常州市臭氧污染傳輸路徑和潛在源區

何 濤，喬利平,徐圃青,李春玉，彭 燕

1.常州市環境監測中心，江蘇 常州 213001 2.上海市環境科學研究院，國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室，上海 200233

常州市臭氧污染傳輸路徑和潛在源區

何 濤1，喬利平2,徐圃青1,李春玉1，彭 燕1

1.常州市環境監測中心，江蘇 常州 213001 2.上海市環境科學研究院，國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室，上海 200233

利用NCEP全球再分析資料和HYSPLIT4模式，計算了2013—2015年常州市臭氧(O3)超標日的氣流后向軌跡。結合聚類分析方法和常州市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3數據，分析了O3超標日不同類型氣團來源對各污染物濃度的影響，并利用引入權重因子后的潛在污染源貢獻函數分析了影響常州市O3超標的潛在污染源區分布特征。結果表明:常州市O3超標期間易受到東南和西南方向氣流影響，其中從東海和黃海途經浙江東北部、上海、江蘇南部等地的東南氣流占比達50%以上。自內陸途經黃山-湖州-宜興到常州的氣流對應的O3平均質量濃度最高，為116 μg/m3。自山東經棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的氣流對應的O3平均質量濃度最低，為78 μg/m3，但該氣流對應的SO2和NO2平均值為各聚類中的最高。影響常州市O3的潛在污染源區主要在常州周邊200 km以內的區域，且集中在從南京至上海的長江下游沿線區域和杭州灣區域；其中太湖湖區為重點污染源源區之一。O3超標日影響常州NO2的潛在污染源區主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個區域，太湖周邊的常州、無錫、蘇州和湖州等幾個臨近城市為潛在的重點污染源區。與影響常州O3的WPSCF高值區相比，影響NO2的高值區分布范圍更大、距離更遠。影響常州O3的潛在污染源區分布，與長江三角洲地區人為源大氣污染物的高排放區域較為一致，說明長江三角洲地區的O3污染與本區域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關聯。

臭氧；后向軌跡；聚類分析；傳輸路徑；潛在污染源貢獻函數

臭氧(O3)作為大氣化學組成的重要物質之一，可吸收太陽光中大部分的紫外線，保護地球表面生物，不受過量紫外線的傷害，對維持地球的生態環境有著無法替代的功能。但近地面高濃度O3由于化學活性較高、氧化性較強，是光化學煙霧的關鍵成分[1-2]，已嚴重影響人體健康和生態系統的穩定[3-5]。目前，O3已成為珠三角和長三角等區域環境大氣的主要污染物之一[6-8]。

隨著城市化和工業化的快速發展及大城市群的涌現，導致區域性大氣污染和跨界輸送的問題已逐漸被人們所重視[9-10]。LI等[11]采用指示劑法研究了上海地區的O3主控因素，認為上海城區應以控制VOCs為主，而郊區則對NOx更敏感。李浩等[12]利用CAMx空氣質量數值模型中耦合的O3來源追蹤方法OSAT模擬研究了2013年7月長三角區域發生的一次O3高污染過程，研究表明，長距離輸送對于上海、蘇州、杭州的濃度貢獻超過40%，工業燃燒排放、生產工藝過程中產生的VOCs排放及流動源大氣污染物排放是造成長三角區域夏季高濃度O3的主要人為源。嚴茹莎等[13]基于WRF-CMAQ空氣質量模型系統，模擬了2013年8月上旬的一次大范圍高濃度O3污染事件，研究表明，遠距離輸送對上海平日O3貢獻較大，占50%以上，在O3污染日遠距離輸送貢獻達27.9%，說明O3遠距離傳輸的重要性。王雪松等[14-15]在北京開展了O3來源評估和識別，量化了不同地區污染源排放對北京市城近郊區O3污染的貢獻。李莉等[16]研究表明，在長江三角洲地區光化學污染區域輸送與化學轉化的作用表現十分突出，其中地面O3濃度的空間分布受太陽輻射和風向的影響發生明顯變化，太陽輻射強度決定了O3的生消過程，風速、風向決定了O3的輸送方向和高濃度出現的地點。陳宜然等[17]基于連續在線監測，分析了上海市近地面O3與其前體物的季節變化規律及相關性，探討了O3濃度與大氣氧化劑OX和NO2光解速率之間的關系。王闖等[18]分析了沈陽市O3污染特征，并結合氣象資料分析了其對O3濃度的影響。這些研究對于深化認識夏、秋季的O3污染防治和區域間的O3污染跨界輸送等提供了重要的科學依據。

