藺春發,韓雨薔,袁 丁,果春煥,常云鵬,姜風春
(哈爾濱工程大學材料科學與化學工程學院,超輕材料與表面技術教育部重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 150001)
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連續SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料的制備和界面行為
藺春發,韓雨薔,袁 丁,果春煥,常云鵬,姜風春
(哈爾濱工程大學材料科學與化學工程學院,超輕材料與表面技術教育部重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 150001)

姜風春
簡要敘述了幾種主要的Ti-Al系金屬間化合物Ti3Al、TiAl和Al3Ti的發展狀況、性能優缺點以及應用。綜述了幾種增韌金屬間化合物的纖維,對比其他纖維的性能發現連續的SiC纖維具有良好的應用前景。概括了兩種連續SiC纖維的不同制備方法,即先驅體轉化法和物理氣相沉積法,兩種不同方法分別得到了束絲SiC纖維和單絲SiC(W或C芯)纖維,并對兩種纖維的性能進行了概括。對連續SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料的制備方法進行了分析,綜述了SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料制備過程中纖維與基體的界面反應以及界面性能的改善方法;提出了連續SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料發展的方向。
連續SiC纖維;鈦鋁金屬間化合物;復合材料;界面反應;界面改性
航空、航天技術的不斷發展提高了對結構材料輕質、高強特性的需求,例如發動機功率的不斷提高要求高溫環境下的結構材料性能越來越高,研發可以在高溫下保持良好性能的結構材料成為關鍵問題[1-3]。近些年來,可以替代發動機上鎳基高溫合金并可以實現減重達70%,大大提高推重比的Ti基復合材料成為新一代結構材料,Ti基復合材料的性能能夠滿足600~700 ℃以下發動機部件的要求,然而對于更高的使用溫度,由于界面反應加劇和基體性能大幅度下降等問題限制了傳統Ti基復合材料的推廣應用[4]。在研究更合適的基體材料過程中,人們發現Ti-Al金屬間化合物基復合材料比Ti基復合材料有著更優越的高溫性能[5-9],使用溫度高達750~900 ℃,與Ni基高溫合金相近,同時密度遠低于Ni基高溫合金。因此,低密度、良好的高溫強度、良好的耐蝕耐磨等優點使Ti-Al金屬間化合物合金成為首選的高推重比航空航天用發動機高溫結構部件(壓氣機盤、葉片等)材料[10-16,17-21]。
Ti-Al二元系中主要存在3種金屬間化合物:Ti3Al、TiAl和Al3Ti。Ti-Al金屬間化合物綜合性能優異,同時也存在一些缺陷[17,18]。Ti3Al具有較高的比熔點、抗氧化性、耐腐蝕。但室溫脆性較大、難以加工,而且高溫下強度損失嚴重,目前主要是通過合金化方法改善其性能。如通過添加Nb元素由二元Ti3Al化合物發展而成的Ti2AlNb、Ti-14Al-21Nb等合金提高了其延性、斷裂韌性等室溫“可用性”以及抗蠕變性能等高溫性能,其中采用最佳工藝制備的Ti-14Al-21Nb具有較高室溫韌性水平,延伸率達到26%,Ti2AlNb在700 ℃以內都能保持比較高的比強度。Al3Ti的密度最低、比強度最高、高溫抗氧化性能最好,但其室溫的脆性問題難以解決,目前關于Al3Ti主要開展兩方面的研究:一方面Al3Ti顆粒是一種比較有效的顆粒增強體,可以用做復合材料的增強相;另一種是現階段受到廣泛關注的具有優異性能的Ti-Al3Ti層狀復合材料[22-29]。TiAl具有低密度、良好的比強度、比模量、抗蠕變、抗氧化性能,并可以通過合金化的方法使室溫塑性得以改善[30 - 32]。TiAl基復合材料的研究成為現今航空航天用輕質高溫基體材料主要方向之一[12,33,34],甚至在汽車工業中也有較好應用前景。
