321004)

為揭示金華北山洞穴滴水的地球化學變化及環境指示意義，以金華北山溶洞群中的雙龍洞和二仙洞為研究對象，選取了5處滴水點，對其電導率,pH值及HCO-3,SO2-4,Cl-,Ca2+和Mg2+濃度從2014年1月—2015年4月進行了連續監測.結果顯示：1)洞穴滴水的地球化學性質受到洞穴頂板厚度、水的運移路徑和降水等因素的影響，常年性滴水點各離子平均濃度較季節性滴水點大；2)金華北山洞穴滴水地球化學性質與氣溫和降水密切相關，而pH值,SO2-4濃度與降水呈現一定的負相關關系，Ca2+和Mg2+濃度呈現出雨季低旱季高的特點，在雨季隨著降水量的增加而增大；3)雨季降水的稀釋作用影響滴水中Ca2+和Mg2+濃度的變化，旱季降水在巖溶裂隙中滯留時間影響Ca2+和Mg2+濃度，降水是影響Ca2+和Mg2+濃度的主要因素；4)ρ(Mg)/ρ(Ca)對降水有一定指示意義，但也受氣溫的影響，ρ(Mg)/ρ(Ca)能否作為環境變化的替代性指標需要進一步加強研究.

金華北山；理化性質；洞穴滴水；氣候指示

0 引 言

自Hendy等[1]首次提出并利用洞穴碳酸鹽及其氧同位素重建古氣候模型以來，碳酸鹽次生沉積物已成為研究古氣候、古環境變化模型的重要載體，并且取得了許多重要的研究成果.但是在利用洞穴碳酸鹽次生沉積物進行古氣候模型重建的過程中，發現洞穴次生沉積記錄與外界環境變化存在不一致現象.不同地區的氣候條件不一樣，洞穴環境也存在差異，甚至同一洞穴內部也存在差異，同一指標在不同地區有不同的指示意義.如：Huang等[2]通過模擬巖溶洞穴的環境條件，發現ρ(Mg) /ρ(Ca)值主要受外界氣溫影響；而王新中等[3]對北京石花洞的研究,發現洞穴次生沉積物ρ(Mg) /ρ(Ca)反映了外界干濕條件的變化.因此，在利用洞穴碳酸鹽次生沉積物進行古環境模型重建的過程中，需要用多種代用指標在現在環境下進行校正，套用一個模式來重建古環境模型可能會得到錯誤的結論.

學界對我國南方洞穴滴水研究已經取得了一些進展，特別是在巖溶地貌發育較好的西南地區.如周運超等[4-5]對貴州的涼風洞和犀牛洞洞穴滴水中各指標變化特征的研究表明，洞穴滴水中的各種物質主要來自于洞穴上方的土壤，而土壤性質和組成的不同也會使滴水中所含的各種離子種類與含量不同.周福莉等[6]對芙蓉洞的研究發現,洞穴頂板厚度會對洞穴水地球化學性質產生影響，洞穴水中ρ(Mg) /ρ(Ca)主要受Ca影響，對氣溫和降水都有指示意義.

圖1 北山洞穴地理位置圖

由于不同地區同一指標的環境指示意義有所差異，浙江省位于太平洋西岸，是氣候變化的敏感地區，是研究東亞季風的理想地區.目前在浙江省,利用海洋湖泊沉積物、紅土、古生物化石在古環境模型重建研究方面已取得了重要成就，但是在利用洞穴碳酸鹽次生沉積重建古環境、古氣候模型方面仍處于空白狀態.所以,在浙江省利用洞穴碳酸鹽次生沉積物重建古氣候、古環境模型很有必要.本文擬通過對金華北山洞穴滴水的地球化學變化開展深入研究，同時引入ICP-MS技術分析，通過與外界氣候變化作對比，揭示其與氣候、環境變化的響應關系，從而為該地區利用碳酸鹽次生化學沉積物進行古環境、古氣候模型的重建奠定基礎.

