高熔點物質與冷卻劑相互作用的機理研究

彭 程，佟立麗，曹學武

(上海交通大學機械與動力工程學院，上海200240)

高熔點物質與冷卻劑相互作用的機理研究

彭 程，佟立麗，曹學武

(上海交通大學機械與動力工程學院，上海200240)

高溫熔融物與低溫冷卻劑間的相互作用是核反應堆嚴重事故下的重要現象，關于這一現象，國際上多年來開展了大量實驗和數值研究。然而，熔融物與冷卻劑熱相互作用(FCI)的作用機理至今未能解明，數值模擬的分析結果同實驗數據間仍存在較大差距。本研究通過建立中型熔融物與冷卻劑相互作用實驗臺架，研究FCI影響因素及熔融物與冷卻劑間的熱相互作用機理。本文開展了以304不銹鋼及鉬鐵為熔融物材料，水為冷卻劑材料的熱相互作用實驗研究。該實驗研究了高熔點物質質量、材料性質及冷卻劑過冷度對熱相互作用的影響，通過實驗產物的形貌及尺寸分布分析，提出高熔點物質的凝固效應是決定相互作用強弱的重要機制，同時分析了在不同工況下的相互作用機理，為熔融物熱能-機械能轉化研究奠定基礎。

高熔點物質；相互作用機理；實驗產物；熔融物；嚴重事故

在核反應堆發生嚴重事故下，可能由于高溫熔融物與低溫易揮發的冷卻劑接觸，而發生燃料與冷卻劑的相互作用(FCI)。由于FCI過程涉及一系列復雜的多相流動和傳熱過程，為解明FCI作用機制，國際上開展了大量實驗研究。其中包括原型材料或模擬材料的大型實驗[1-2]，如KROTOS實驗[3]進行了自觸發和外部觸發條件下的蒸汽爆炸過程與能量轉換研究；同時也包括小型機理性研究實驗[4-5]，如SSFT[6]實驗系統地研究了低熔點金屬或合金熱細粒化機理的影響因素。SERENA項目[7]已論證堆腔蒸汽爆炸的風險，并證實現有模型的預測結果存在較大分散性，為更好地理解FCI物理過程并應用于反應堆實際工況，需要補充對于高熔點物質與冷卻劑相互作用的實驗數據庫，進一步通過材料物性的對比，確定影響FCI過程的關鍵物性參數，為熔融物與冷卻劑的相互作用的機理研究提供基礎。

本研究將通過實驗手段，關注公斤級高熔點物質與冷卻劑的相互作用行為，通過分析碎片形貌，研究不同實驗工況下的相互作用機理。

1 實驗裝置

為研究熔融物與冷卻劑的相互作用行為，設計了一套公斤級高溫熔融物與冷卻劑相互作用的實驗裝置系統。其中高溫爐用以熔化石墨坩堝內的實驗材料(304不銹鋼或鉬鐵)并達到實驗所需溫度。高溫爐通過爐蓋中心的紅外測溫儀及溫控裝置實現溫度顯示、控制及存儲功能。當坩堝內熔融物達到實驗溫度后，通過爐內氣動翻板組件控制，實現坩堝的自由下落，依次通過插板閥、快關閥及承壓管道下落至管道底端的坩堝破壞裝置處，通過與石墨錐的碰撞完成石墨坩堝內高溫熔融物的出流，進而與承壓容器內的冷卻水發生相互作用，作用后的產物經容器底部碎片收集盒收集，以便實驗后查驗分析。

2 實驗結果分析

該實驗主要以304不銹鋼及鉬鐵兩種高熔點物質為熔融物材料，熔融物質量為1～2kg，熔融物初始過熱度為150℃，冷卻水初始溫度為常溫或55℃。實驗系統整體密閉，高溫爐、插板閥、快關閥、承壓管道及承壓容器間均通過法蘭緊密連接，保證實驗中產生的壓力能完整且準確捕捉。通過產物收集，形貌分析及尺寸量化反推高熔點物質在不同工況下所遵循的相互作用機理。

圖1 典型實驗產物形貌Fig.1 The Characteristics for typical debris

對四組工況分別得到的實驗產物進行統計分析，如圖1所示，從外觀形狀方面可將實驗產物分為：片狀產物和球形顆粒。其中片狀產物尺寸一般在厘米量級，球形顆粒又按照尺寸分為微米量級、毫米量級和厘米量級產物，其中可以認為微米量級的球形顆粒發生了顯著的細粒化過程。根據低熔點金屬熱細粒化實驗工作的相關經驗[6]，本研究將主要針對熔融物質量、材料性質及冷卻劑過冷度對熱相互作用行為的影響進行分析。

2.1 高熔點物質質量

圖2 304不銹鋼碎片尺寸分布Fig.2 Debris size distribution of 304SS(a) 1 kg 304不銹鋼碎片尺寸分布;(b) 2 kg 304不銹鋼碎片尺寸分布