為了進一步提高金屬間化合物合金的高溫性能,纖維增強的增強方法受到廣泛關注,其中纖維增強復合材料具有優異的縱向性能,是提高Ti-Al金屬間化合物強度、剛度,增加韌性的有效方法[35]。目前用于增強金屬間化合物的幾種纖維主要包括SiC(分為單絲有芯和束絲無芯型)、Al2O3、C、B等陶瓷纖維和W、Mo、TiB2等金屬纖維。在這些增強纖維中,難熔金屬(W, Mo)[36]等具有較高的密度;單晶Al2O3纖維[37]和TiB2(或TiC)纖維的熱膨脹系數與Ti-Al金屬間化合物基體較為接近,很有應用前景,但二者目前尚處于研發階段。SiC纖維性能優異,尤其是C芯的SiC纖維,是現階段研究較成熟的Ti-Al金屬間化合物較為理想的增強體材料;采用先驅體轉化法制備的束絲SiC細纖維,如Nicalon纖維,一般不適合于鈦鋁基復合材料的制備,但也有一些工作對其進行了研究。SiC纖維增強的Ti-Al金屬間化合物基復合材料比單一的金屬間化合物具有更好的機械性能,如強度、剛度、蠕變抗性和斷裂韌性,再結合密度低特性,能滿足航空、航天發動機高溫結構件的性能要求,是應用前景非常廣泛的輕質高溫結構材料[12,17,38-41]。
本文主要對連續SiC纖維及連續SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料的制備方法進行了歸納總結,并探討了SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料制備過程中纖維與基體界面的反應和界面性能的改善方法。
SiC纖維具有低密度、高比模量、高比強度、高硬度、高熱穩定性以及良好的抗氧化能力和抗蠕變能力等諸多優點[42]。表1[43]給出了幾種主要的SiC纖維及性能,可以看出SiC纖維具有較高的抗拉強度和抗拉模量。SiC纖維具有很強的抗高溫氧化性,在1000 ℃以下,SiC纖維的力學性能無明顯變化,與液相鋁接觸強度沒有降低[44]。目前,國內已經開展了SiC纖維增強Ti、Al、Cu、Mg及TiAl、NiAl等[40,45-48]金屬基復合材料的制備,且取得了良好的力學性能。

表1 SiC纖維的種類及主要性能[43]
SiC纖維在增強Ti2AlNb金屬間化合物的應用上也受到廣泛關注,元素Nb的存在使得Ti2AlNb比Ti3Al原子結合力強[49],具有優異的高溫強度,同時具有良好的室溫塑性,也是航空發動機的新材料之一[50]。
但仍存在一些問題:Ti-Al金屬間化合物的熱膨脹系數與SiC纖維差別可以通過中間涂層的方法來改善,從而有效消除殘余應力,在一定程度上避免了裂紋的形成[51-53];有研究表明[54],SiC/γ-TiAl復合材料在900 ℃進行了200 h熱循環實驗中,表現出的抗氧化性能低于γ-TiAl復合材料,主要原因是由于纖維基體界面容易受到氧化,因此,可以通過改善纖維與基體界面來提高其抗氧化性;Joshua Pelleg等[55]在實驗發現界面反應程度不適宜甚至有可能造成復合材料的力學性能低于單一的金屬間化合物,因此界面反應仍是一個不可忽視的問題。
目前SiC纖維的制備方法有:化學氣相沉積法(CVD法)、先驅體轉化法、活性炭纖維轉化法、擠壓法等[44,56]。但最常用的制備方法是化學氣相沉積法和先驅體轉化法,并按照這兩種制備工藝將碳化硅纖維分為兩類:
(1)CVD法[57]是在連續的碳芯絲(直徑33 μm)或鎢芯絲(直徑12.6 μm)上沉積碳化硅形成的直徑為95~140 μm的單絲碳化硅纖維。
CVD法制備的碳化硅纖維是一種復合纖維。其制法是在管式反應器中采用汞電極直接用直流電或射頻加熱,將鎢絲或碳絲載體加熱到1300 ℃左右,通入氫氣和氯硅烷氣體混合物,在灼熱的芯絲表面反應生成碳化硅并沉積在芯絲表面。其結構大致分為4層,內纖維中心向外依次是芯絲、富碳的碳化硅層、碳化硅層和外表面富碳涂層。美國TSM(Textron Special Materials Company)公司采用CVD法生產的SCS系列碳芯SiC纖維,是目前性能最優異的一種,其牌號有SCS-2,SCS-6,SCS-8等,其中的SCS-6應用較多。但由于美國對我國技術封鎖,只能購買到少量SCS-6 SiC連續纖維用于科學研究。我國目前有中國航空工業集團公司北京航空材料研究院可以批量生產鎢芯SiC纖維。
(2)另一種是采用先驅體轉化法制得的直徑為10~15 μm的細纖維,一般商品為由500根纖維組成的絲束。