常州市位于長三角腹地，與上海和南京等距相望，周邊區域人口稠密、經濟發達、城市化程度較高，區域性大氣污染較為突出，尤其是夏、秋季長三角O3污染日趨嚴重，對長三角夏、秋季的O3區域污染輸送的研究顯得很有必要，而二氧化氮(NO2)作為對流層O3的重要前體物，是形成光化學煙霧的重要參與者。因此，本文利用后向軌跡聚類和潛在污染源貢獻函數(PSCF)等統計方法，選取常州市作為長三角區域的代表城市，結合2013—2015年常州市O3超標日的數據，來研究大氣污染物的傳輸路徑，識別對常州市O3、NO2污染貢獻較為突出的潛在污染源區，以期為本區域近地面O3污染防治、O3跨界輸送和大氣污染協同控制等研究提供資料和依據。

1 實驗部分

1.1研究方法

后向軌跡分析是研究受體大氣氣溶膠遠距離傳輸的一個重要手段。后向軌跡聚類和潛在污染源貢獻函數(PSCF)等統計方法已被廣泛應用于識別大氣污染物的傳輸路徑和源區的研究。聚類分析是一種基于多變量的客觀統計分析方法，后向軌跡聚類分析是根據后向軌跡空間的相似度，將樣本軌跡統計分析進一步分類。本文采用Ward’s方差法進行聚類分析，該方法是基于2條軌跡的平均角度距離[19]進行分類，有利于研究受體點的后向軌跡輸送在水平方向的來向，通過比較不同聚類數之間的差異來確定最佳的聚類數目，然后對每組氣流所對應的污染物濃度特征進行統計分析。

PSCF首先將研究區域劃分成很多均勻的網格點，在不考慮污染源的情況下，通過計算受體點超過某一規定濃度時落在研究區域某一格點內的軌跡數Mij與計算期間所有落在該格點內的軌跡數Nij之比，來確定受體點超過某一濃度時可能的污染來源區域，即第i行第j列格點的污染源貢獻值(PSCFij)定義為PSCFij=Mij/Nij。PSCFij越大，說明當有來自該格點的氣團時受體點的濃度超過規定濃度越多，意味著該格點對受體點的污染潛在貢獻較高。為了減少軌跡數較少的網格點影響，PSCFij被乘以一個權重函數Wij來減小這些軌跡數較少的網格點的不確定性影響，記為WPSCFij。當網格點的軌跡數小于3倍的格點軌跡平均值時權重函數會減小該格點的PSCFij，權重函數Wij定義為：

式中Navg為所有格點軌跡數的平均值。

則WPSCFij可以定義WPSCFij=PSCFij×Wij。

該研究將氣團軌跡覆蓋的區域(東經105～132°、北緯23～42°)分成10 km×10 km的水平網格，然后計算各個網格內氣團軌跡出現的概率。

1.2資料來源

選取常州市2013—2015年O3超標日數據進行研究，3年共116 d超標，占全年總天數的10.6%，其中2013年28 d，2014年47 d，2015年41 d。O3以《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)的二級濃度限值來判斷是否超標。污染物濃度數據由常州市6個環境空氣質量評價點監測數據平均得到。選取常州市環境監測中心(北緯31.76°，東經119.95°)為后向軌跡起始點，起始高度為100 m，1 h模擬1條后向軌跡，每條軌跡計算時長48 h，時間分辨率1 h。

后向軌跡模式采用的氣象資料為NCEP(美國國家環境預報中心)提供的全球資料同化系統GDAS數據，數據分辨率為1°×1°。后向軌跡模式采用NOAA(美國國家海洋大氣研究中心空氣資源實驗室)開發的HYSPLIT4.9版本，該模式是歐拉和拉格朗日混合型擴散模式，其平流和擴散采用拉格朗日方法處理，濃度采用歐拉方法計算。

2 結果與討論

2.1超標日O3濃度變化特征

圖1為常州市O3超標日O3和NO2濃度日變化曲線，從統計結果可知，常州市O3日變化呈單峰分布，最大值出現在14：00，最小值出現在05：00；NO2呈雙峰分布，峰值出現在07：00和21：00，由于NO2是O3的前體物，在太陽光照射等條件下NO2參與到光化學反應中，并不斷被消耗，導致NO2的最小值出現在午后14：00，NO2的最低值對應O3的峰值。按照O38 h滑動平均標準限值，一日中O3超標時段主要集中在11:00—18：00，這與太陽輻射強度以及光化學反應有關。

圖1 常州市O3超標日O3和NO2濃度日變化Fig.1 Diurnal variation of O3 and NO2 concentrations in the exceeding standard day of Changzhou