1 研究區概況

金華北山溶洞群(119°37'10″E，29°12'19″N)(見圖1)位于浙西中山丘陵和浙中丘陵盆地交接部的北山山地上，以棲霞組燧石灰巖夾粉砂巖、船山組厚層純灰巖和頁巖為物質基礎[7]，屬于龍門山脈.該地處于我國東南季風區，年均氣溫約17 ℃，1月平均氣溫為4.8 ℃，7月平均氣溫為29 ℃，多年平均降水量為1 414 mm[8]，多集中于6—7月初的梅雨期及8—9月的臺汛期.由于地處亞熱帶，該地區植物物種豐富，具典型的中亞熱帶植被景觀，土壤以典型網紋紅土為主.

目前金華北山溶洞群各洞穴都已被開發成為旅游景點，本文選取了金華北山溶洞群中的雙龍洞和二仙洞作為研究對象.雙龍洞內部較寬廣，由內外兩大廳及龍耳支洞組成，其洞口向內朝東95°，向外朝西275°，洞口高程375 m.外洞較寬敞，洞頂似穹窿，洞底較平坦，面積約1 200 m2.內外大廳相距5 m，由狹窄的地下河溝通，河長約15 m，寬約3 m.“仙人帳”處石筍石鐘乳發育較好.雙龍洞頂部頂板較厚，石灰巖純度較高，洞穴上方植被發育良好，為典型的亞熱帶常綠闊葉林，分布為粘性紅土，土壤覆蓋厚度較大，約為2～3 m.二仙洞洞口高程約395 m，由3個大廳和1個小廳組成，為長廊型溶洞，總面積約2 000 m2.二仙洞中發育的碳酸鹽次生沉積物較少，在“眾仙赴會”處和“水晶宮殿”處有大量的石筍和石鐘乳，并且處于不斷生長中，特別是“水晶宮殿”鐵門下方，在觀測期間有明顯的現代碳酸鹽次生沉積物生成.洞穴內部終年潮濕，氣溫較為恒定.二仙洞頂部由于長時間的采石，已經被挖平，頂板厚度較薄，主要以白云巖為主.頂部已被修建成平坦的停車場，部分地方已經被瀝青和水泥路面所覆蓋，基本沒有植被覆蓋，人類活動影響較大.

2 研究方法

2.1 采樣點的布設

根據洞穴滴水的性質和觀測原則，分別在雙龍洞和二仙洞共選取了受外界環境影響小的5個滴水點進行監測研究(其中S1和S2點位于雙龍洞，E1，E2和E3點位于二仙洞).

表1 采樣點概況

2.2 樣品采集

在滴水現場，用事先以純水洗干凈的1 000 ml燒杯放置于滴水點下方收集滴水，然后把水倒入用純水洗干凈的600 mL的聚乙烯瓶中，每瓶裝滿水不留空氣帶回實驗室內，當天用來滴定陰離子濃度.另用洗干凈的100 mL的聚乙烯瓶裝取樣品，并加入濃硝酸3滴，密封帶回實驗用來測定陽離子濃度.

3 結果與分析

3.1 監測結果

從2014年1月—2015年4月，每個月10號進行一次采樣，暴雨時期適當增加采樣次數.季節性滴水點在旱季基本沒有滴水，有所中斷.其中:S1點取樣16個;S2點取樣11個;E1點取樣16個;E2點取樣11個;E3點取樣13個.

監測項目包括: 電導率,pH值及HCO-3,SO42-4,Cl-,Ca2+和Mg2+濃度(電導率和pH值由于儀器原因從2014年5月開始監測).其中,pH值和電導率現場用pH計和電導率儀現場測定(具體參數見表2).雙指示劑法滴定HCO-3濃度，用硝酸銀溶液滴定Cl-濃度，用EDTA法滴定SO2-4濃度，每次均進行3組平行試驗，取其平均值(組內誤差超過0.1 mg/L則進行重新實驗).用德國的Perkin Elmer公司生產的Nex ION 350ICP-MS測定水樣中的Ca2+,Mg2+濃度，精確度達到0.001 mg/L，誤差≤2‰，采用國家有色金屬測試中心生產的標準溶液.本文把數據輸入Excle中，利用Origin軟件進行圖表繪制，各點地球化學指標值及變化特征見圖2、圖3.