先驅體轉化法[58](即有機硅聚合物的溶融紡絲裂解轉化法)制備碳化硅纖維的過程是將聚二甲基硅烷轉化成可紡性的聚碳硅烷,經熔融紡絲或溶液紡絲制備成先驅絲,用電子束照射等手段與之交聯,最后在惰性氣氛或真空中高溫燒結成碳化硅。日本碳公司生產的直徑約為10~15 μm的束狀Nicalon SiC纖維,是先驅體轉化法制備的性能最優異的一種纖維。國內已有廈門大學和蘇州賽力菲公司對該先驅體轉化法制備碳化硅纖維技術進行了研究,并取得了一定的進展,可以生產使用。
SiC纖維增強Ti-Al金屬間化合物基復合材料的制備主要采用一般的連續纖維增強鈦鋁金屬間化合物基復合材料制備方法,已有多種成形技術[59,60],主要有物相沉積法、箔疊纖維法、粉末布法、壓力鑄造法等。這些方法都提供了可行的工藝方法,但纖維分布、纖維損傷及纖維與基體界面反應仍是復合材料制備過程中不容忽視的問題。
3.1 物相沉積法
物相沉積法是連續纖維增強鈦鋁金屬間化合物基復合材料最主要的制備方法,它是通過將基體材料濺射,從而在纖維上涂覆一層均勻的基體,獲得先驅絲,再將先驅絲按設計要求排布疊放,然后采用真空熱壓或熱等靜壓固化成型的一類制備技術[60,61]。物相沉積法可以分為兩類:電子束蒸發沉積和濺射沉積(三極管濺射、磁控濺射)。
纖維涂層法,也可稱為基體涂層纖維法(Matrix Coated Fiber,MCF)、基體涂覆法[9],是一種物理氣相沉積技術制備方法,即利用磁控濺射,通過采用鈦靶和鋁靶按照一定功率比在SiC纖維表面沉積鈦與鋁,從而制備Ti-Al復合先驅絲[6,61,62],然后將復合先驅絲在熱等靜壓或真空熱壓燒結過程中發生原位反應形成鈦鋁金屬間化合物基體,從而制備出SiC纖維增強Ti-Al金屬間化合物基復合材料。該工藝的優點是采用Ti, Al廉價金屬通過原位合成Ti-Al金屬間化合物基體,既節約成本,又縮短工藝流程;通過控制濺射功率和時間參數可以控制涂層中Ti-Al基體的Ti, Al原子比[14]以及涂層厚度,進而控制合成哪種基體相(Al3Ti、TiAl、Ti3Al[63])以及復合材料中SiC纖維的體積分數,而且纖維體積分數最高可達80%;纖維分布均勻,每根纖維被基體包圍,纖維間不接觸,纖維損傷??;纖維與基體界面反應性小,殘余應力小[64]。
另外,有一種基體涂層單帶法(Matrix Coated Monotape,MCM),不同于MCF法,是一種通過沉積工藝將基體材料沉積在單層纖維帶上,形成單層復合預制帶,再多層疊合,進行熱壓燒結制備復合材料的方法。
3.2 箔疊纖維法(Foil-Fiber-Foil,FFF)
該法的工藝過程是將Ti-Al金屬間化合物基體材料的箔材與SiC纖維交替層疊起來,最后在低于基體材料熔點的溫度下真空熱壓燒結或熱等靜壓以固結成型[65]。該工藝優點是基體材料完全致密,但由于Ti-Al金屬間化合物基體具有本征脆性、韌性差、軋制過程復雜、困難且昂貴,另外由于Ti-Al金屬間化合物的變形能力差,不易與纖維緊密結合,不得不延長致密化時間或者提高致密化溫度,纖維與基體反應加劇,導致纖維性能受損,增強效果下降,而且纖維分布不均勻,纖維體積分數難以控制[60]。
目前,一些學者在實驗研究時采取了以“Ti箔-SiC纖維-Al箔”(如圖1所示[66])或者“Ti箔-SiCf/Al預制帶”為組合進行熱壓燒結或熱等靜壓,從而制備SiC纖維增強Ti-Al金屬間化合物基層狀復合材料,設計燒結溫度等反應條件,可以制備出纖維增強不同基體的復合材料,如SiC/TiAl、SiC/Ti3Al[67]、SiC/Al3Ti復合材料。Ti箔、Al箔的軋制相對于金屬間化合物容易許多,但纖維與基體的界面反應仍不可避免。
作者所在團隊采用箔疊纖維法制備了SiC連續纖維增強的Ti/Al3Ti層狀復合材料,并進行了微觀表征和力學性能測試,得到了一些相應的實驗數據。對比于加入纖維前的層狀復合材料,加入纖維在韌性,強度方面有了一些改善,但仍需要進一步研究改善界面情況,結合致密度等實際問題,這種材料有望在較多領域得到應用。
3.3 粉末布法
該工藝是將粉末布和纖維氈片交替疊合,在真空中熱壓成密實復合材料的一種制備方法[68,69]。其中粉末布是將基體粉末滲入有機粘結劑和潤滑劑中混合,借助潤滑劑作用形成漿料、稠料,然后輥壓成布狀薄片,最終壓實成型的復合材料;纖維氈則是把連續的增強纖維繞在卷筒上并涂上易散失的粘結劑制得。該方法的優點是克服了箔疊纖維法制備復合材料時Ti-Al金屬間化合物基體韌性差、難以軋制成箔的問題,基體粉末易獲得,適用范圍廣;纖維的體積分數也容易控制。缺點是存在粘結劑污染,而且復合材料固結時纖維間隙難以控制等問題。