圖2為O3超標日不同濃度O3出現頻率，以質量濃度25 μg/m3為間隔進行分檔統計。從圖2可知，O3超標日O3濃度出現頻率分布呈雙峰分布，其中O3出現頻率最高的質量濃度為25～50 μg/m3，另一個峰值出現在175～200 μg/m3，說明夜間O3濃度較低時段以25～50 μg/m3出現的概率最大，而下午O3濃度最高時段以175～200 μg/m3出現的概率最大。從常州市2013—2015年O3超標日逐小時O3濃度數據看，72.2%的O31 h質量濃度低于160 μg/m3，如果以24 h計算，每日的O3超標時間平均為6.7 h；93.6%的數據低于215 μg/m3，說明常州市O3污染特征以輕度污染為主，中度及以上污染出現的情況較少。

2.2后向軌跡聚類分析

考慮到O3污染具有較強的季節性和日變化特征，利用軌跡聚類分析方法將2013—2015年的O3超標日逐小時的氣流軌跡進行聚類分析，結果見圖3。研究期間，后向軌跡氣團聚類后被分為6類，從中可直觀地看出常州市低層大氣氣流的主要來源路徑，其中以東南方向的氣流軌跡總數占比最大，這與常州市的主導風向一致。自黃海途經鹽城-泰州到常州的聚類A占10.9%；自黃海經東海-上海-蘇州-無錫到常州的聚類B占28.4%；從東海途經寧波-嘉興-蘇州-無錫到常州的氣流軌跡聚類C占22.9%；內陸途經黃山-湖州-宜興到常州的聚類D占21.0%；自徐州途經安徽淮北-淮南-南京到常州的聚類E占12.2%；自山東經棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的聚類F占4.6%。

圖2 常州市O3超標日不同濃度O3出現頻率Fig.2 Frequency distribution of O3 in different concentration ranges in the exceeding standard day of Changzhou

圖3 2013—2015年常州O3超標日后向軌跡平均聚類特征Fig.3 Cluster-mean backward trajectories in the exeeding standard day of Changzhou from 2013 to 2015

從聚類軌跡的空間分布看，O3超標日軌跡主要集中在江蘇、浙江、安徽和上海以及東海和黃海海域，傳輸的距離相對較短，說明影響常州市O3超標的污染物來源主要集中于長三角區域，屬于區域尺度污染的問題，長距離污染跨界輸送對常州O3的影響相對較小。

為表征各類氣團影響下的大氣污染物濃度水平特征，統計了各聚類類別的污染物平均濃度和超過規定濃度限值的污染物平均濃度。表1是研究期間每類軌跡對應的PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3算術平均值統計結果，表2為各聚類類別中超過規定濃度限值的軌跡所計算的污染物平均質量濃度(以下簡稱“污染濃度”)，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3的規定污染濃度分別為75、138、35、48、160 μg/m3，規定濃度以各污染物平均濃度或環境空氣質量標準的24 h平均二級標準為限值。

表1 各聚類類別的軌跡數和污染物

表2 各聚類軌跡中污染軌跡的污染物平均濃度

從統計結果看，PM2.5和PM10的平均濃度是聚類D、E和F較高，聚類A和B較低；PM2.5和PM10的污染濃度是聚類D和E較高，聚類A和B較低，說明常州市PM2.5和PM10的影響主要來自于西南和西北方向，東北和東南方向的影響相對較輕。SO2的平均濃度和污染濃度均是聚類F、B和D較高，聚類A和E較低。NO2平均濃度較高的分別為聚類F和D，A最低；NO2污染濃度較高的分別為聚類C、D和E，聚類A最低。O3平均濃度較高的依次為聚類D、A和C，聚類F最低；O3污染濃度較高的依次為聚類C、B和D，聚類E最低，且聚類C、B和D出現的頻率較高，而聚類E、F出現的頻率較低；說明對常州O3污染影響較大的氣團來源主要為聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向，而聚類E和F所在的西北氣流對常州市的O3污染影響相對較小。值得關注的是聚類D所在的氣流路徑經過的下墊面多為山區或丘陵地帶，植被覆蓋率高、人為活動相對較少，但該路徑上O3、PM2.5、PM10、SO2和NO2平均濃度和污染濃度均較高，一方面可能是由于該氣流路徑相對較短，大氣擴散條件相對較差，有利于污染物累積，另一方面可能是由于植被、太湖藍藻等天然源導致各污染物濃度偏高。

總體上，聚類A各類污染物濃度均較低，說明自黃海途經鹽城-泰州到常州的氣團攜帶的人為污染源相對較低；聚類C、D和E攜帶的PM2.5、PM10和NO2濃度較高，聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向對常州市的O3污染影響較大。

