增強型地熱系統(EGS)土酸化學刺激劑對熱儲層的改造

那金，許天福，吳永東，馮波，鮑新華

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增強型地熱系統(EGS)土酸化學刺激劑對熱儲層的改造

那金，許天福，吳永東，馮波，鮑新華

(吉林大學環境與資源學院，地下水資源與環境教育部重點實驗室，吉林長春，130021)

以我國潛在EGS工程靶區熱儲層?松遼盆地營城組凝灰巖為目標層，通過化學刺激劑巖心流動儀模擬高溫環境下土酸注入熱儲層過程中的化學刺激劑?熱儲層相互作用。通過TOUGHREACT軟件建立反應性溶質運移模型，模擬上述實驗的化學反應過程。研究結果表明：加入顆粒穩定劑的低濃度土酸對熱儲層具有良好的化學刺激效果，巖心裂隙滲透率增加6.7倍。巖體滲透率的增加主要源自于鈉長石、鉀長石的溶解，石英的溶蝕作用不明顯，礦物表面出現次生礦物，即無定型二氧化硅的沉淀。

增強地熱系統；化學刺激劑；土酸；室內實驗；數值模擬

增強型地熱系統(enhanced geothermal system, EGS)是從地下深部低滲透性干熱巖體通過人工壓裂技術后，經濟地采出相當數量地熱能的人工地熱系 統[1]。在EGS工程中，經常會遇到生產井/注入井與人工地熱儲層裂隙網絡的水力聯系較差，無法滿足EGS的產能需求。為了拓展裂隙網絡，增大裂隙滲透性，通常利用EGS化學刺激，即以低于地層破裂壓力的注入壓力向井附近熱儲層裂隙注入化學刺激液，依靠其化學溶蝕作用使組成巖石的礦物溶解來增加地層的滲透性[2?4]。土酸是目前EGS工程采用的主要化學刺激劑，其化學組分為氫氟酸(HF)和鹽酸(HCl)。HF是目前用于溶解砂巖地層中含硅物質最有效的普通礦物酸；而工作液中的HCl一般只溶解熱儲層中的碳酸鹽礦物，并起維持低pH的作用。土酸對地層大多數礦物都有具一定的溶蝕性，并且其價格低廉可以大規模推廣，是法國Soultz、墨西哥Cerro Prieto和Los Azufres等典型EGS地熱場熱儲層的主要化學刺激劑[5?6]。我國對EGS的研究工作剛剛起步，對熱儲層化學刺激工藝研究較少。土酸解堵增產技術在我國石油領域廣泛應用，但是主要針對90 ℃以下砂巖儲層，該技術在我國EGS高溫火山巖裂縫系統的應用效果尚不明確。本文作者以松遼盆地徐家圍子斷陷營城組火成巖為研究目的層，在熱儲層溫度下(150 ℃)通過化學刺激劑巖心流動儀開展土酸注入過程中的化學刺激劑?熱儲層巖體相互作用實驗，評價土酸的化學刺激效果，并研究土酸注入后熱儲層礦物成分、反應液化學成分的變化規律，探討土酸注入過程中的酸?巖反應機理。通過TOUGHREACT軟件模擬上述實驗的化學反應過程，同時用實驗數據校正熱儲層酸?巖反應的動力學參數，為EGS化學刺激工藝場地研究提供技術支持。

1 地質概況

松遼盆地位于中國東北部(圖1)，中央凹陷區深層火山巖廣泛發育，主要為上侏羅—下白堊統巖層，自下而上分為火石嶺組、沙河子組、營城組等，其上不整合覆蓋登婁庫組[7?8]。深部埋藏的火山巖具有較高的地層溫度，有利于EGS工程進行地熱開發。營城組凝灰巖是松遼盆地重要的天然氣火山巖儲層，地質資料分析表明[7?8]在中央凹陷區埋深約3 400 m處，地熱增溫梯度約為4.4 ℃/100 m(圖1)，以此估算地層溫度可達到150 ℃，具有一定的地熱開發價值。營城組凝灰巖天然裂隙發育，適用于EGS工程的水力壓裂技術，是松遼盆地的EGS潛在目標熱儲層。