3.4 壓力鑄造法
該法的工藝過程是分別將處于陶瓷鑄模中的纖維預制件和真空坩堝中熔化狀態的基體材料同時加熱到預定溫度,然后把熔化的基體材料倒入裝有纖維預制件的鑄模中,并通過通入高壓氬氣的方法,迫使液體金屬滲入到纖維間隙里,從而鑄造成密實的復合材料[70]。該方法優點是可以制造近凈成型的零部件,工藝簡單,生產效率高。缺點是鈦鋁金屬間化合物基體熔點高達1300~1700 ℃,其熔煉對設備的要求很高,同時高溫下的活性金屬鈦容易受到來自坩堝和鑄模的污染,影響Ti-Al金屬間化合物基復合材料的性能。

圖1 箔疊纖維法制備纖維增強復合材料:(a)原材料疊層布置示意圖,(b)原材料疊層裝模后的截面圖,(c)真空熱壓燒結爐燒結原理圖[66]Fig.1 Schematic diagram of the stacked arrangement of the raw material (a), cross section of the stacked raw materia in die (b), and sintering system diagram of vacuum hot pressing sintering furnace (c) of fiber reinforced composites prepared by the FFF[66]
SiC纖維增強Ti-Al金屬間化合物基復合材料在制備或者高溫服役過程中,SiC纖維與Ti-Al基體之間界面會發生化學反應,界面結合方式主要冶金結合,形成一個由纖維與基體化學反應產物組成的界面層。SiC/Ti-Al界面反應層的特征(相結構、結合力和厚度等因素)是影響SiC纖維增強Ti-Al金屬間化合物基復合材料性能的重要因素。這種界面反應會造成SiC纖維的損傷,同時在界面處生成脆性相,這些脆性相成為裂紋源并使界面的穩定性降低,降低了材料的性能[17,71]。因此研究界面反應機制、探求控制界面反應、優化界面結構的方法具有重要意義。目前,主要有3種有效途徑:涂層改性纖維表面、合金化改性基體以及優化制備工藝并控制反應參數。
4.1 SiC/Ti-Al界面反應
目前,SiC/Ti-Al復合材料的研究主要集中在SiC/TiAl、SiC/Ti3Al方面,對于SiC/Ti3Al的研究主要是一些由二元金屬間化物Ti3Al通過合金化改制的Ti3Al-Nb合金,如Ti2AlNb(Ti-23A1-25Nb)等,對SiC纖維增強Al3Ti金屬間化合物研究的相關報道很少。
湯志鳴等[72]的研究結果表明:SiC/TiAl界面固相反應層主要由TiC、Ti5Si3Cx及Ti(Al, Si)2構成;而SiC纖維與Ti3Al基體的界面產物,主要包含了TiC、Ti5Si3Cx及Ti2Al。張迪等[22]的研究結果表明:SiC/基體界面反應層的主要反應產物是Ti, Si和C的化合物,其中Al含量很低。富Ti的Ti3Al與SiC的界面反應層厚度大于富Al的Al3Ti與SiC的界面反應層厚度,界面反應產物可能是TiC、Ti5Si3Cx、Al4C3Six、Ti3AlC、Ti2AlC等化合物。呂祥鴻[40]對SiC/Ti2AlNb和SiC/super α2(Ti-25A1-10Nb-3V-1Mo)的纖維基體界面反應產物進行了測定,實驗結果為TiC、Ti5Si3、Ti3SiC2和Ti3AlC。
呂祥鴻[40]和Yang J M[73]等通過實驗研究得到了界面反應動力學曲線,在確定的溫度下,界面反應區的厚度與時間的平方根成線性關系。界面反應層厚度變化遵循拋物線長大規律,擴散是控制反應的主要因素。前者得到,在700~900 ℃條件下,反應速度常熟數(K)服從Arrhenius關系見式(1):
K=K0exp(-Qk/2RT)
(1)
式中k0是指前因子,與擴散系數有關,Qk是界面反應激活能,R是氣體常數,T是溫度;后者得到,在800~950 ℃范圍內,反應速度常數(K)服從Arrhenius關系,見式(2):
K=K0exp(-Qk/RT)
(2)