表2 測量儀器簡介

3.2 相關性分析

3.2.1 pH值和電導率與降水的相關性分析

圖2 電導率、pH值變化與降水量關系圖

金華北山洞穴滴水pH值明顯呈現出雨季低旱季高的特點，隨著降水的增多而降低、減少而升高.pH值指示水中的H+離子含量，影響因素較多[9]，在洞穴滴水中主要取決于溶解的CO2含量[10]，還受到外界降水和氣溫變化的影響.周運超等[11]研究指出,洞穴滴水在旱季pH 值較高，而濕潤期偏低，原因在于降水對滴水pH值的稀釋作用，濕潤期降水量大，稀釋作用明顯，表現出較低的pH值，冬季則相反.氣候暖濕時，土壤中由于微生物活動的增加，CO2含量增多，地下水能夠離解更多的H2CO3，所攜帶的H+增加，因此,滴水中的pH值會降低[12].金華北山洞穴滴水各滴水點pH值呈現出一致的變化趨勢，并與降水變化呈負相關關系.2014年5—6月,由于降水增多,pH值明顯降低;2014年6—12月,隨著降水量的減少,pH值不斷升高，在2014年11月達到了峰值;2015年1—4月,隨著降水量的增多,pH值不斷降低(見圖2).金華地區具有雨熱同期的氣候特征，降水增多時氣溫也隨之升高，使洞穴上方土壤微生物活動和植物呼吸作用增強，產生的CO2較多，使滴水中溶解的CO2含量增大，pH值降低(HCO-3濃度變化特征可以看出洞穴滴水中CO2溶解量,見圖3)，并且夏季是雙龍風景區旅游旺季，大量的游客進入洞中,他們的呼吸也會產生CO2，這也可能會對洞穴滴水的pH值產生影響.

金華北山洞穴滴水電導率明顯呈現出雨季高、旱季低的特點，隨著降水的增多而增大、減少而降低.水溶液中電導率的大小主要受控于水中所含溶質鹽的多少，或者是分解為電解質的其他化學雜質的含量[13].對北山洞穴滴水電導率的觀測表明(見圖2)，各滴水點電導率有相似的變化趨勢.電導率變化總體趨勢是2014年6—12月隨著降水量的減少而降低，2015年1—5月隨著降水量的升高而增大.主要是因為雨季降水多，土壤中生物活動作用強，使水中溶解的離子濃度增大(見圖3)，使電導率增大.

3.2.2 離子濃度變化特征及與降水、氣溫的關系

為了研究金華北山洞穴滴水中離子濃度的變化特征、影響因素和對外界環境變化的響應，筆者對離子濃度值變化與外界氣溫、降水作了對比分析(見圖3).

圖3 洞穴滴水Ca2+,Mg2+,HCO-3 ,Cl-,SO2-4濃度與降水、氣溫變化關系圖

洞穴沉積物中的物質主要來源于巖溶水下滲過程中對洞穴上覆土壤及基巖的淋溶，對金華北山地區降水的研究發現,雨水中各離子濃度均低于洞穴滴水，而不同成分元素的特征取決于土壤及基巖中的元素特征，同時受元素遷移過程的控制[14]，雨水在基巖溶蝕過程中的滯留時間是巖溶水組成成分變化的重要影響因子.旱季水重力作用弱，在洞穴頂板中滯留時間長，雨水與洞穴頂板和上覆土壤作用時間長，金華北山洞穴水Ca2+,Mg2+濃度在旱季較高，而雨季降水多，對離子濃度有稀釋作用,這個過程可以從各采樣點的Ca2+,Mg2+濃度于2014年12月—2015年1月呈現出的從高到低的變化中反映出來.