圖1 松遼盆地松遼盆地地溫梯度分布

2 室內實驗

2.1 實驗裝置

本次實驗所用化學刺激巖心流動儀主要由恒壓恒流泵、鼓風烘箱、中間容器、巖心夾持器，手壓泵、冷凝器組成(圖2)。該儀器有恒壓和恒流2種注水模式，其中恒壓注水時壓力可達40 MPa，恒速注水時流速可達40 mL/min，中間容器最大容積1 L，巖心直徑為25 mm，圍壓最大為40 MPa，工作溫度可達到160 ℃。

圖2 巖心流動儀結構示意圖

2.2 實驗材料

本次研究采用的凝灰巖樣品取自長春地區營城組凝灰巖露頭，X線衍射分析結果表明其主要礦物成分(質量分數)為60%石英、20%堿性長石和20%斜長石。鉆取圓柱形凝灰巖巖心，并對其實施劈裂制造人工裂隙(圖3)。考慮到常規濃度土酸在HF濃度為3%，酸性過強在高溫環境下容易對巖心骨架進行破壞，導致對熱儲層造成二次傷害，本實驗中選用HF濃度降低至0.5% 的低濃度土酸作為化學刺激劑。

(a) 巖心側面；(b) 巖心端面

2.3 實驗過程

將壓裂后的巖心放置進巖心夾持器，模擬熱儲層實際溫度將烘箱加熱至150 ℃。保持恒速注水待注入壓力基本穩定后停止注水，通過旋動閥門進行注酸，在5 mL/min下持續注酸2.0 h。停止注酸后開始注入清水后置液，待進口壓力穩定后實驗結束。為了減小土酸對儲層中產生不利影響，在方案1中向土酸和后置液加入了1%的顆粒穩定劑。在方案2中，不向土酸和后置液加入顆粒穩定劑，作為對照實驗。整個實驗過程中對累計反應時間、進口端壓力、出口端壓力、液體流出量進行實時監測。根據達西定律和平板模型的單裂隙水流立方定律，經過推導可以得出巖心裂隙滲透率計算公式：

(1)

式中：為巖心裂隙滲透率；為裂縫寬度；為液體通過巖心的流量；為液體黏度；為巖心直徑；為巖心長度；為巖心兩端壓差；為巖心橫截面積。

在注酸實驗開始后的0.25，0.50，1.0，1.5和2.0 h收集殘酸，用3300DV 型等離子體光譜發射儀(ICP?AES)測定K+，Na+，Si和Al的濃度。該儀器的測試相對誤差小于3%。實驗過后對巖樣進行掃描電鏡分析。

2.4 實驗結果與討論

2.4.1 巖心滲透率的變化

土酸巖心流動實驗裂隙滲透率隨時間的變化見圖4。從圖4(a)可見：方案1注水階段維持0.50 h，后期巖心裂隙滲透率維持在1.36 μm2；化學刺激注入后，隨著土酸對巖體礦物化學溶蝕過程的進行，巖心裂隙滲透率快速增加，至注酸后20 min，巖心裂隙滲透率可達到10.3 μm2，為初始滲透率的7.6倍；注酸階段中后期，巖心裂隙滲透率隨著酸?巖反應的進行而降低，其主要原因包括：1) 酸?巖反應對巖石骨架進行破壞導致顆粒脫落，并發生運移，堵塞了裂隙通道。2) 化學刺激過程中反應物發生沉淀作用，造成巖心滲透率下降。注入后置液后，一部分顆粒和沉淀物隨注入流體流出，巖心裂隙滲透率有所回升穩定在7.9 μm2，為初始滲透率的5.6倍。從圖4(b)可見：方案2注酸階段滲透率的增加程度明顯比方案1的少，并且在注后置液階段裂隙滲透率降低明顯。這可能是因為方案2所注入流體并未加入顆粒穩定劑，化學刺激過程中加劇巖體顆粒脫落并堵塞流動通道，降低巖心的滲透率。實驗結果表明在化學刺激過程中，加入顆粒穩定劑后HF質量分數降低至0.5%的土酸配方會明顯增加熱儲層裂隙通道的滲透率，化學刺激效果優異。