本實驗分別采用1kg和2kg的304不銹鋼作為高熔點物質，以研究其對熱相互作用的影響。通過實驗產物的外形比較，兩種質量的304不銹鋼在初始過熱度為150℃下，與常溫水發生熱相互作用后形成了部分形狀較為規則的球形顆粒，在形成的大塊片狀產物表面可以清晰地看到有大量已形成但尚未脫離的球形小顆粒，尺寸在微米至厘米量級不等。

從另一個角度來看，產物的尺寸分布反映了熱相互作用的劇烈程度。實驗后，對晾干的實驗產物進行分類稱量，得到相應的實驗產物尺寸分布，如圖2所示。Corradini[8]、Burger等人[9]的研究認為，1～10cm的產物可以近似為只經過液柱破裂后的產物，1～10mm的產物可以近似為只經過初混合階段的產物，而1mm量級以下，特別是尺寸在100μm以下產物可以近似為完成了細粒化后的實驗產物。如前文所述，由于尺寸大于1cm的產物表面夾帶大量細小顆粒，因此實際初混合產物及細粒化產物份額均較圖示有一定程度增加。

由圖中易見，隨304不銹鋼初始質量的增加，經過液柱破裂階段的實驗產物份額增加，而經過初混合和細粒化階段的實驗產物份額明顯下降。由此可以推斷，在實驗水體量及空間結構下，當高熔點物質質量增加后，伴隨大量液柱破裂產物的形成，其表面將發生劇烈的蒸發，形成較厚且穩定的蒸汽膜，從而阻礙高熔點物質與冷卻劑的直接接觸，甚至不能形成良好的初混合區域，不穩定膜態沸騰機理[10]誘發的自觸發細粒化也將不會發生；但同時注意到實驗中仍有微米級細粒化產物出現，通過近距離觀察產物表面及縱切大塊片狀產物，如圖3所示，可以發現在很多實驗產物表面有明顯的洞孔或裂縫；而通過對大塊片狀產物的切割，也同樣發現了大量空穴。這些結構的形成可以認為是由于凝固效應[11]導致，對于高熔點物質發生熱細粒化時，當其表面溫度降低到凝固點以下時，在其表面將生成一層固體殼，而內部未完全凝固的物質在內外擠壓的作用下將以射流的形式噴出，從而“掏空”固體殼內部，擠出的熔融物或脫離母體而冷卻，或黏附于高熔點物質母體冷卻凝固。

圖3 碎片表面及縱切圖Fig.3 Superficial and sectional views of the debris

2.2 高熔點物質材料性質

實驗中選用的304不銹鋼及鉬鐵材料的主要熱物性參數如表1所示。通過對兩種材料相同實驗工況(相同質量、相同過熱度和冷卻劑過冷度)的產物比較發現，均形成了厘米量級的片狀產物。由傳熱關系式對熔融物由坩堝底部出流至碎片收集盒處的作用過程進行簡要估算，由集總參數分析法得到熔融物釋放后的溫度變化為：

式中：Tm為熔融物溫度，Ta為環境溫度，Tm，ini為熔融物初始溫度，h為換熱系數，D為熔融物射流直徑，ρm為熔融物密度，Cpm為熔融物定壓比熱。

表1 熔融物材料熱物性參數

注：*依據雜質量不同(或含鉬量不同)，熔點變化較大。

通過粗略計算得出，當304不銹鋼在空氣中下落時其溫度降低小于1℃，在冷卻劑中自由沉降至碎片收集盒，熔融物溫度約為1464℃，略高于熔點；而鉬鐵在空氣中下落時其溫度降低約小于0.08℃，在冷卻劑中沉降至碎片收集盒，熔融物溫度大于1700℃。因此，片狀產物形成主要是由于高熔點物質射流通過冷卻劑到達碎片收集盒時仍具有一定過熱度，在其表面平鋪后冷卻凝固。另外，由于鉬鐵的比熱遠大于304不銹鋼，導致鉬鐵在到達碎片收集盒處仍具有較高過熱度，同時鉬鐵的密度大于304不銹鋼，這也使得同等質量下易保持較小的換熱面積，因此在剛接觸收集盒表面時，其表面延展的能力更強，將形成更多的片狀初混合產物。