金華北山洞穴5個滴水點Ca2+含量的變化趨勢基本相同(見圖3)，Ca2+含量在2014年1—6月隨降水量的增加而變化趨勢并不明顯，Ca2+濃度6月開始呈現出明顯升高的趨勢，8月達到了峰值.9月降水量減少，Ca2+濃度也有所降低，在2014年9—12月降水相對稀少、氣溫相對較低,各點Ca2+濃度相對較高.在2015年1—4月,隨著降水的增多,氣溫升高，各點Ca2+濃度呈小幅增長的趨勢.大量研究表明，隨著雨季來臨，降水增多,氣溫回升,土壤中生物活動作用增強，使滲入土壤中的雨水CO2濃度增大，水的溶蝕能力增強，北山洞穴滴水中Ca2+相應在2014年6—8月明顯地升高.Ca2+濃度與水在洞穴頂板上方滯留的時間長短有關，在降水較少的2014年9—12月，由于土壤中水含量小，水的重力作用減弱,下滲速度減緩，水在洞穴頂板滯留時間長，溶蝕作用時間也長，使北山洞穴滴水中Ca2+濃度在旱季明顯高于雨季.對比不同季節的HCO-3濃度，發現雨季高旱季低，這說明洞穴滴水的雨季溶蝕作用更強.但雨季Ca2+濃度低于旱季，Ca2+也受到降水的稀釋作用影響[15].

金華北山洞穴各滴水點Mg2+濃度變化趨勢基本一致.2014年1—8月和2015年1—4月,隨著降水量的增加、氣溫的升高，洞穴上方生物活動作用增強，水的溶蝕能力增強，使Mg2+濃度在2014年1—8月不斷升高，Mg2+含量在8月達到了峰值.但滴水中Mg2+含量不僅取決于上覆土壤和下伏基巖的組成和性質，還受巖溶水運移路徑、溶解基巖能力、水-巖反應時間的影響[3].雨季Mg2+濃度的增加主要受雨水對洞穴頂板和土壤碳酸鹽的淋溶作用增強，Mg2+濃度大小與巖溶水在含水層中的停留時間呈正相關[19]，干旱季洞穴滴水中Mg2+濃度較高主要由滯留時間長短決定[20].金華北山洞穴滴水中,Mg2+濃度在降水較少的2014年9—12月，由于外界大氣降水少，巖溶水的重力作用弱，水在洞穴上方運移時間長，水-土-巖相互作用時間長，使得Mg2+濃度相對于降水較多的2014年1—8月和2015年1—4月高.2015年1月由于降水增多，雨水的稀釋作用導致Mg2+濃度相對于2014年12月大幅度降低.

金華北山洞穴滴水HCO-3濃度值除了S1點外其他各點變化趨勢基本一致，濃度有明顯的雨季高旱季低的特點.HCO-3濃度取決于滴水的pH值，即來源于滴水中所含CO2的含量及碳酸鹽的溶解[16]，雨季降水多、氣溫高,洞穴上方生物作用強,使巖溶水中溶解的CO2濃度大，而旱季水在頂板中運移時間長，巖溶水在洞穴上方基巖管道運移過程中發生脫氣作用也會使溶解水中的CO2減少，同時旱季水-土-巖相互作用時間長,消耗水中的酸根離子.另外,雨季一般是二仙洞和雙龍洞旅游旺季，游客數量多，人類呼吸也會對HCO-3濃度產生影響.洞穴滴水HCO-3濃度對降水有指示意義.而金華北山洞穴各采樣點的Cl-濃度值和變化比較接近，與降水量和氣溫變化趨勢并不明顯，呈現出高低起伏的波動，Cl-濃度變化原因及影響因素有待進一步研究.