(a)方案1加入顆粒穩定劑；(b)方案2不加入顆粒穩定劑

2.4.2 殘酸離子的變化

為了探索化學刺激中酸?巖反應進程，并鑒于實驗巖心的主要礦物為鉀長石(KAlSi3O8)、鈉長石(NaAlSi3O8)和石英(SiO2)，本次研究對方案1殘酸中K，Na，Al和Si離子濃度的變化規律進行分析。如圖5(a)所示，土酸注入0.25 h后殘酸中Na+和K+濃度快速升高，反映了鈉長石和鉀長石的強烈溶蝕過程。隨后Na+和K+濃度有所降低，這是因為隨著溶蝕作用的進行2種礦物濃度降低，比表面積隨之降低，導致溶解速率的下降。殘酸中Si和Al濃度變化趨勢同Na+和K+的一致，先快速上升再有所下降，然而殘酸中Si濃度的下降幅度明顯比Na+，K+和Al濃度的大。這可能是土酸注入后巖體礦物的溶解先導致酸液Si的富集，然而隨著HF的消耗殘酸對礦物的溶蝕能力減弱，一部分Si元素發生沉淀作用從溶液中析出。在掃描電鏡的實驗中也能證明含Si沉淀物的析出。

(a)殘酸Na+和K+濃度變化；(b)殘酸Al和Si濃度變化

2.4.3 微觀分析

為了考查化學刺激后巖石礦物的變化特征，利用SEM 技術對化學刺激后的巖心進行觀測，發現鉀長石和鈉長石溶蝕劇烈，表面呈破碎狀(圖6(a)和圖6(b))，石英沿解離發生溶蝕作用，溶蝕強度明顯比鉀長石和鈉長石的小(圖6(c))。巖石表面出現無晶型次生礦物(圖6(d))，能譜分析其主要元素為Si和O，經分析為酸?巖反應沉淀物?無定型二氧化硅。

(a)鈉長石劇烈離溶蝕溶解；(b)鉀長石劇烈溶蝕；(c)石英溶蝕；(d)無定型二氧化硅沉淀

本次研究使用的土酸化學刺激劑配方由HF和HCl構成。HF是目前用于溶解地層中含硅質礦物(石英、長石和黏土) 最有效的普通礦物酸；而工作液中的HCl一般只溶解碳酸鹽膠結物(方解石、白云石、菱鐵礦)，在土酸和含硅礦物化學反應中，具有維持低pH的作用。HF溶解鉀長石、鈉長石和石英的主要作用型體是其中未電離的HF分子，而不是電離的F?和HF2?[9]；其表面主要作用是未電離的HF分子與礦物晶格鍵之間的親合化學吸附，而不是簡單的取代和氫鍵的形成。HF對鉀長石、鈉長石和石英的溶蝕作用如下：

NaAlSi3O8+22HF→ NaF+AlF3+3H2SiF6+8H2O2

KAlSi3O8+22HF→ KF+AlF3+ 3H2SiF6+8H2O

4HF+SiO2→ SiF4+2H2O; SiF4+2HF→H2SiF6

同時土酸中的H+可破壞硅鋁酸鹽晶格和陽離子(Na和K)的共價鍵，導致鉀長石、鈉長石的溶解[10]。H+對鉀長石、鈉長石的溶蝕作用如下：

NaAlSi3O8+9H2O+2H+→

2Na++Al2Si2O5(OH)4+4H4SiO4

2KAlSi3O8+9H2O+2H+→2K++Al2Si2O5(OH)4+4H4SiO4

3 數值模擬

通過建立反應性溶質運移模型，模擬方案1化學刺激劑(土酸)巖心流動實驗的化學反應過程，并將計算結果和實驗結果進行對比，探討酸?巖反應機理，校正模型的反應動力學參數，進一步為場地EGS化學刺激工藝研究奠定基礎。

3.1 模擬工具

本次研究采用的模擬軟件為美國勞倫斯伯克利國家重點實驗室開發的多相流多組分軟件TOUGHREACT[11]。目前該軟件使用的數據庫是EQ3/6，適用于不同溫度(0~300 ℃)、壓力(0.1 MPa至幾十MPa之間)、水飽和度、離子強度(最高可達到6 mol/kg)、pH和氧化還原電位(h)等水文地質和地球化學條件下的熱—物理—化學過程；還可用于一維、二維或三維非均質多孔介質中的相關數值模擬研究。

