基于蒙特卡羅方法的固態氚增殖劑聚變中子輻照損傷行為分析

黃學龍，信敬平，劉少軍，鄭明杰，毛小東

(1.中國科學院核能安全技術研究所，中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，安徽合肥230031；2. 中國科學技術大學，安徽合肥230027)

基于蒙特卡羅方法的固態氚增殖劑聚變中子輻照損傷行為分析

黃學龍1,2，信敬平1，劉少軍1，鄭明杰1，毛小東1

(1.中國科學院核能安全技術研究所，中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，安徽合肥230031；2. 中國科學技術大學，安徽合肥230027)

實驗包層模塊(TBM)是聚變反應堆最重要的組件之一，作用是產氚和能量提取。鋰陶瓷具有良好的化學穩定性、熱機械性能、產氚性能以及可在更高溫度下使用等特點，被認為是聚變堆包層最具吸引力的氚增殖劑材料。中國ITER-TBM設計方案采用了氦冷固態氚增殖劑(HCCB)TBM結構，其聚變環境下的輻照損傷行為可為中國HCCB TBM結構設計提供支持。針對固態氚增殖劑聚變中子輻照損傷問題，利用蒙特卡羅模擬，對比分析了Li4SiO4和 Li2TiO3的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷。結果表明：在相同的服役時間下，Li4SiO4比Li2TiO3將產生更多的嬗變氣體，且在高6Li豐度情況下，其中子輻照損傷也更嚴重，會產生更高的損傷劑量和更大的損傷截面。但是，嬗變氣體所造成的空位損傷Li2TiO3要比Li4SiO4嚴重；對兩種陶瓷材料來講，氦損傷效應均強于氚損傷效應。

聚變；Li4SiO4；Li2TiO3；中子輻照損傷

減少溫室氣體的排放一直以來都是國際能源發展問題的焦點。相比其他類型能源，核能產生的二氧化碳等溫室氣體最少，對環境的污染小，因此受到世界各國的廣泛關注和大力發展。核能又分為核聚變能與核裂變能，核聚變能以其固有的安全性以及環境友好、燃料較易獲得等優點，被認為是未來最有希望的一種能源，可滿足人類長期能源的需求[1-3]。

氘(D)和氚(T)是聚變反應所必需的燃料。通過將溫度高達一億度以上的氘、氚等離子體約束在托卡馬克環形室中來實現D-T聚變反應是當前最有效的方式之一。D在地球水中的含量達到30g/m3，資源豐富。因此實現D-T聚變反應的可持續性要解決的關鍵問題在于“氚自持”。 固態實驗包層模塊(Test Blanket Module, TBM)是聚變反應堆最重要的組件之一，作用是產氚和能量提取。D-T聚變反應會產生中子，該中子被TBM中的鋰吸收之后會發生式(1)、式(2)所示的兩類Li(n,α)T核反應產氚[4,5]，示意圖如圖1所示。

6Li+n(慢中子)→α+T+4.78 MeV

(1)

7Li+n(快中子)→α+T+n’-2.47 MeV

(2)

圖1 D-T聚變反應及氚增殖過程Fig.1 D-T fusion reaction and tritium breeding process

氚增殖劑包括固態氚增殖劑(如Li2O、 Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等)和液態氚增殖劑(如Li，Li17Pb83，Li2BeF4和Li-Sn等)兩大類型[6-9]。固態氚增殖劑化學穩定性好，氚提取容易，實際操作性強，可在更高溫度下使用，且具有豐富的數據庫，被認為是產氚和釋氚最好的氚增殖劑選擇[9-11]。我國已開展20余年的固態氚增殖劑材料的研究與制備工作，綜合考慮Li2O、Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等幾種氚增殖劑的氚性能、機械性能、熱性能和輻照損傷，發現Li4SiO4、Li2TiO3、LiAlO2和LiZrO3是比較理想的氚增殖劑候選材料。在中國氦冷固態氚增殖實驗包層(CN HCCB TBM)中選擇Li4SiO4為氚增殖劑， Li2TiO3及其他候選陶瓷增殖劑作為備選材料[5,10,12-15]。D-T聚變反應產生的中子、6Li(n,α)T反應產生的高能氚(2.7MeV)和氦(2.1MeV)等嬗變元素以及其他載能粒子與鋰陶瓷作用后，其微觀結構和物化性能均會發生一定變化，輻照損傷較為復雜。目前世界各國在裂變堆上針對三元陶瓷輻照產氚也進行了一系列實驗，包括EXOTIC、FUBR、TULIP、TRIO/CRITIC、VOM、ATR和JMTR等，但中子通量和鋰燃耗較低，因此三元陶瓷的微觀結構、力學性能等均沒有表現出明顯的變化[5,16-17]。EXOTIC-8和FUBR實驗表明，相比LiAlO2和Li2O，Li4SiO4受輻照后易產生裂片，當Li4SiO4陶瓷小球的6Li燃耗達到11%時，球內小裂縫增加，并出現較大的穿透裂縫，但仍表現出較好的力學性能，說明Li4SiO4能夠承受聚變環境中的高燃耗工況條件[18]。中子輻照后，Li4SiO4和Li2TiO3的放射性活性要比LiAlO2和LiZrO3低很多，且遠低于結構材料的放射性活性[4]。