有研究認為[17],SO2-4來源于上覆土壤中石膏的溶解，對北山地區雨水的3次研究發現,雨水中所含的SO2-4平均只有0.5 mg/L，遠低于滴水中SO2-4濃度值，這說明北山洞穴滴水中的SO2-4可能主要來自洞穴上覆土壤和洞穴頂板.各點SO2-4濃度和變化特征趨于一致，2014年1—4月基本處于穩定狀態,變化幅度較小，5—6月有小幅的下降趨勢，6—11月總體上呈升高趨勢，11月之后呈波動趨勢，但總體上降水多的月,SO2-4濃度較降水少的月低.這可能是因為降水少的月份，水的重力作用弱，巖溶水在基巖中長時間的滯留增加了硫酸鹽礦物的溶解，從而使巖溶水中SO2-4濃度增大[18].而降水多的月份雖然巖溶水的侵蝕作用強，但雨水的稀釋作用也會對SO2-4產生影響，使SO2-4濃度雨季低于旱季.降水可能是影響SO2-4變化的主要因素，SO2-4變化與降水、氣溫之間的關系并不是很明顯，SO2-4濃度變化與外界氣候的響應關系有待進一步研究.

3.2.3ρ(Mg)/ρ(Ca)變化征及環境變化指示意義

對比圖4中金華北山洞穴的ρ(Mg)/ρ(Ca)變化與外界氣溫變化時發現：S1點的ρ(Mg)/ρ(Ca)在2014年1—6月隨著月均溫的升高而增大，在6—7月隨著月均溫的升高而不斷降低，8月也有所降低.但S2點的ρ(Mg)/ρ(Ca)在2014年的2—5月變化幅度較小，在5—7月隨著月均溫的升高不斷升高.到了9—12月,S1點的ρ(Mg)/ρ(Ca)隨著月均溫的降低而不斷升高.在2015年1—5月,隨著月均氣溫的逐漸升高，S1點的ρ(Mg)/ρ(Ca)總體上呈現出降低趨勢，而其他各點與氣溫變化并不一致.對比外界降水發現：6月降水增多，S1和E2點ρ(Mg)/ρ(Ca)都升高，而其他各點均降低；7月降水量減少，S1點ρ(Mg)/ρ(Ca)升高，而其他各點則降低；9—10月降水量明顯減少，各點的ρ(Mg)/ρ(Ca)均升高.雖然各點ρ(Mg)/ρ(Ca)變化與降水變化有所不同，但相對于氣溫，ρ(Mg)/ρ(Ca)對降水有更好的指示性.

ρ(Mg)/ρ(Ca)的變化取決于巖溶系統干濕條件的變化，干旱季節巖溶水在巖層中滯留時間較長，Ca2+在巖溶水還未到達洞頂之前就已經在運移通道中發生了前期沉淀作用，導致滴水中ρ(Mg)/ρ(Ca)增大[21].同時，根據白云石與方解石不相容的溶解性及溶解速率的不同[22-23]，在足夠長的水巖作用時間內，方解石先達到飽和，而白云石還繼續溶解，使洞穴水中Mg2+濃度升高，從而也使ρ(Mg)/ρ(Ca)增大[24].金華北山洞穴水ρ(Mg)/ρ(Ca)變化特征可以支持以上觀點(見圖4).2014年8—11月降水量逐漸減少,各點ρ(Mg)/ρ(Ca)隨之呈現不斷升高的趨勢.當由旱季進入雨季時,大氣降水增多會對陽離子濃度產生稀釋效應，同時氣溫也會對陽離子濃度產生影響.當氣溫升高時，巖溶水對Ca2+溶解速率高于Mg2+，使Ca2+的比重有所升高，5—7月除S2點外其他各點ρ(Mg)/ρ(Ca)均隨著降水量的增加和氣溫的升高呈降低趨勢.2014年11月—2015年1月,ρ(Mg)/ρ(Ca)有所下降，主要是因為2014年11月—2015年1月降水量增加,對陽離子濃度產生了“稀釋效應”.在2015年2—5月,降水的增多，使Mg2+快速淋溶，各點(除了E2點)ρ(Mg)/ρ(Ca)均呈現出升高趨勢.由此可以看出，金華北山溶洞群洞穴水ρ(Mg)/ρ(Ca)對降水有指示性，但也受氣溫的影響.