由圖4可知，鉬鐵實驗產物尺寸在毫米量級以下的份額約占總收集質量的14%，甚至其中有一小部分呈細密粉末狀態，較同工況下的304不銹鋼有很大提高，說明了在同工況下鉬鐵與水發生的相互作用更加劇烈。如前文所述，隨表面延展的持續，后期熔融物的換熱面積將顯著增大，當熔融物表面溫度下降到凝固點以下時，其表面也將產生較大的熱應力，從而誘發比304不銹鋼更劇烈的相互作用。通過對熔融物表面的細致觀察，仍可以清晰地看到有大量裂縫存在。對這些裂縫部分進行縱剖，可以發現內部形成同304不銹鋼一致的“空穴”，但尺寸要更大更深，因此導致了產物中毫米量級及以下尺寸的球形顆粒量顯著增加。類比304不銹鋼產物的結構及形貌，可以認為這些球形顆粒多為高熔點物質由于凝固效應而產生；但與不銹鋼不同的是，如前文所述，由于鉬鐵熔融物到達碎片收集盒處仍具有較高過熱度，因此擠出的熔融物顆粒具有較高溫度，易脫離熔融物本體表面而不被黏附，這與實驗結果較為一致。綜上，可以認為高熔點物質的密度與比熱是影響FCI過程的重要因素。

圖4 鉬鐵碎片尺寸分布Fig.4 Debris size distribution of Fe-Mo

2.3 冷卻劑過冷度

由1kg過熱度為150℃的304不銹鋼分別與常溫冷卻劑和55℃冷卻劑的相互作用產物尺寸分布圖(見圖2(a)和圖5)可見，在兩種不同過冷度的工況下，細粒化程度和初混合程度并沒有明顯變化；然而伴隨過冷度的降低，經過液柱破裂階段的產物量大幅度上升(55% VS. 33%)，且多停留在液柱破裂階段。由此可見，由于低過冷度產生的穩定蒸汽膜將嚴重限制高熔點物質初混合過程的進行，進而抑制細粒化的進行。然而很多研究[2,12]表明了隨熔融物過冷度的降低，初混合產物量將增加，但對于本實驗系統下的相互作用中則出現了不同的現象，因此在本研究中類比臨界熱流密度(CHF)概念，初步提出臨界初混合份額這一概念。對應于每一實驗系統(一定幾何結構和工況)，均存在一臨界初混合份額，只有當局部初混合份額超過這一界限時，細粒化過程才會受到顯著影響。在本實驗系統及工況下，初混合作用機理可能出現了較大的區別，特別是由于有效幾何空間所致的初混合區域較小使得初混合過程進行嚴重不充分，使得局部初混合份額不能達到臨界限值，進而導致FCI過程多進行到液柱破裂階段而不再繼續發展。由于這一概念尚無其他研究基礎，因此需后續進一步實驗數據及實驗現象支持以構建相關理論基礎。

圖5 304不銹鋼碎片尺寸分布(冷卻劑溫度為55℃)Fig.5 Debris size distribution of 304SS (Coolant temeprature is 55℃)

3 結論

本文立足上海交通大學公斤級高溫熔融物與冷卻劑熱相互作用的實驗裝置系統，開展了以304不銹鋼及鉬鐵為熔融物材料，水為冷卻劑的相互作用實驗研究，初步得出以下結論：

(1) 通過實驗產物形貌分析，提出了高熔點物質的凝固效應是決定相互作用強弱的重要機制。

(2) 在本實驗系統下，隨高熔點物質質量增加，液柱破裂產物份額將增加，而初混合產物、細粒化產物份額將明顯下降。

(3) 高熔點物質的密度和比熱是影響與冷卻劑相互作用的重要因素。

(4) 在本實驗系統下，隨冷卻劑過冷度的降低，液柱破裂產物進份額將顯著增加，而初混合產物、細粒化產物份額變化不大。

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StudyonMechanismoftheInteractionBetweenCoolantandMeltWithHighMeltingPoint

PENGCheng,TONGLi-li,CAOXue-wu

(School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China)

The high temperature melt interacts with the low temperature coolant is the important phenomenon in nuclear reactor severe accident, which has been experimentally and numerically studied for many years. However, the mechanisms involved in the thermal interaction of coolant and melt have not been figured out so far and there still exists a broad gap between the simulated results and the experimental data. Therefore, a new facility for intermediate-scaled fuel coolant interaction (FCI) experiments has been set up, mainly focusing on the impact factors and thermal interaction mechanism of coolant and melt. In the present study, a series of tests using simulant materials (304SS or Fe-Mo) have been carried out based on the new facility for FCI research. During the tests, the effects of initial mass, thermophysical properties of melt with high melting point and subcooling temeprature on thermal interaction have been studied. Based on the analysis of debris characteristics and size distribution, it has been determined that the solidification of melt with hight melting point is the significant impact factor which strongly influences the thermal interaction. Furthermore, interaction mechanisms have been discussed under different conditions. All the work is done for research on energy conversion process in the future.

Melt with high melting point; Interaction mechanism; Test product; Severe accident

2016-11-12

國家科技重大專項項目(2013ZX06004008-006)

彭 程(1990—)，男，河北保定人，博士研究生，現主要從事核安全分析以及嚴重事故機理等研究工作

曹學武：caoxuewu@sjtu.edu.cn

TL364+.4

：A

：0258-0918(2017)04-0540-05