3.2 概念模型

本次研究建立反應性溶質運移模型，模擬室內實驗方案1的酸?巖反應過程。考慮到巖心的對稱性，僅選取巖心的1/2區域進行研究。為了便于化學刺激劑巖心流動實驗的模擬與分析，本次研究采用面積等效法將圓柱巖心轉化為長方體幾何模型進行數值計算。長度為4 cm實驗巖心的數值模型被剖分成20個計算網格，每個網格的長度為2 mm(圖7)。參照壓裂后巖心的實際情況，模型的縱向由裂隙通道和基質構成，裂隙寬度為2 μm。考慮到實驗中，巖心被膠套包裹，酸液只能在巖心中徑向流動，所以，模型的上下邊界被設定為隔水邊界。

圖7 實驗模型示意圖

3.3 巖心參數

參考實際情況，設定室內實驗溫度為150 ℃。初始時巖心為均質、各向同性。模型中基質孔隙度被設定為0.1，滲透率為8.7×10?17 m2。根據2.4節的實驗結果，裂隙滲透率設定為1.36×10?12 m2。考慮到本模型僅選取巖心的1/2區域進行研究，注入流量設置為2.5 mL/min。化學刺激時間與室內實驗時間一致，設為2.0 h。

3.4 地球化學參數

模型中礦物組成見表1，原生礦物為XRD所檢測的凝灰巖礦物。凝灰巖的堿性長石主要為鉀長石，故將模型中堿性長石設置為鉀長石。斜長石由鈉長石和鈣長石構成，區域地質資料表明營城組凝灰巖鈣長石無法穩定存在，含量極少[12]，將斜長石設置為鈉長石。由于在利用 SEM 技術對化學刺激后的巖心進行觀測過程中，發現無定型二氧化硅的沉淀作用，所以，本文將無定型二氧化硅設定為模型的次生礦物。上述礦物的熱力學數據參照數據庫EQ3/6進行設置[11]。

表1 原生礦物初始質量分數及可能產生的次生礦物

鉀長石和鈉長石在土酸中的溶解能力與HF和H+濃度相關，本文參照前人在酸?巖反應領域的研究成果[11, 13?16]，建立長石?土酸反應速率動力學公式：

(3)

式中：為溶解速率，mol/(m2?s)；m為反應比表面積，cm2/g；m為與溫度有關的速率常數，mol/(m2·s)；a為活化能，kJ/mol；25為在25 ℃時的速率常數；為氣體常數，8.31 J/(mol·K)；為熱力學溫度，K；為反應活度；為每摩爾礦物質與水反應的平衡常數；為對應的離子活度積；和為由實驗所確定的2個常數，一般等于1；為冪項常數。

石英在土酸中的溶解能力與HF濃度相關，本文參照前人在酸?巖反應領域的研究成果[13?14]，建立石英?土酸反應速率動力學公式：

(5)

根據XU等[17]的研究成果，模型次生礦物無定型二氧化硅沉淀作用的反應速率動力學公式如下：

模型使用的反應動力學公式相關參數參考文獻[13?19]，并參考前人研究成果根據水相化學組分濃度對影響礦物反應速率的相關參數進行了適當調整。反應動力學參數的各項參數見表2。

3.5 模擬結果與討論

3.5.1 水化學成分分析

殘酸化學成分實驗值與模擬值對比見圖8。從圖8可見：反應液的Si，Na+，Al3+和K+濃度計算值與實測值變化趨勢相似，擬合較好；土酸注入后，隨著鉀長石、鈉長石發生溶蝕作用，Si，Na+，Al和K+濃度隨著反應的進行快速增大，在10 min左右達到峰值；巖心中鉀長石、鈉長石隨著酸?巖反應的進行而消耗，模型酸液中的Si，Na+，Al和K+濃度在10 min至2.0 h時間內有所下降；盡管溶液中的Si和Al都來源于長石的溶解，但是與實驗結果一致，模型中10 min至2.0 h殘酸中Si濃度的下降速率明顯比Al的快。這是因為在2.0 h時的酸?巖反應中，溶液中達到足夠高含量的Si，產生了新礦物沉淀，導致模型殘酸中的Si含量在酸?巖反應中后期明顯下降。