2.3O3和NO2潛在污染源區分析

從近3年的中國環境狀況公報看，長三角地區25個地級及以上城市超標天數中以PM2.5為首要污染物的天數最多，其次是O3和PM10，其中O3超標天數占比從2013年的13.9%增至2015年的37.2%，而2015年O3第90百分位日最大8 h平均質量濃度(簡稱O3-8 h)比2013年上升13.2%，按日最大8 h標準評價2013—2015年超標城市的個數分別為4、10、16個，說明長三角地區的O3污染問題日益凸顯，且污染區域和程度在逐年增加。根據環境保護部公布的《2015年第三季度74個城市空氣質量報告》，從74個城市第90百分位O3-8 h排名情況看，倒數20名和倒數10名內的長三角地區的城市分別為9個和5個，說明長三角區域的O3濃度較高，O3前體物的排放量較大。因此，選擇對O3開展潛在污染源區分析。

圖4為研究期間常州市O3的WPSCFij計算結果，顏色越深，WPSCFij越大，表示該網格區域對常州市O3的潛在影響越大，其中O3的污染濃度限值定義為160 μg/m3，超過該濃度值的軌跡數越多，WPSCFij越大。從圖4可見，O3超標日WPSCFij的高值區(>0.2)主要集中在江蘇南部、浙江東北部2個區域，且以從南京至上海的長江下游沿線區域和杭州灣區域為主；其中太湖湖區是大值集中區，宜興、湖州、蘇州和無錫以及長江沿線的江陰、泰州、張家港和南通也是潛在的重點污染源源區。這些高影響的潛在污染源區主要分布在常州市的東面或東南方向，與常州市的主導風向較一致，可能會導致常州市的O3污染加劇。 常州市O3的潛在污染源區主要集中在常州周邊200 km以內的區域，區域傳輸距離較PM2.5的要短，這與大氣光化學反應和O3的反應活性等因素有關。

圖4 2013—2015年常州市O3超標日O3的WPSCFij分布特征Fig.4 O3 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day from 2013 to 2015

圖5為研究期間影響常州市NO2的WPSCFij分布圖，其中NO2的污染濃度限值定義為48 μg/m3。從圖5可見，O3超標日影響常州NO2的WPSCFij的高值區(>0.2)分布主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個區域，從蕪湖至上海的長江下游和杭州灣區域為主要潛在源貢獻區域，太湖周邊城市為潛在的重點影響區域，極大值(>0.4)的分布區域主要集中在常州、無錫、蘇州和湖州等幾個臨近城市。與影響常州O3的WPSCFij高值區相比，影響NO2的高值區分布范圍更大、距離更遠。

圖5 2013—2015年常州市O3超標日NO2的WPSCFij分布特征Fig.5 NO2 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day of O3 from 2013 to 2015

2.4原因分析

影響常州O3的潛在污染源區分布，與黃成等[20]對長三角區域人為源大氣污染物的高排放區域研究結果較為一致。黃成等[20]研究表明：長三角高排放地區主要集中在長江下游的沿江一帶及杭州灣地區一帶，其中VOCs的排放量從大到小為上海>蘇州>杭州>紹興>無錫>南京>寧波，而NOx的排放量最高的城市依次為上海、蘇州、寧波、無錫、南京、杭州、臺州、嘉興、揚州、紹興和鎮江，這與影響常州NO2的WPSCFij高值區分布一致。說明長三角區域的O3污染與本區域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關聯。

O3的潛在污染源區分析表明，太湖湖區是大值集中區，是重要的潛在污染源區，但太湖作為大型淺水性湖泊，人為排放源相對較少，說明該區域影響常州O3的污染源不是以人為污染源為主。初步監測結果表明，夏、秋季太湖西岸由于藍藻暴發產生的非甲烷總烴濃度約為市區的2～3倍，這些高濃度的有機物可能是導致太湖周邊區域O3污染高發的原因之一，但缺少該區域的VOCs組分監測數據支撐，有待后續研究進一步證實。

3 結論

1)2013—2015年，常州市O3超標天數平均占全年總天數的10.6%；O3超標日每天的O3超標時間平均為6.7 h，主要集中在11：00—18：00，常州市O3污染以輕度污染為主，中度污染以上出現的情況較少。此外，在夜間O3質量濃度較低時段以25～50 μg/m3出現的概率最大，而在下午O3質量濃度最高時段以175～200 μg/m3出現的概率最大。