目前國內外關于Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷在聚變工況環境下的輻照損傷行為實驗數據還比較有限，需借助模擬實驗加以評估。本文利用蒙特卡羅方法，模擬了聚變中子環境下 Li4SiO4和Li2TiO3的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷，為CN HCCB TBM的發展提供固態氚增殖劑的基礎數據支持。

1 研究方法

損傷劑量[19]表示輻照到一定劑量時，在被輻照固體靶材內部，平均每個點陣原子被擊出而發生離位的次數，常用來衡量材料受到的輻照損傷程度，用DPA(displacements per atom) 表示，單位為dpa。由于損傷程度或損傷量是在一定輻照時間內產生缺陷的數量，因此也常使用損傷速率這個概念來比較不同類型的載能粒子輻照時的損傷效能。損傷速率，即單位時間內所產生的DPA數，單位為dpa/s。很多輻照實驗也表明在相同的損傷劑量下輻照效應與損傷速率有關。

1.1 聚變中子輻照損傷模擬

本文的聚變中子輻照損傷模擬采用SPECTER程序進行。使用的能群總數為95群，能群范圍為10-8～15MeV，根據氚增殖單元的服役年限，設置輻照時間為0.5～3年。SPECTER[20]是由美國阿貢國家實驗室開發，通過INPUT文件來描述需要計算的信息，其中包括輻照環境的通量譜、輻照時間等。SPECTER的DPA截面數據由DISCS程序處理評價庫ENDF/B-V獲得，其中彈性散射由來自ENDF/B-V的角分布處理，非彈性散射同時考慮離散和連續核水平分布，中子增殖(n,xn)反應使用蒙特卡羅方法得到反沖作用分布。氣體產生截面的數據來自ENDF/B-V的(n,p)和(n,α)反應截面，其中(n,d)和(n,t)反應近似轉換為(n,p)，(n,3He)反應近似轉換為(n,4He)。氫(包含H、D、T)和氦產生截面取各自反應截面之和。

聚變中子通量譜可利用MCNP程序的3-D中子學計算得到[21]。本文采用的輸入來自中國ITER HCCB TBM中固態氚增殖劑位置的中子通量譜[22]，如圖2所示。

圖2 CN HCCB TBM氚增殖劑處中子能譜特征[22]Fig.2 Neutron flux spectrum in tritium breeder position of CN HCCB TBM [22]

1.2 嬗變氣體損傷模擬

利用SRIM程序[23]模擬了Li(n,α)T核反應產生的2.7MeV氚(含氫和氘)和2.1MeV氦對Li4SiO4和Li2TiO3兩種固態氚增殖劑的輻照損傷，束斑尺寸為1cm2。具體實驗參數如表1所示，獲得其微觀損傷截面、空位密度及損傷速率等特征參數。

表1 離子輻照模擬實驗參數

2 結果與討論

2.1 中子輻照離位損傷

得到利用具有CN HCCB TBM氚增殖劑處的能譜特征的中子照射含不同6Li豐度的Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料的輻照離位損傷行為如圖3所示，DPA數(圖3(a))、DPA損傷截面(圖3(b))和氫氦氣體產率(圖3(c))。