基于TOUGHREACT的數值模擬技術可定量評價礦物的溶解沉淀和水溶液中離子的濃度變化，為現場工程的實施提供計算機模擬和設計工具。Si，Al3+和K+濃度的計算值和實測值擬合較好，但是Na+濃度的計算值和實測值差異較明顯，其原因分析如下：1) 軟件所設置的酸?巖反應熱、動力學模型及相關參數主要參考單一標準礦物的測量數據，與實驗巖樣的多礦物系統參數有所差異；2) 由于礦物檢測技術的限制，除鈉長石外XRD和SEM技術并沒檢測到其他含鈉礦物(比如巖鹽)。

表2 化學反應動力學參數

(a) Si和Na濃度；(b) Al和K濃度

3.5.2 礦物組分分析

土酸注入巖心后影響了母巖礦物質的溶解度，礦物的體積分數相應發生變化。巖心的鉀長石、鈉長石發生溶蝕作用，在注入點處最為強烈(圖9)。由于沿著化學刺激方向可溶性礦物和土酸發生反應消耗HF，注入酸酸性減弱，導致鉀長石、鈉長石的溶解體積分數降低。但是由于本次實驗的使用巖心較短(4 cm)，并且土酸注入速率較大，化學刺激劑具有充足的穿透距離，注入點和流出點處鉀長石、鈉長石溶解體積分數相差較小。與LIU等[14, 18]的酸?巖反應模擬結果和實驗結果一致，模型中石英發生微弱溶蝕，其體積分數變化小于1×10?6，與主要溶蝕礦物鉀長石和鈉長石相比可以忽略。模型中次生礦物無定型二氧化硅沉淀現象明顯(圖9)。

1—無定形二氧化硅；2—石英；3—鉀長石；4—鈉長石。

4 結論

1) 加入顆粒穩定劑的低濃度土酸可顯著提高熱儲層巖體人工裂隙的滲透率，具有良好的化學刺激 效果。

2) 土酸化學刺激劑巖心流動實驗后，巖心中的鉀長石、鈉長石和石英發生溶蝕作用。實驗后巖心礦物表面出現酸?巖反應次生礦物，即無定型二氧化硅的沉淀，對化學刺激效果造成負面影響。

3) 基于TOUGHREACT的數值模擬技術可為現場工程的實施提供計算機模擬和設計工具。本次研究采用的石英、長石?土酸反應速率動力學公式能較好地反映酸?巖一次反應的礦物溶蝕過程，可為EGS化學刺激工程場地研究提供依據。

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(編輯 楊幼平)

Effectiveness of using mud acid as stimulation agent for enhanced geothermal systems (EGS) reservoir

NA Jin, XU Tianfu, WU Yongdong, FENG Bo, BAO Xinhua

(Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment, Ministry of Education,College of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130021, China)

Experiments were conducted in a high-temperature core flow instrument to evaluate HF–rock (aquifer plus aquitard) reactions that may impact the reservoir of the EGS in the Songliao Basin, China. The chemical reactions in the experiments were simulated through reactive transport modeling by using TOUGHREACT and the information currently available for the solution chemical composition. The results show that the permeability of core fracture increases by 6.7 times at the end of experiments, indicating the good chemical stimulation effect of mud acid with particle stabilizer. Increases of permeability of core are mainly caused by K-feldspar and albite dissolution while the dissolution of quartz is weakened. Amounts of secondary amorphous silica are generated.

enhanced geothermal systems;stimulation agent;mud acid; laboratory experiments; numerical simulation

10.11817/j.issn.1672-7207.2017.01.033

P641

A

1672?7207(2017)01?0247?08

2016?01?24；

2016?03?26

國家高技術研究發展計劃(863計劃)項目(2012AA052801)；國家自然科學基金資助項目(41272254，41402205) (Project(2012AA052801) supported by the National High Technology Research and Development Program (863 Program) of China; Projects(41272254, 41402205) supported by the National Natural Science Foundation of China)

馮波，博士，講師，從事干熱巖熱儲層改造研究；E-mail: fengbo82@126.com