圖4 洞穴滴水ρ(Mg)/ρ(Ca)與降水量、氣溫變化關系圖

綜上所述，金華北山洞穴滴水ρ(Mg)/ρ(Ca)的變化相對較為復雜，各點之間的變化趨勢不大相同.但通過對不同采樣點洞穴水ρ(Mg)/ρ(Ca)變化與外界降水的對比，洞穴水ρ(Mg)/ρ(Ca)對降水具有一定的指示意義，同時受控于水-土-巖相互作用.ρ(Mg)/ρ(Ca)能否作為環境變化的替代性指標需要繼續對其進行長期深入的研究.

4 結 論

通過對金華北山洞穴滴水一個水文年的研究得出以下幾個結論：

1)金華北山洞穴滴水的pH值和電導率有明顯的季節變化特征，pH值呈現出隨著降水量的增加而降低，雨季低而旱季高；而電導率與降水量呈正相關，降水多時電導率高，降水少時電導率低.

2)離子濃度有明顯的季節變化特征，HCO-3濃度與降水呈現正相關相關，Cl-濃度的季節變化特征不是很明顯，而SO2-4濃度與降水量呈負相關，Ca2+和Mg2+濃度受降水作用影響較大，隨著降水量的增加而增大，但是旱季較雨季高.降水是影響各離子濃度變化的主要因素，Ca2+和Mg2+濃度對降水有很好的指示意義.

3)ρ(Mg)/ρ(Ca)變化主要是由外界降水引起的，但也受氣溫的影響；但ρ(Mg)/ρ(Ca)變化影響因素較為復雜，能否作為環境變化的替代性指標，有待進一步的研究.

4)由于洞穴滴水對外界環境變化響應的復雜性、監測時間較短及洞穴相關資料較少，研究結果存在偶然性和不確定性.今后還要繼續加強對金華北山洞穴滴水地球化學性質的研究，加大對洞穴相關數據的獲取，增加研究指標，從更深層次上準確揭示各指標的環境變化指示意義.

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(責任編輯 杜利民)

The change of hydrological and water chemistry of drip water in Jinhua North Mountain caves and its implications

PANG Zheng, WANG Tianyang, LI Fengquan, YE Wei, ZHU Lidong

(CollegeofGeographyandEnvironmentalSciences,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,China)

In order to know the drip water geochemistry changes and its environmental implications, it was selected Shuanglong Cave and Erxian Cave as the study, subjects five locaions drip of water were selected, and electrical conductivity, pH, HCO-3, SO2-4, Cl-, Ca2+and Mg2+concentration were monitored from January 2014-April 2015, the results showed that: 1)The geochemical nature of drip affected cave roof thickness, water migration path and precipitation, the average concentration of each ion showed that perennial drip point was higher than the seasonal water point; 2)Geochemistry of drip water closely related to temperature and precipitation, HCO-3tration and conductivity positively correlated with precipitation, but pH, SO2-4, Ca2+and Mg2+concentrations showed some negative correlation with precipitation; 3)The concentrations of Ca2+and Mg2+affected by dilution of precipitation, in dry season precipitation residence time in the karst fissures Ca2+and Mg2+concentrations affected by residence time in the karst fissures of precipitation, precipitation was the main factor affecting of Ca2+and Mg2+concentration; 4)ρ(Mg)/ρ(Ca) ratio of cave water implicated the outside wet or dry, but also effected by temperature, the ratio ofρ(Mg)/ρ(Ca) could be taken as the indicators of environmental change need further strengthen research.

Jinhua North Mountain; physical and chemical properties; cave drip; climate implications

10.16218/j.issn.1001-5051.2016.04.015

2015-12-16；

2016-04-26

國家自然科學基金資助項目(41071002;41371206)；浙江省自然科學基金資助項目(LY16D010001)

龐 征(1990- )，男，河南南陽人，碩士研究生.研究方向：環境演變.

王天陽.E-mail：lygl59@zjnu.cn

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1001-5051(2016)04-0449-08