式中Q為界面反應的有效激活能,K0為比例常數,R為氣體常數,T為絕對溫度。對比不同溫度下的界面反應區厚度與時間的關系曲線,如圖2,可以看出反應溫度越高,界面反應層厚度增長的越快,并且溫度對于界面反應層厚度增長的作用大于反應時間的作用,即溫度對界面反應影響大于時間;對比SiC/Ti2AlNb和SiC/Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo界面反應動力學曲線還能看出,相同反應時間下,SiC/Ti2AlNb的界面反應層薄于SiC/Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo的界面反應層,主要是SiC/Ti2AlNb中Nb元素含量高,并擴散至界面反應區,降低了擴散系數,提高了反應激活能,使得SiC/Ti2AlNb界面穩定性和化學相容性升高,抑制界面反應。另外,與Ti3Al相比,Ti2AlNb中Ti的活度較小,預示著SCS-6SiC/Ti2AlNb復合材料的界面反應比SiC/Ti3Al的界面反應輕,對各種可能發生的界面反應的Gibbs函數變值進行計算,同樣說明了這一點[49]。目前有一些通過調整Nb和Al含量的方法改善纖維與基體的界面相容性。
在SiC/TiAl復合材料抗氧化性能研究中,Keizo Hashimoto等[54]對SiC/TiAl和γ-TiAl進行了循環氧化實驗,通過對比增重,確定氧化情況,發現SiC/TiAl增重較多,如圖3,抗氧化性能弱于γ-TiAl,經研究證明了主要是纖維基體界面是氧擴散的快速路徑,而且SiC纖維首先被氧化,在纖維周圍形成氧化物層。采取熱障涂層是提高界面抗氧化性能的有效措施。

圖2 界面反應動力學曲線:(a) SCS-6 SiC/Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo,(b) SCS-6 SiC/Ti2AlNb[40]Fig.2 Interfacial reaction kinetics curves of SCS-6 SiC/Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo(a) and SCS-6 SiC/Ti2AlNb(b)[40]

圖3 SiC/γ-TiAl和γ-TiAl在900 ℃溫度下氧化行為動力學曲線[54]Fig.3 Oxidation kinetics curves of SiC/γ-TiAl and γ-TiAl at 900 ℃[54]
4.2 SiC/Ti-Al界面優化
4.2.1 纖維表面涂層
在SiC/Ti-Al復合材料制備過程中,由于溫度一般較高,基體與SiC纖維容易發生界面反應;而且SiC纖維與基體間熱膨脹系數的差異會導致熱殘余應力的產生。纖維表面涂層改性可很好地解決這類問題。涂層可以阻止纖維與基體的直接反應,保護纖維免受反應損傷;同時,涂層是介于纖維與基體之間的緩沖層,可減少基體與纖維熱膨脹系數的不匹配性,降低熱殘余應力造成界面開裂,從而一定程度上保護了復合材料的性能。Suzuki T等研究了以下幾種涂層對界面反應的影響:碳、氮化硼、鉬、鎢涂層均勻包覆纖維表面,抑制SiC纖維和TiAl之間的界面反應。C涂層對界面改性作用高達1100 K,在高于1200 K的溫度下,W是提高界面穩定性效果最佳的涂層材料。
4.2.2 基體合金化
如SiC/Ti2AlNb復合材料,就是通過添加合金元素,在改善Ti3Al基體本身性能的同時,也改變基體與SiC纖維間的化學相容性,提高反應激活能,降低二者的反應傾向,從而保護纖維。
4.2.3優選制備工藝方法
運用合適的制備方法和工藝參數是控制纖維與基體反應的有效措施。在滿足纖維與基體結合良好,復合材料致密條件下,降低制備溫度、縮短高溫區間的保溫時間,從而降低界面反應傾向與反應程度,減少對纖維的反應損傷。如磁控濺射法制備預制體再進行熱等靜壓的方法與傳統的箔疊纖維燒結方法相比而言,其界面反應程度較低。
本文對目前連續SiC纖維增強Ti-Al系金屬間化合物基復合材料的研究作了總結,這類復合材料具有密度小、比強度高、比模量高、抗氧化性能較好、耐蝕性好等優點。解決界面反應問題方面和優化制備工藝對促進航空航天用高溫結構材料的研發具有重大的現實意義,主要可以從以下方面進行進一步研究:
盡管國內已經能夠生產各種性能比較優異的束狀、W芯SiC纖維,但與美國、日本等國家生產的高性能纖維還有一定的差距,應當加強對纖維制備方面的研究和投入。