2)常州市O3超標期間易受到東南和西南方向氣流影響，其中從東海和黃海途經浙江東北部、上海、江蘇南部等地區的東南氣流占比高達50%；自黃海途經鹽城、泰州等區域的東北面氣流占10.9%；內陸途經黃山-湖州-宜興到常州的聚類D占21.0%；自徐州途經安徽淮北-淮南-南京到常州的聚類E占12.2%。軌跡主要集中在江蘇、浙江、安徽、上海及東海和黃海海域，傳輸的距離相對均較短，說明影響常州市O3超標的污染物來源主要集中于長三角區域，屬于區域尺度污染的問題，長距離污染跨界輸送對常州O3的影響相對較小。

3)從聚類統計結果看，自內陸途經黃山-湖州-宜興到常州的氣流對應的O3平均質量濃度最高，為116 μg/m3；自山東經棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的氣流對應的O3平均質量濃度最低，為78 μg/m3，但該氣流對應的SO2和NO2平均值為各聚類中的最高。總體上，聚類A各類污染物濃度均較低，說明自黃海途經鹽城-泰州到常州的氣團攜帶的人為污染源相對較低；聚類C、D和E攜帶的PM2.5、PM10和NO2濃度較高，聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向氣流對常州市的O3污染影響較大。

4)影響常州市O3的潛在污染源區主要在常州周邊200 km以內的區域，主要集中在江蘇南部、浙江東北部2個區域，且以從南京至上海的長江下游沿線區域和杭州灣區域為主；其中太湖湖區是大值集中區，這些高影響的潛在污染源區主要分布在常州市的東面或東南方向。O3超標日影響常州NO2的潛在污染源區主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個區域，從蕪湖至上海的長江下游和杭州灣區域仍然為主要潛在源貢獻區域，太湖周邊的常州、無錫、蘇州和湖州等幾個臨近城市為潛在的重點影響區域，與影響常州O3的WPSCFij高值區相比，影響NO2的高值區分布范圍更大、距離更遠。

5)本文研究的影響常州O3的潛在污染源區分布，與長三角區域人為源大氣污染物的高排放區域較為一致，說明長三角區域的O3污染與本區域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關聯。

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StudyofTransportPathwaysandPotentialSourcesofOzonePollutioninChangzhou

HE Tao1, QIAO Liping2, XU Puqing1, LI Chunyu1, PENG Yan1

1.Changzhou Environmental Monitoring Centre, Changzhou 213001, China 2.State Environmental Protection Key Lab of the Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China

NCEP global reanalysis meteorological data and HYSPLIT4 model were used to compute the backward trajectory in the exceeding standard day of O3in Changzhou during 2013-2015. The regional concentration data of PM2.5,PM10,SO2,NO2and O3combined with trajectory clustering method were used to identify the effect of principal transport pathways on the different pollutants. The potential source contribution function method combined with weight factors (WPSCF) was utilized to study the spatial probability distribution of O3area sources. The results showed the airflow in the southeast and southwest would be a significant impact in the exceeding standard day of O3in Changzhou.The southeast airflow that from the East China Sea and Yellow Sea through the northeast of Zhejiang, and then through Shanghai to southern Jiangsu accounted for 50%. The airflow from inland,passing through Mount Huangshan-Huzhou-Yixing to Changzhou had the highest corresponding O3of all clusters, which was 116 μg/m3. And the path from Shandong passing through Zaozhuang, and then through northern Jiangsu to southern Jiangsu had the lowest O3concentration, which was 78 μg/m3, but it was higher than other clusters in SO2and NO2. The potential pollution source of O3were mainly in the area within 200 km of Changzhou. And there were concentrated in regions along the downstream of the Yangtze River from Nanjing to Shanghai, and surrounding the Hangzhou Bay. Taihu Lake region would be a significant impact on Changzhou.The potential pollution source of NO2in Changzhou were mainly concentrated in the southern Jiangsu, the northeast of Zhejiang and Shanghai. High WPSCF values were concentrated in the Changzhou, Wuxi, Suzhou and Huzhou of surrounding cites of Taihu. The potential source of NO2was larger range distribution than that of O3, and the distance was farther.The distribution of potential source of ozone in Changzhou was consistent with the high emission region of anthropogenic sources in the Yangtze River Delta.This shows that the ozone pollution has a very close relationship with the local anthropogenic air pollutant emission in the Yangtze River Delta region.

ozone; backward trajectory; cluster analysis; transport pathways; potential source contribution function

X823;X51

：A

：1002-6002(2017)04- 0077- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.10

2016-11-24;

：2017-01-15

江蘇省環境監測科研基金項目(1603)；常州市科技局應用基礎研究項目(CJ20140034)

何 濤(1983-)，男，湖北潛江人，碩士，工程師。