圖3 兩鋰陶瓷的中子輻照損傷行為隨6Li豐度的變化Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 數；(b) DPA 損傷截面

圖3 兩鋰陶瓷的中子輻照損傷行為隨6Li豐度的變化(續)Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 數；(b) DPA 損傷截面

Li4SiO4和Li2TiO3兩種固態氚增殖劑中6Li 豐度對DPA的影響結果(見圖3(a))表明，聚變中子輻照在Li4SiO4和Li2TiO3中產生的DPA數差別隨著6Li 豐度的增加呈現先減小后增大的趨勢。兩者在聚變中子輻照下的DPA數對比發現，當6Li豐度低于50%時，DPALi4SiO4DPALi2TiO3，且隨著6Li豐度的增加，差異逐漸增大。

進一步分析上述現象的原因，發現這可能與其DPA損傷截面有關，得到Li4SiO4和 Li2TiO3的DPA損傷截面隨6Li豐度的變化規律如圖3b所示。可以發現，在6Li豐度等于50%時，兩者的DPA損傷截面非常接近；隨著6Li 豐度進一步增加，Li4SiO4的DPA損傷截面超過Li2TiO3的DPA損傷截面，因此相同時間內產生的DPA數也就越多。進一步分析DPA損傷截面變化的原因，得到Li4SiO4的基體原子密度為5.11×1022atoms/cm3，略小于 Li2TiO3的基體原子密度5.41×1022atoms/cm3。但是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同時由于6Li的核反應截面略大于7Li，隨著6Li豐度的增加，中子與6Li發生碰撞的概率就越大，從而導致較高6Li豐度下 Li4SiO4的DPA損傷截面大于Li2TiO3。

由式(1)、(2)可知，中子與Li反應會產生大量的氫氣和氦氣，圖3(c)給出了Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷的氫氦氣體產率隨6Li豐度的變化規律。可以發現Li4SiO4的氫氦氣體產率均始終高于Li2TiO3，且隨著6Li豐度的逐漸增加，兩者氫氦氣體產率的差別趨于明顯。原因也是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同時由于6Li的核反應截面略大于7Li，隨著6Li豐度的增加，中子與6Li發生碰撞的概率就越大，相應的產生的嬗變氣體就多。同時還可以發現，兩種陶瓷材料中的氫氦氣體產率近似1∶1，需要注意的是，計算過程中(n,d)和(n,t)反應近似轉換為(n,p)，(n,3He)反應近似轉換為(n,4He)，在1.1部分已對此作說明。因此嚴格地講，T和He的氣體產率并不是傳統意義上的1∶1，且隨著輻照時間的增加，已產生的T會繼續發生嬗變，此差別會更加明顯。

2.2 嬗變氣體損傷

聚變中子與Li反應會產生2.7MeV的氚和2.1MeV的氦，這將使Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料的輻照損傷行為變得更加復雜。而此前的研究更多地注意的是產生的氫、氦對鋰陶瓷材料的腫脹行為的影響，考慮高能嬗變氣體原子與材料基體原子發生碰撞后所造成的二次損傷較少。本文利用SRIM軟件對Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料中的嬗變氣體效應作了評估，得到T、He在兩種鋰陶瓷材料中的入射深度以及其對陶瓷材料的空位密度、微觀損傷截面和損傷速率的影響規律分別如圖4和圖5所示。

圖4 氚和氦在Li4SiO4和Li2TiO3中的最大射程Fig.4 Maximum range of T and He in Li4SiO4and Li2TiO3

圖5 Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料中的嬗變氣體損傷Fig.5 Transmutation gas damage in Li4SiO4and Li2TiO3(a) 空位密度；(b) 微觀損傷截面；(c) 微觀損傷截面

由圖4可知，T、He在Li4SiO4中的入射深度均大于Li2TiO3，且在兩種陶瓷材料中T的入射深度要遠大于He。分析這一現象的原因是Li4SiO4的基體原子密度要略小于Li2TiO3的基體原子密度，因此T、He與Li4SiO4的基體原子發生碰撞的概率要小于與Li2TiO3的基體原子發生碰撞的概率，相應地射程就遠。T由于能量相對He更高，且原子半徑較He小，那么發生碰撞的概率小，動能較小的慢，相應地跑的就更遠。