SiC纖維增強復合材料的界面問題仍是研究的重中之重,纖維表面處理技術、界面微觀結構分析和界面力學行為研究可以綜合起來考慮;另外纖維的均勻性鋪放以及復合材料的生產制備技術也有待進一步改善。
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(編輯 蓋少飛)
Preparation and Interfacial Behavior of Continuous SiC Fiber Reinforced Ti-Al Intermetallic Matrix Composites
LIN Chunfa, HAN Yuqiang, YUAN Ding, GUO Chunhuan, CHANG Yunpeng, JIANG Fengchun
(Key Laboratory of Superlight Materials and Surface Technology, Ministry of Education, College of Materials Science and Chemical Engineering, Harbin Engineering University, Harbin 150001, China)
In this paper, the development, the advantages and disadvantages of performance and application of several main Ti-Al intermetallic compounds, including Ti3Al, TiAl and Al3Ti, are briefly described. Several fiber reinforcements are summarized, and compared with other fibers, the performance of continuous SiC fiber makes it have good application prospect. Preparation methods of two kinds of continuous SiC fibers are summarized, containing precursor conversion method and physical vapor deposition method. The properties of bundle SiC fiber and monofilament wire SiC (W or C core) fiber are reviewed. Preparation methods of SiC fiber reinforced Ti-Al intermetallic matrix composites are also summarized. This paper also deals with the interfacial reaction between the fiber and the matrix of SiC fiber reinforced Ti-Al intermetallic matrix composites and modification processing of the interface property. The direction of the development of continues SiC fiber reinforced Ti-Al intermetallic matrix composites is also pointed out in this review.
continuous SiC fiber; composites; titanium aluminide; interfacial reaction; interfacial modification
2015-12-19
國防基礎科研項目(GK1100200004)
藺春發,男,1989年生,博士研究生
姜風春,男,1963年生,教授,博士生導師, Email:fengchunjiang@hrbeu.edu.cn
10.7502/j.issn.1674-3962.2017.03.09
TB331
A
1674-3962(2017)03-0219-07