分析T和He的協同作用對Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料損傷行為如圖5所示，空位密度(見圖5(a))、微觀損傷截面(見圖5(b))、損傷速率(見圖5(c))，其中圖5(a)和圖5(b)中的插圖為T和He對兩種陶瓷材料的獨立損傷效應。從圖5(a)可以發現，T和He的協同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其損傷深度要大。造成此現象的原因是T、He與Li2TiO3基體原子發生碰撞的概率更大，跑的距離相對也就較近，因此產生的空位就多，損傷深度相應也小一些。由 圖5(b)可知，T和He的協同作用對Li4SiO4造成的微觀損傷截面峰值略高于Li2TiO3陶瓷，分析得知微觀損傷截面是由空位密度和基體原子密度共同決定的，Li2TiO3陶瓷的基體原子密度雖然大一些，但是其空位密度也較大，兩者共同決定了Li2TiO3陶瓷的微觀損傷截面。由圖5(c)可知，T和He的協同作用對 Li4SiO4造成的損傷速率峰值略高于Li2TiO3陶瓷，且隨著離子通量的增加，兩者的損傷速率均成比例發生改變。分析此現象的原因是損傷速率與微觀損傷截面成正比，Li4SiO4的微觀損傷截面峰值大于Li2TiO3，因此其損傷速率峰值也較高。離子通量越大，即單位時間內注入的離子數目越多，則其與基體原子發生碰撞的次數也就越多，相應地單位時間內產生的DPA數也就越多，即損傷速率越大。

3 總結

基于蒙特卡羅方法，分析評估Li4SiO4和Li2TiO3在CN HCCB TBM中的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷，得出以下規律：

(1) 當6Li豐度低于50%時，中子輻照產生的DPALi4SiO4DPALi2TiO3，DPA損傷截面規律與此一致；

(2) 經中子輻照后Li4SiO4的氫氦氣體產率始終高于Li2TiO3，且隨著6Li豐度的增加，這種差異趨于明顯；

(3) 嬗變氣體的協同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其損傷深度要大；該協同作用對Li4SiO4造成的微觀損傷截面和損傷速率峰值略高于 Li2TiO3陶瓷。

致謝

感謝FDS團隊其他成員對本工作的指導和幫助。

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MonteCarloSimulationonNeutronIrradiationDamageofSolidTritiumBreederforFusionApplication

HUANGXue-long1,2，XINJing-ping1，LIUShao-jun1，ZHENGMing-jie1，MAOXiao-dong1

(1. Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei, Anhui, 230031, China；2. University of Science and Technology of China, Hefei, Anhui, 230027, China)

The test blanket module (TBM) with function of tritium production and energy extraction is one of the most important components for a fusion reactor. Lithium-containing ceramics have been recognized as attractive tritium breeding materials for fusion reactor blankets based on their favorable chemical stability, appropriate thermo-mechanical properties, good tritium release performance and application at higher operating temperature, etc. The helium cooled ceramic breeding (HCCB) TBM is selected in Chinese (CN) TBM design. And their irradiation damage behaviors under fusion neutron environment are necessary to be evaluated to support the design criteria for CN HCCB TBM. In this study, the neutron irradiation displacement damage and the transmutation gas damage of Li4SiO4and Li2TiO3have been carried out with Monte Carlo simulation. The results demonstrated that more serious damage characteristics, such as more damage dose, larger defect production cross-section in high6Li enrichment and higher transmutation gas production rate, have been found in Li4SiO4than that in Li2TiO3at the same service time. However, the vacancy damage induced by transmutation gas of Li2TiO3is more severe than that of Li4SiO4, and helium induced damage is stronger than that of tritium for both two lithium ceramic breeders.

Fusion；Li4SiO4；Li2TiO3；Neutron irradiation damage

2017-04-22

“十二五”國家磁約束核聚變能發展研究專項(2014GB111006,2014GB112003)；國際科技合作專項資助(2015DFG62120)；國家自然科學基金(11675209)；中國科學院百人計劃(11632001)

黃學龍(1993—)，男，湖北襄陽人，碩士研究生，現主要從事材料輻照損傷研究

信敬平：jingping.xin@fds.org.cn

O571.44

：A

：0258-0918(2017)04-0590-07